바이오디젤은 신재생연료이면서 환경 친화적인 수송용 액상 바이오연료이다. 곤충은 새로운 바이오디젤 원료로 여겨지고 있다. 특히, 동애등에는 높은 지질을 함유하고 있어 재생가능한 바이오디젤 원료이다. 동애등에 유래 바이오디젤은 포화지방산 함량이 높고 다불포화지방산 함량이 낮아 품질이 좋은 바이오디젤을 만들 수 있다. 동애등에 유래 바이오디젤은 EN 14214의 대부분 품질기준을 만족한다. 동애등에는 기존의 식물성 원료, 미세조류에 비해 지질 수율이 높아 바이오디젤 생산성이 높다. 본 논문에서는 곤충 유래 바이오디젤의 전반적인 생산 방법과 품질 특성에 대해 서술하였다.
차세대 재생산성 에너지로 각광을 받고 있는 바이오디젤은 현재 주로 알칼리촉매를 이용하는 화학공정으로 생산하고 있으나 고에너지 요구성이며 대규모 생산시 폐수발생 등 환경오염 유발요인이 있기 때문에 친환경 생물공정의 필요성이 대두되고 있다. 생물촉매 리파제(lipase)를 이용하는 친환경 생물공정은 화학공정에 비해 다양한 장점을 제공하고 있으나 고가의 효소생산 비용문제로 실용화에 어려움이 있다. 따라서 본 연구에서는 저비용의 생물학적 바이오디젤 생산 시스템 구축을 위해 고활성의 효소 개발, 경제적 재조합 대량생산, 반복 재사용을 위한 효소고정화 등을 통해 고효율의 생산반응계를 개발하였다. 우선 바이오디젤 생산공정에 적합한 리파제로서 CalB(Lipase B of Candida antarctica)를 선택하고 분자 진화기술을 이용하여 효소활성을 17배 향상시킨 CalB14를 개발하였다. CalB14를 효모 발현시스템을 이용하여 경제적 대량생산하기 위해 단백질분비를 획기적으로 개선할 수 있는 맞춤형 분비융합합인자기술(TFP technology)을 이용하여 재조합 CalB를 2 grams/liter 수준으로 분비생산하였다. 생산된 효소를 반복 재사용이 가능하도록 다양한 레진에 고정화하였고 최적의 바이오디젤 전환반응용 고정화효소를 개발하였다. 고정화효소를 효율적으로 재사용하기 위해 바이오디젤 생산용 고정상반응기(packed-bed reactor)를 제작하였으며 기질을 12시간내에 95% 이상 바이오디젤로 수십회 이상 반복전환할 수 있는 경제적인 생물학적 바이오디젤 전환 시스템을 구축하였다.
최근 식물성 기름으로부터 생산된 바이오디젤의 보급이 활발해지면서, 그 원료의 안정적 확보에 대한 어려움과 원료가격 상승의 문제점이 발생하고 있다. 이러한 문제점을 극복하기 위한 대안으로 다양한 종류의 기름이 검토되고 있으며, 그 중 하나가 축산 폐유지를 이용한 바이오디젤의 생산이다. 그러나 축산 폐유지로부터 생산된 바이오디젤은 저온유동성이 열악하여 개선이 필요하다. 축산 폐유지 바이오디젤의 저온필터막힘점은 $6{\sim}8^{\circ}C$로 국내 동절기 품질 기준 $0^{\circ}C$ 이하를 만족하지 못한다. 본 연구에서는 축산 폐유지로부터 생산된 바이오디젤의 열악한 저온특성을 개선하기 위해 저온필터막힘점 개선 첨가제 6종을 사용하여 각각의 첨가제 혼합에 의한 저온유동성 개선 효과를 분석하였다. 각각의 첨가제를 1,000 ~ 5,000ppm 범위에서 폐돈지 및 폐우지 바이오디젤에 첨가하였다. 그 결과, Wintron을 제외한 나머지 첨가제는 폐돈지 바이오디젤의 저온필터막힘점을 최저 $0^{\circ}C$까지 개선할 수 있었다. 하지만 폐우지 바이오디젤의 경우, 첨가제에 의한 저온유동성 개선의 효과는 매우 적었다.
국내 바이오디젤의 원료로 사용되는 식물성 오일은 거의 전량이 수입된 것으로 원료를 자급화 하기 위한 방안으로 국내 동물성 폐자원을 이용한 바이오디젤 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 전자레인지를 이용해 동물성 폐자원인 폐돈지 및 폐우지로부터 오일을 추출 후 물성을 분석하고 전이에스테르화 반응을 진행하였으며 바이오디젤 제조 특성을 조사하고자 하였다. 전이에스테르화 반응에 사용되는 염기 촉매를 몇가지 선정하여 각각의 촉매에 따른 바이오디젤의 반응특성을 메탄올 양을 변화시키며 조사 실험하였다. 기존에 사용된 바이오디젤 제조 촉매는 KOH를 주로 사용하였으며 본 연구에서는 KOH, NaOH, $NaOCH_3$를 촉매로 사용하여 오일질량 대비 0.8~1.2%의 촉매를 사용하였으며 메탄올의 양은 오일 몰수 대비 6:1~12:1의 비율로 사용하여 반응시간에 따른 반응특성과 제조 바이오디젤의 물성을 분석해 각 촉매에 따른 바이오디젤 생산 특성을 비교분석하였다.
