Magnetron Sputtering, MOCVD, Thermal Evaporation에 의해 성장된 ZnO layer에 대한 Dependency Temperature Photoluminescence (PL)를 이용하여 비교 분석을 통해 Deep level emission에 대해 연구하였다. Sputter에 의해 성장된 ZnO 박막은 Violet, Green, Orange-red 영역의 $Zn_i$, $V_o$, $O_i$의 defect에 의한 Deep level emission을 보였고, MOCVD에 의해 성장된 박막은 비교적 산소양이 낮은 성장 조건에서는 blue-green 영역에서, 산소양이 높은 조건에서의 박막은 Orange-red 영역의 Deep level emission을 보였다. Blue-green 영역에서의 emission은 온도가 증가함에 따라 다른 Barrier를 보였는데, 이는 $V_{Zn}$와 $V_o$에 의한 것임을 알 수 있었다. 한편, ZnO nanorods는 $V_o$에 의한 Green 영역에서의 Deep level emission을 보였다.
펄스레이저 증착법으로 박막의 결함 생성을 최소화하여 우수한 발광 특성을 가지는 ZnO 박막 성장에 대한 연구를 수행하였다. 이를 위하여 기판 온도를 $400^{\circ}C$에서 $850^{\circ}C$까지 변화시켜 박막을 증착한 후 엑스선 회절법, 원자힘 현미경, photoluminescence (PL) 등을 사용하여 박막의 특성 변화를 분석하였다. 그 결과 ZnO 박막은 기판 온도에 관계없이 (0001) 사파이어 기판에 c-축 배향성을 가지며 성장하였음을 확인하였고 기판온도 $600^{\circ}C$에서 가장 조밀한 박막이 형성되면서 박막에 응력이 거의 걸리지 않고 결정성도 우수함을 확인하였다. PL 분석 결과 역시 $600^{\circ}C$에서 증착된 ZnO 박막이 UV 발광 피크의 반치폭 및 결함에 의한 가시영역에서의 발광 등을 고려했을 때 가장 뛰어난 특성을 보여주었다. 이와 같은 결과는 ZnO 박막의 발광 특성이 박막의 구조적 특성과 매우 밀접한 관계가 있음을 나타내며 또한 기판 온도가 매우 중요한 역할을 함을 나타낸다. 결론적으로 기판 온도 $600^{\circ}C$에서 우수한 UV 발광 특성을 가지면서 결함에 의한 가시영역 발광이 거의 나타나지 않는 ZnO 박막을 성장시킬 수 있었고 이러한 박막은 UV 광소자에 응용될 수 있을 것으로 생각된다.
특정 광 파장 영역대역에서 광 반사율을 갖는 다층 박막을 DC펄스 스퍼터링 공정으로 제작하기 위하여 공정변수가 다층 박막의 광학 특성에 미치는 영향이 연구되었다. 다층 박막 필름을 제작하기위한 시뮬레이션이 이루어졌으며, DC펄스 스퍼터링 공정을 이용한 저 굴절률의 $SiO_2$와 고 굴절률의 $TiO_2$ 박막의 광학 특성에 미치는 공정 변수 파라미터가 연구되었다. DC펄스 스퍼터링 파워 2kW, 아르곤 가스 200sccm(standard cubic centimeter per minute)기준조건에서 산소가스 비율 12% 범위에서 제작한 $SiO_2$박막은 굴절률 1.46이었고 산소가스 1% 비율에서 제작한 $TiO_2$박막은 굴절률 2.27이었다. 이들 박막으로 구성된 고 굴절률 박막/저 굴절률 박막/고 굴절률 박막의 3층 다층 박막 구조의 광학설계 시뮬레이션 결과와 측정된 광 반사율 특성결과는 파장 대역에 걸쳐 유사한 경향이 있는 것으로 측정되었다. 근적외선 780nm에서 1200nm파장 대역 영역에서 광 반사율 45%이상의 성능을 갖는 다층 박막 필름을 제작할 수 있었고 근적외선 차단 기능 박막으로 사용될 것으로 기대된다.
