유기발광소자는 저전력, 빠른 응답속도, 고휘도 및 자체발광 등의 장점들 때문에 고체 광원과 플렉서블 디스플레이로 연구가 진행되고 있다. 유기발광소자는 유기 발광층을 인광물질로 사용 함으로서 100 % 내부양자 효율을 이루고 있지만 공기와 유리기판의 계면과 유리 기판과 ITO 계면에서 발생하는 내부 전반사 효과와 유기물과 ITO 기판 사이에서 발생하는 웨이브 가이드 효과 등으로 인해 발광량의 약 20 %만을 외부로 추출 할 수 있다. 따라서 유기발광소자의 광 추출 효과를 증가시키기 위해서 소자외부에 아웃커플링 필름 또는 마이크로렌즈 어레이 필름을 부착시키는 방법, 금속 나노 입자를 유기발광소자 내에 삽입하여 표면 플라즈몬 효과로 인한 광추출 효율을 높이는 방법 등이 제시되고 있다. 본 연구에서는 Au-ZnO 나노복합체를 간단한 졸겔법을 이용하여 양극 버퍼층으로 사용하여 그에 따른 계면, 전기적 및 광학적 특성을 분석하였다. Au-ZnO 나노복합체를 포함한 tris(8-hydroxyquinolinato) aluminium (Alq3) 발광층에서 ZnO를 포함한 Alq3 발광층보다 엑시톤 수명이 빠르게 감소하는 것을 시간 관련 단광자 계산(Time-Correlated Single Photon Counting) 측정을 통해서 알 수 있었다. 이러한 결과는 Au 금속 나노입자의 플라즈몬 흡수 파장과 Alq3 발광층에서 생성되는 발광 파장이 겹쳐서 효과적인 공명 에너지 전달효과로 인해 Alq3 발광층의 발광성질이 향상된 것을 의미한다. Au-ZnO 나노복합체와 ZnO 나노입자를 가지는 유기발광소자의 전류 효율은 50 mA/cm2 에서 각각 2.27와 1.83 cd/A 가지는 것으로 확인 되었다. 또한 Au-ZnO 나노복합체와 ZnO 나노입자를 사용한 유기발광소자의 전압-전류밀도가 유사한 것을 확인 할 수 있는데 이는 Au 금속 나노입자가 ZnO 나노입자의 정공 주입능력을 저하시키지 않는 것을 의미한다.
유기발광소자는 저전력, 고휘도 및 빠른 응답속도와 넓은 시야각 등의 장점을 가지고 있어 소형 디스플레이 및 대형 디스플레이로 상용화하기 위해 많은 연구가 진행되고 있다. 고분자 유기발광소자는 저분자 유기발광소자에 비하여 용액공정을 사용하여 저비용으로 대면적 디스플레이를 제작하기 유리하기 때문에 많은 연구가 되고 있다. 하지만, 고분자 유기발광 소자는 구동 전압이 높고 발광효율이 낮은 단점을 가지고 있다. 본 연구에서는 고분자 유기발광 소자의 구동전압 감소와 발광효율을 증가 시키기 위해 정공주입층을 가진 적색 고분자 유기발광소자를 제작하였다. 정공주입층을 포함하는 고분자 유기발광소자는 Indium thin oxide (ITO)위에 정공주입층 형성 후 스핀코팅 방법으로 poly (3,4-ethylenedioxythiopene): poly (styrenesulfonate) (PEDOT: PSS)을 정공수송층으로, poly (2-methoxy-5-(2-ethylhexoxy)-1,4-phenylence vinylene) (MEH-PPV)를 발광층으로 적층하고, Al을 음극 전극으로 진공 증착하여 소자를 제작하였다. 정공주입층의 특성 분석을 위해 정공주입층의 투과도와 ITO/PEDOT:PSS와 ITO/정공주입층/PEDOT:PSS의 표면을 원자힘 현미경으로 측정하였다. 정공주입층의 가시광선 영역 투과도는 90% 이상으로 높게 나왔으며, ITO/정공주입층/PEDOT:PSS의 경우 ITO/PEDOT:PSS 보다 표면 거칠기가 감소하였다. 높은 가시광선 영역 투과도와 낮은 표면 거칠기는 발광층으로 정공주입을 원활하게 하여 소자의 발광 효율이 증가한다. 정공주입층을 포함하는 적색 고분자 유기발광소자의 경우 전류밀도-전압, 휘도-전압의 관계에서 정공주입층을 사용하지 않은 소자에 비하여 높은 전기적 및 광학적 특성이 나타났다.