바이오디젤의 생산은 원료유의 순도와 촉매 종류, 알코올의 양, 반응시간, 반응 온도와 같은 다양한 조건을 이용하여 최적의 조건을 찾아내는 것이 중요하며 이는 곧 생산단가와 직결된다. 바이오디젤 전환 시 고체촉매를 이용하면 후처리 공정의 단순화가 가능하며 글리세린의 순도가 약 98%로 매우 높아져 고부가 물질 생산 원료로 활용이 가능하다는 장점이 있으며 생산 단가를 4~20% 가량 낮출 수 있다. 본 연구에서는 바이오디젤의 경제적인 생산을 위하여 정제공정을 단순화 시킬 수 있는 방안으로 3종의 고체촉매를 이용하여 동 식물성 유지의 바이오디젤로 전환 실험을 수행 하였다. 촉매 활성화를 위하여 고체촉매를 $700^{\circ}C$에서 3~5시간 소성하고 동 식물성 유지를 이용 전이에스테르화 반응실험을 수행하여 30분 간격으로 시료를 수집 하였다. 실험 결과, 동물성 폐유지로부터 반응 120분 후에 최대 90% 이상의 지방산 메틸에스테르로의 전환율을 얻을 수 있었으며 식물성 유지인 팜유에서는 86%, 유채유에서는 64%의 전환율을 나타냈다. 동 식물성 유지의 초기 산가는 0.45~2mg KOH/g 사이로 나타났다.
바이오디젤은 긴 사슬 지방산의 알킬 에스테르로서 동물성 지방 또는 식물성 오일과 알코올이 반응하여 에스테르 교환 반응에 의해 생성되는 대체연료이다. 지난 십여 년 동안, 다양한 리파아제를 이용한 바이오디젤 생산에 대해 연구되었다. 하지만 효소 촉매 공정을 통한 바이오디젤 생산의 경우, 높은 효소 단가로 산업적 공정에 쉽게 적용할 수 없었다. 이러한 문제점을 극복하기 위해, 저렴한 오일 원료를 선택하거나, 바이오디젤 생산에 적합한 리파아제를 스크리닝하는 과정 또는 리파아제 고정화 방법이 활발히 연구되었다. 이번 연구에서는 P. vulgaris에서 유래한 리파아제 K80을 E. coli균에서 발현하여 얻은 효소액으로 바이오디젤을 생산하였다. 재조합 리파아제 K80은 높은 발현량을 보였으며, 높은 가수분해 반응의 비활성도(specific activity)와 유기용매에서 높은 안정성을 확인했다. 리파아제 K80은 올리브 오일과 메탄올을 3-stepwise 방법을 이용하여 바이오디젤을 생산할 수 있었다. 리파아제 K80을 소수성 결합을 이용하여 담체 표면에 흡착시켜 얻은 고정화 K80을 이용하여 수용성 리파아제 K80과 동일한 방법으로 바이오디젤을 생산한 결과, 효율적으로 바이오디젤 생산을 확인했다. 고정화 K80은 다양한 식물성 오일과 메탄올을 사용하여 효과적으로 바이오디젤을 생산하였다. 고정화 K80을 이용하여 바이오디젤 생산뿐만 아니라 다른 산업적 공정에서도 활용할 수 있을 것으로 기대한다.
기존 화석연료를 대체할 수 있는 수송연료로서 바이오 디젤은 유해물질 배출을 줄일 수 있어 친환경 에너지로 기대를 모으고 있다. 바이오디젤 관련 기술 개발 방향을 설정하고 제도적 지원을 위해서는 바이오 디젤의 친환경 특성 및 경제성 등에 대한 보다 정량적이고 정성적인 평가가 필요하며, 바이오디젤 생산과정에서 지구 온난화 지수, 에너지소비, 생산비용, 생산기술 및 feedstock에 대한 LCA 분석 연구를 통해 보다 체계적인 환경 및 경제성 평가가 가능하였다. Feedstock에서부터 연료사용에 이르기까지의 바이오 디젤 LCA 평가와 관련한 많은 연구에서 feedstock 생산과정의 온실가스 배출량과 에너지 소비가 전체 환경 및 경제성 평가 수치의 50-80% 범위를 차지하여, 가장 큰 주요 기여 인자가 되었다. 경제성 측면에서는 초임계 메탄올 공정을 이용하여 폐식용유로부터 바이오디젤을 생산하는 과정이 현실적으로, 기술적으로 가장 유리하였다. 향후, 바이오 연료 시장을 보다 확장하고 보다 광범위하게 사용하기 위해서는 바이오디젤의 물성개선을 비롯하여 원료에 대한 식량과의 논쟁을 피하기 위한 지속가능한 원료확보 관련 연구도 수행되어야만 할 것이다.