백색유기발광소자는 낮은 구동전압, 낮은 소비전력, 높은 명암비, 넓은 시야각과 높은 박막 특성으로 친환경 에너지와 관련해 주목을 받고 있어 연구가 활발하게 진행되고 있다. 백색 유기발광소자는 주로 R-G-B 영역의 발광층을 적층하여 제작한다. 하지만 전압의 변화에 따라 재결합 영역이 변화되면서, 색 안정성이 불안정한 문제점을 가지고 있다. 본 연구에서는 높은 색 안정성을 나타내는 백색 유기발광소자를 제작하기 위해 저분자와 고분자 혼합 발광층 구조를 사용하였다. 두 가지 이상의 고분자 혼합물을 스핀코팅하여 박막을 형성한 후, 열처리에 의한 상분리 현상을 이용하여 선택적으로 한가지 고분자 물질을 제거하여 적색 다공성 고분자 발광층을 형성하였다. 적색 다공성 고분자 발광층 위에 저분자 발광물질을 적층하여 홀주입을 향상하여 청색 발광층을 형성한다. 적색 다공성 고분자 발광층 물질과 혼합되는 고분자 물질의 혼합 비율과 혼합 층 두께에 따른 적색 고분자 다공성 박막의 변화를 원자힘 현미경을 통하여 관찰하였다. 혼합된 두 고분자 물질의 분자량의 차이에 의한 응집도의 차이로 인하여 혼합물 박막의 두께가 얇아지면서 미세구조의 경사도가 높아지고, 적색 다공성 고분자 발광층의 미세구조의 형태는 두 가지 고분자 혼합물의 혼합 비율의 변화에 따라 미세구조의 밀도가 높아진다. 본 연구 결과는 저분자와 고분자 혼합 발광층 구조를 사용하는 백색 유기발광소자의 색 안정성과 효율 향상에 대한 기초자료로 활용할 수 있다.
본 연구에서는 RF/DC 마그네트론 스퍼터링 시스템을 이용하여co-sputtering 방법으로 성장시킨 고이동도를 갖는Ge-doped $In_2O_3$In2O3 (IGO) 박막의 전기적, 광학적, 구조적 특성을 평가하고, 이를 유기태양전지와 유기발광다이오드에 적용함으로써 고이동도 IGO 투명전극의 소자 적용가능성을 타진하였다. GeO2 타겟에 인가되는 도핑 Power와 급속열처리 온도가 30 W, $500^{\circ}C$일 때, 최적화 된 IGO 박막으로부터 $2.8{\times}10^{-4}$ Ohm-cm의 낮은 비저항과 86.9% (550 nm)의 높은 투과도를 확보하였다. 뿐만 아니라 Near Infra-red (750~1,200 nm) 영역에서의 IGO투명전극의 광투과율이 결정질의 ITO보다 높은(약15%) 투과도를 보이는 것을 통해 IGO박막의 높은 LAS (Lewis Acid Strength) 값을 가지는 Ge 원소의 도핑이 NIR 영역의 광투과율 향상에 미치는 영향을 확인할 수 있었다. 최적 조건의 IGO 박막을 적용하여 Fill Factor 67.38%, Short circuit current density 8.43 mA/cm2, open circuit voltage 0.60 V, efficiency 3.44%의 유기태양전지 및 19.24%의 외부양자효율을 갖는 유기발광다이오드를 제작함으로써 결정질 ITO 전극(20.05%)을 대체할 수 있는 고투과, 고이동도 IGO 투명 전극 및 이를 이용한 광전소자 적용 가능성을 타진하였다.
TCO (Transparent Conductive Oxide)는 투명 전도성 산화물 높은 투과율과 낮은 비저항 가지고 있어서 최근 사용된 평판디스플레이 LCD(liquid crystal display), PDP (Plasma Display Panel), OLED (Organic Light Emitting Display) 에 많이 사용되고 있다. 현재 양산화 되고 있는 ITO (Indium tin Oxide)는 좋은 전도율과 높은 투과율로서 가장 많이 쓰인다. 하지만 ITO중에 Indium Oxide는 치명적인 독성을 가지고 있으며 In의 저장량이 적어 시간이 갈수록 가격이 비싸지는 등 여러 가지 단점을 가지고 있다. 그것에 비해 AZO (aluminum-doped zinc oxide)는 독성이 없고 가격도 저렴하여 ITO의 단점을 보완 할 수 있는 물질이다. AZO 증착은 현재 sol-gel, CVD(chemical vapor deposition), Sputter, 등으로 사용되고 있으며 현재 많은 연구가 진행되고 있다. 본 실험에서는 PEN 기판을 사용하였으며, 플라즈마의 열적 데미지로 인한 기판의 변형 등 여러 가지 문제를 해결하기 위하여 박막의 열적 변형이 적고, 고밀도 플라즈마로 양질의 박막 증착이 가능한 FTS (Facing Target Sputtering)방법을 사용하여 AZO박막을 증착시키고 구조적, 전기적, 광학적인 특성을 평가 하였다. 측정 분석 결과 AZO는 가시광 영역에 높은 투과율이 요구되는 Flexible display 표시장치와 OLED, PDP, 유기태양전지 등 많은 영역에 사용이 가능 할 것이라 사료된다.
저온공정을 위해 스퍼터 방법에 의해 SiOC 박막을 증착하였으며, SiOC 박막 위에 투명전극을 제작하기 위해서 AZO박막과 ZnO 박막을 증착하였다. 박막의 광학적 특성은 PL 분석기와 스펙트라포토미터를 이용하였다. SiOC 박막은 n-type Si 위에 증착하였을 때 증착조건에 따라서 방사 효과가 다양하게 나타났으며, 두꺼운 박막에서 blue shit 현상이 나타났다. SiOC/Si 박막 위에 AZO 박막을 증착할 경우 빛의 흡수영역이 넓어졌다. 이러한 특성은 태양전지의 투명전극을 만들 경우 효율을 높일 수 있게 된다.