다층박막구조를 갖는 유기발광소자는 저분자 증착 기술이 발전함에 따라 다양한 구조로 제작이 가능해 다양한 구조 설계를 통하여 발광특성을 향상할 수 있게 되었다. 다층박막구조에서 유기발광소자의 발광효율을 향상시키기 위하여 다양한 주입층과 수송층을 사용하여 전하의 주입 장벽과 이동도를 제어할 수 있다. 저분자 유기발광소자에서 가장 많이 이용되는 tris(8-hydroxyquinoline) aluminum (Alq3) 또는 7-diphenyl-1, 10-phenanthroline (BPhen)을 단일구조로 전자수 송층으로 사용한 유기발광소자의 발광 메커니즘에 대한 연구가 많이 진행되었지만, Alq3 와 BPhen 을 같이 사용하였을 때 나타나는 전기적 특성과 광학적 특성에 대한 연구는 미미하다. 따라서 본 연구에서는 전자 수송층으로 Alq3 와 BPhen 을 다중 이종구조를 사용하여 녹색 유기발광소자를 제작하고 이의 전기적 특성과 광학적 특성을 연구하였다. 유기발광소자를 제작한 후 Alq3와 BPhen 다중 이종구조의 위치와 이종구조 개수의 변화에 따라 발광 특성 비교를 위하여 인가된 전압에 대한 전류밀도와 휘도, 발광 효율 및 전력 효율을 측정하였다. 다중 이종구조로 제작할 경우 단일 BPhen층의 두께가 얇아지기 때문에 단일 이종구조의 소자보다 BPhen층의 정공차단 능력이 저하되어 저전압에서는 Alq3/BPhen 계면에서의 누설되는 정공의 수가 증가하였다. 또한 이종구조의 수가 증가할수록 단일 이종구조일 때에 비하여 인가된 전압에 대한 전류밀도가 감소하였다. 이는 Alq3와 BPhen 내에서 각각 전자의 이동도가 다르기 때문에 Alq3/BPhen 이종계면에서 전자가 축적되어 공간전하를 형성하므로 내부전계가 형성되어 구동전압이 증가하는 것으로 보인다. 그러나 다중 이종구조로 된 전자 수송층을 포함한 유기발광소자의 발광 효율은 구동전압의 변화에 따라 변하지 않는다. 이종계면의 수가 증가함에 따라 각각의 이종계면에서 축적되는 전자의 양이 감소하기 때문에 고전압에서 발광효율의 저하가 감소하였다. 그러므로 다중 이종구조를 가진 전자수송층 내에서 전자의 주입과 수송에 대한 원리는 안정화된 발광효율을 가지는 유기발광소자를 제작하는데 중요하다.
유기발광소자는 빠른 응답속도, 높은 색재현성, 높은 명암비의 장점을 가지고 있어 차세대 디스플레이로 각광 받고 있으며, 이미 소형 디스플레이로 상용화되고 있다. 유기발광소자에서는 발광효율을 높이기 위해서 전하들의 균형이 매우 중요하다. 유기발광소자 내 정공의 이동도는 전자의 이동도보다 빠르기 때문에 정공의 이동도를 감소하거나, 전자의 이동도를 증가하여 전하들의 균형을 형성함으로 유기발광소자의 효율을 증진시키는 연구가 진행되고 있다. 본 연구는 유기발광소자의 전자 수송층을 다층구조로 적층하여 전자의 이동도를 증가하여 효율이 증진하는 메커니즘을 기본으로 하였다. 전자 수송층을 tris(8-hydroxyquinoloine)aluminum ($Alq_3$) 단일층, 4,7-diphenyl-1, 10-phenanthroline (BPhen)과 $Alq_3$의 혼합층및 BPhen과 $Alq_3$ 다층 구조로 제작한 유기발광소자의 전기적, 발광 특성을 비교 분석하였다. BPhen은 lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) 준위가 $Alq_3$의 LUMO 준위와 유사하여 전자 주입이 효율적으로 일어나며, 또한 낮은 highest occupied molecular orbital (HOMO) 준위는 정공 저지층의 역할을 하여 발광층 내에서 전하의 균형을 효율적으로 맞춰준다. 유기발광소자는 N,N,'-bis-(1-naphthyl)-N,N'-diphenyl1-1'-biphenyl-4,4'-diamine (NPB)/ $Alq_3$/ 다양한 전자수송층 / lithium quinolate (Liq)/ aluminium (Al) 음극 전극으로 각각 증착하여 제작하였다. 전자수송층을 다층 구조로 사용한 유기발광소자는 발광효율이 혼합층과 단일층에 비해 높았으며, 최대 발광효율은 전류밀도가 273 mA/cm2일때 4.5 cd/A였다. 다층구조의 전자수송층에서 다층으로 증착된 BPhen이 효율적인 전자 주입 및 전공 저지하는 역할을 최적화 하여 발광층에 더 많은 엑시톤이 형성하여, 유기발광소자의 효율을 증진시켜 준다는 사실을 알 수 있었다.
보라색 발광 다이오드에 의해 여기되어 청색, 녹색, 적색을 발광하는 형광체로 각각 $BaMg_2Al_16O_27:Eu,\SrGa_2S_4:Eu$, ZnCdS:Ag,Cl 형광체를 선택하였다. 보라색 발광 다이오드의 발광에서 형광체에 의해서 완전히 흡수되지 않고 나오는 보라색 발광과 $BaMg_2Al_16O_27:Eu,\SrGa_2S_4:Eu$, ZnCdS:Ag,Cl 형광체에서 나오는 청색, 녹색, 적색 발광을 조합하여 사파장 백색 발광 다이오드를 만들었다. 사파장 백색 발광 다이오드의 발광 특성을 확인하였다.
백색 유기발광소자는 전색 디스플레이, 액정디스플레이의 backlights, 조명에서 잠재적인 가능성 때문에 디스플레이와 조명 업계에서 각광 받고 있다. 백색 유기발광소자를 제작하기 위한 방법으로 형광체를 이용한 백색 유기발광소자가 연구되고 있지만, 아직 색순도와 색좌표에 대한 연구가 필요하다. 본 연구에서는 무기물 형광체를 이용한 백색 유기발광소자의 전기적 특성과 광학적 특성을 관찰하였다. 광원으로 사용된 청색 유기발광소자에 적색과 녹색의 무기물 형광체를 결합하는 방법으로 백색 유기발광소자를 제작하였다. 광원으로 사용한 청색 유기발광소자의 양극으로는 투명전극으로 널리 쓰이고 있는 ITO를 사용하였고 정공 수송층으로는 N,N'-bis-(1-naphthyl)-N,N'-diphenyl-1,1'-biphenyl-4,4'-diamine, 청색 발광층으로는 1,3-bis(carbazol-9-yl) benzene 호스트에 bis (3,5-difluoro-2-(2-pyridyl)phenyl)-(2-carboxypyridyl) iridium (III) 청색인광도 펀트를 사용하였다. 정공 저지층과 전자 수송층으로는 각각 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthorlene와 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline을 사용하고 전자 주입층으로는 lithium quinolate를 사용하였으며 음극으로는 Al을 사용하였다. 색 변환층으로 사용된 유기물 형광체는 sol-gel 방법으로 제작된 적색 형광체와 녹색 형광체를 사용하였다. Sol-gel 방법으로 제작된 형광체에 대한 주사현미경 측정 결과 입자의 표면이 고르고 크기가 작고 균일하였고, 높은 온도 열처리에 따라서 용매제가 대부분 제거되어 형광체 발광 특성이 잘 일어났음을 확인하였다. 제작한 백색유기발광소자에서 혼합비율에 따른 전계발광 특성 변화를 관찰하였다.