태양전지에서 광흡수층으로 널리 쓰이는 CuInSe2은 전기적, 광학적 특성이 우수하고 20%대의 고효율을 기록하며 큰 관심을 받고 있다. 하지만 증발법 및 스퍼터링 등의 기존 진공, 고온 기반 공정 기술은 원천적인 공정비용 절감이 어렵고, 고가의 희귀원소인 In 등의 원료 활용도가 떨어져 실험실 수준에 머무르고 있다. 최근 공정 비용을 최소화와 원료 활용을 극대화를 통해 고효율 CIGS 박막형 태양전지를 제조하기 위해 비진공 방식의 전구체 박막 코팅 및 열처리를 통한 광흡수층 제조에 관한 연구가 활발히 진행되고 있으며, 본 연구는 doctor-blade coating을 이용하여 전구체 박막을 기판 위에 형성하고 열처리 온도에 따른 박막 물성 변화를 관찰함으로써 박막 형성 메커니즘을 밝히는데 주력하였다. 또한 합성된 박막의 전기적, 광학적 특성을 분석하여 태양전지 응용 가능성을 살펴보았다. 본 연구에서는 SEM, XRD, TGA 분석을 통해 Cu, In, Se 전구체들이 각각 binary phase, 즉, Cu2-xSe 및 In2Se3의 metal chalcogenide을 형성하고, 고온에서 서로 결합하여 CuInSe2로 결정화 되는 현상을 관찰하였다. 또한 합성된 CIS 박막은 근적외선 및 가시광 영역에서 높은 광흡수도를 보였으며, 전기적으로 Mo 전극과 ohmic contact을 이룸으로써 CIGS계 태양전지의 광흡수층으로의 적합성을 나타내었다.
ITO (Indium-tin oxide) 박막은 평판디스플레이, 유기발광소자, 박막태양전지 등 다양한 광전자소자의 투명전극으로 폭 넓게 이용되고 있다. 하지만 Si 박막태양전지의 투명전극에 요구되는 특성으로는 가시광 영역에서의 고투과율 및 고전도도 외에, 수소 플라즈마 분위기에서의 화학적 고안정성이 강하게 요구된다. 왜냐하면, 최근 Si 박막태양전지의 고효율화를 위해 미결정질 Si 박막 및 나노결정 Si 박막이 이용되고 있는데, 이러한 박막은 Si 원료가스를 고농도의 수소가스로 희석한 공정조건에서 플라즈마 CVD 증착기술을 이용하여 제조되기 때문에 투명 전극재료가 화학적으로 안정하지 않으면 계면특성의 열화로 인해 태양전지 효율이 저하되는 요인으로 작용하기 때문이다. 본 연구에서는 박막태양전지용 ITO계 투명전극의 수소 플라즈마에 대한 물리적 특성 변화를 조사하기 위하여 combinatorial sputter를 이용해 Ga 및 Zn의 도핑량을 연속적으로 변화시킨 ITO 박막을 제조하였고, $H_2$ plasma 중에 일정 시간 노출 시킨 후 박막의 물리적 특성 변화를 관찰하였다.
IZO(Indium zinc oxide) 박막은 화학적으로 안정하면서, 가시광 영역 (380~780 nm)에서 80% 이상의 높은 투과도와 낮은 전기비저항, 3.5 eV 이상의 넓은 밴드갭 특성을 가진다. IZO 박막의 이러한 특성 때문에 평판표시소자 (Flat Panel Display; FPD) 및 태양전지와 같은 광전소자들의 차세대 투명전도성 산화물(Transparent Conducting Oxide; TCO) 박막 재료로 주목 받고 있다. 특히 평판표시소자(FPD)들의 고해상도, 대면적화 및 경량화로 인해 투명전극용 박막의 고품위 특성이 요구되고 있다. 현재 투명 전극으로 널리 사용되고 있는 고가의 ITO(indium tin oxide)를 대체할 다성분계 산화물 투명 전극 중에서 투광성과 전기전도도가 좋은 IZO 박막에 대한 많은 연구가 진행되고 있다. 이러한 IZO 박막의 광학적, 전기적 특성은 박막 내의 조성 차이와 미세구조에 의해 결정된다. 따라서 고품위의 IZO 박막 형성을 위해서 결정구조와 미세구조에 대한 분석이 필수적이다. 본 연구에서는 Si(100) 기판 위에 DC-sputtering으로 증착한 IZO 박막의 열처리 온도에 따른 구조적 특성을 알아보기 위해 300~$600^{\circ}C$ 공기분위기에서 1시간 동안 열처리 하였다. 표면 형상(surface morphology)은 원자현미경(AFM). 결정구조는 X-선 회절(XRD)로 분석하였고, 미세구조는 투과전자현미경(TEM)으로 관찰하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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