유기발광소자의 발광 효율을 향상하기 위해 발광층에서 전자와 정공의 효율적인 재결합이 중요하기 때문에 발광층에서 재결합 확률을 높이기 위한 전하의 효율적인 주입과 전송에 대한 연구가 많이 진행되고 있다. 본 연구에서는 전자주입효율을 향상하기 위하여 강한 전자 받게 역할을 하는 플러렌 (C60)과 무기물 절연층인 cesium flouride (CsF) 층을 조합한 무기물 이중 전자주입층을 삽입한 녹색 유기발광소자를 제작하였고, 녹색 유기 발광 소자에 사용하여 발광효율의 변화를 관찰하였다. 큰 쌍극자 모멘트를 갖는 CsF 층은 전기전도성이 좋은 C60 층과 Al 층 사이에 삽입되어 전자의 주입장벽을 낮추어 전자주입 효율을 향상하는 역할을 한다. C60만으로 이루어진 단층 전자 주입층으로 구성된 유기발광 소자는 Al 음극전극과 C60 계면사이에 거칠기가 크기 때문에 누설전류의 크기가 커지며 Al 과 플러렌 C60 의 공유결합 형성으로 인해 전자의 주입이 오히려 저하되는 현상을 보였다. 무기물 절연층인 CsF 층을 C60 과 Al 사이에 삽입한 유기발광소자에서 C60 층은 Cs 원자가 유기물층 내부로 확산되는 것을 감소하였다. 매우 얇은 CsF층을 Al층과 C60층 사이에 삽입함으로써 C60과 Al 사이의 공유결합을 없애고 누설전류를 줄이고 전자주입장벽을 낮추어 전자주입효율이 향상하였다. 전자주입 향상으로 인해 발광층 내에서 전자와 정공간의 비율이 개선되어 유기발광 소자의 발광효율도 증가되고 색안정성이 향상되는 것을 관찰할 수 있었다.
란탄족 원소가 도핑된 세라믹 나노결정, 즉, 나노형광체는 도핑되는 원소의 종류에 따라 다양한 색을 발광할 수 있다. 일반적으로 형광체는 외부에너지에 의해 여기된 후 흡수한 에너지 보다 작은 에너지의 가시광을 발광하게 된다. 이러한 현상은 downconversion 발광으로 알려져 있다. 그러나 모체에 Yb3+와 Er3+를 도핑하는 경우 적외선을 흡수하여 가시광선을 발광하는 upconversion 현상이 관찰된다. Upconversion 형광체를 이용하여 적외선을 가시광으로 변환시키면 sub-band gap 손실을 줄임으로써 태양전지 효율을 높일 수 있고, 바이오 이미징 감도를 높일 수도 있다. 그러나, upconversion 발광기구에서는 두 개의 적외선 광자가 흡수되어 하나의 가시광 광자가 방출되기 때문에 upconversion 발광 효율은 downconversion 발광 효율에 비하여 매우 낮은 특성을 보인다. 특히 형광체의 크기가 작아져 나노미터 영역의 크기가 되면 효율이 더욱 낮아지기 때문에 upconversion 나노형광체의 경우 효율을 증가시키기 위하여 형광체 주위로 결정질 쉘을 형성시키는 것이 필요하다. 이 때, 결정질 쉘에 downconversion 특성을 보일 수 있는 란탄족 원소를 도핑하는 경우 upconversion 발광 강도가 증대될 뿐 아니라, 하나의 나노입자에서 upconversion과 downconversion 두 가지 서로 다른 발광 특성을 관찰할 수 있다. 본 발표에서는 단일 나노입자에서 upconversion과 downconversion 발광을 보이는 이중발광 코어/쉘 나노형광체의 발광 특성에 대하여 논의하고자 한다.
백색 유기발광소자는 전색 디스플레이, 조명으로서의 잠재적인 특성으로 차세대 디스플레이 소자 기술로 많은 주목을 받고 있다. 백색 유기발광소자는 주로 R-G-B 영역의 다양한 발광층을 적층하여 제작한다. 하지만 여러 발광층을 적층해야하기 때문에 제작할 때 공정 과정이 복잡해지고, 높은 생산단가를 가지게 된다. 이런 문제를 해결하기 위해 형광체를 이용한 백색 유기발광소자의 연구가 진행되고 있지만, 아직 색순도와 색좌표에 대한 많은 연구가 미흡한 상태이다. 본 연구에서는 무기물 형광체를 활용하여 백색 유기발광소자의 전기적 특성과 광학적 특성을 관찰하였고, 광원으로 사용된 청색 유기발광소자에 녹색과 적색의 무기물 형광체를 결합하는 방법으로 백색 유기발광소자를 제작하였다. 광원으로 사용한 청색 유기발광 소자는 투명전극으로 ITO를 사용하였고, 정공 수송층으로 N,N'-bis-(1-naphthyl)-N,N'-diphenylbenzidine, 발광층으로 4,4-bis(2,2-diphenylethen-1-yl)biphenyl, 정공 저지 층과 전자 수송 층은 각각 bathocuproine 과 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline 을 사용 하였다. 전자 주입 층으로는 lithium quinolate를 사용하였으며 음극으로는 Al을 사용하였다. 색 변환 층으로 사용된 유기물 형광체는 sol-gel 방법으로 제작된 녹색 형광체 Y3Al5O12:Ce, 적색 형광체 Ca2AiO19:Mn 을 사용하였다. Sol-gel 방법으로 제작된 형광체는 X선 회절 분석기를 통해 JCPDS cards를 확인하였고, 형광체의 녹색과 적색의 혼합비율에 따른 색좌표를 확인하여 백색 유기발광소자를 제작 하였다.
유기 발광 소자내의 전공과 전자의 균형과 효율적인 재결합을 통한 발광소자의 효율 향상을 위한 다양한 연구가 소자의 응용에 매우 큰 영향을 주고 있다. 그러나 대부분의 전도성 유기물내에서 정공의 이동도 가 전자의 이동도 보다 100 배 정도 빠르기 때문에 발광 효율을 향상시키기 위한 효율적인 전자 주입이 요구된다. 본 연구에서는 전자주입효율을 향상하기 위하여 강한 전자 받게 역할을 하는 플러렌($C_{60}$)의 장점을 이용한 이중 전자 주입층을 제작하고 녹색 유기 발광 소자에 사용하여 발광효율의 변화를 관찰하였다. 유기 발광 소자에서 전자의 이동도를 향상하여 발광 층내로 주입되는 전자의 주입량을 증가하여 엑시톤 형성 확률을 높이기 위하여 전자 주입 층 내에 $C_{60}$을 첨가하였다. $C_{60}$만으로 이루어진 단층 전자 주입 층으로 구성된 유기발광 소자는 Al과 $C_{60}$ 계면사이에 거칠기가 큰 계면으로 인해 발생된 누설전류로 인해 Cesium flouride (CsF) 단층 전자 주입 층에 비해 낮은 발광효율을 나타냈다. 플러렌의 높은 전자전도성을 유지하며 누설전류의 흐름을 방지하기 위하여 매우 얇은 CsF층을 알루미늄 금속과 플러렌사이에 형성함으로써 플러렌과 Al 사이의 공유결합을 없애 누설전류를 줄였으며 Cs의 무거운 원자량으로 인해 전자 수송층으로의 확산되는 량이 적어 발광층에서 엑시톤의 재결합효율이 개선되어 유기발광 소자의 발광효율 향상이 나타남을 관찰하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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