재생 가능한 자원인 동 식물성 기름으로부터 제조되는 수소용 연료 바이오디젤은 낮은 대기오염 배출과 $CO_2$ Neutral 특성으로 환경 친화적인 연료로 인정을 받으며 전 세계적으로 그 생산량이 급격히 증가하고 있다. 바이오디젤 생산 기술에는 직접이용법, 마이크로 에멀젼법, 열분해법, 에스테르화법, 초임계 메탄올 이용 생산법 등이 있으며 현재의 대부분의 상용 공정은 전이에스테르화법에 근거하고 있다. 이 공정은 크게 나누어 원료 유지 물질의 전처리 단계, 촉매를 사용하여 알콜과 에스테르화시키는 단계, 그리고 생성된 바이오디젤/글리세린의 분리와 정제 단계로 이루어지며 각 단계의 세부기술은 바이오디젤 생산비에 직접적인 영향을 미친다. 본 연구에서는 대두 원유의 전처리 반응, 전처리된 대두원유의 전이에스테르화 반응, 그리고 분리 및 정제 공정의 운전 변수들의 영향에 대한 연구결과와 본 연구를 통해 확립된 생산 공정으로 생산한 연료 grade의 바이오디젤 연료 물성 평가하였다.
화석연료의 고갈과 환경오염이 문제시 되면서 친환경 에너지개발에 대한 연구가 진행되고 있다. 그중 바이오디젤은 동,식물성유지 및 폐식용유를 이용하여 생산이 가능할뿐더러 농용엔진에 특별한 개조 없이 사용가능하다. 또한 바이오디젤 자체에 산소를 함유하고 있어 이산화탄소 저감에 효율적이다. 바이오 디젤에 관한 많은 연구가 수행되었으며, 기존의 연구는 단일유지의 폐식용유를 사용하여 바이오디젤을 생산하는 연구가 진행되었다. 하지만 가정에서 배출되는 식물성 폐식용유의 경우 여러 가지가 혼합되어 배출되고 있어, 혼합폐식용유지의 바이오디젤 특성평가가 필요하다. 따라서 본 연구에서는 폐식물성유지(폐대두유, 폐카놀라유, 폐해바라기유)를 중량비(1:4, 1:1.5 1:0.66, 1:0.25)로 혼합하여 바이오디젤을 생산하고, 생산한 바이오디젤을 농용기관에 이용하여 농용기관의 출력특성 및 배기배출물특성 평가를 실시하였다. 실험에 사용된 농용기관은 배기량이 673cc인 직접분사식 디젤기관(ND10DE, Daedong, Korea)이며, 엔진성능평가를 위해 토크는 토크센서(YDL-704s, Setech, Korea)를 사용하였다. 배기배출물 평가는 배기가스분석기(HG-550, Airlex, Germany)를 이용하여 이산화탄소, 질소산화물을의 배출량을 측정하였다. 폐식용유를 이용하여 생산한 바이오디젤과 경유의 기관성능을 비교한 결과 토크와 축출력의 경우 BD의 혼합량이 증가할수록 줄어들었다. 토크는 혼합된 유지에 따라 상용운전범위인 1500rpm~2400rpm에서 평균 대두와 카놀라유를 혼합하여 생산한 BD10은 7.2%, BD20은 12.1% 감소하였고, 대두와 해바라기유를 혼합하여 생산한 BD10은 11.3% BD20은 16.3% 감소하였다. 또한 해바라기와 카놀라유를 혼합하여 생산한 BD10은 8.3%, BD20은 14.6% 감소하였다. 이는 BD의 발열량이 경유에 비해 낮아 토크가 감소한 것으로 판단된다. 또한 배기배출물 평가의 경우 질소산화물은 BD의 함랑이 증가함에 따라 경유에 비해 배출량이 증가하는 경향을 보였고, 이산화탄소는 저감되는 것으로 나타났다. 이는 바이오디젤이 함산소연료이므로, 연료내의 산소로 인해 완전연소를 촉진시켜 이산화탄소를 저감시키고 질소산화물은 증가된 것으로 판단된다.
바이오디젤 보급 활성화에 따른 식물성 원료유의 가격 상승 및 수급 불안정성 문제를 해결하고자 폐유지를 원료로 바이오디젤을 생산하고자 하는 시도가 이루어지고 있다. 폐유지의 사용은 폐자원 활용 측면에서 의미가 있으며 바이오디젤 생산 단가를 낮출 수 있다. 다양한 폐유지가 산업체로부터 배출되며 이 중에서 dark oil은 식용유 공장에서 식물성 원료유의 정제 과정에서 생기는 부산물로 바이오디젤로 전환 가능한 성분을 포함하고 있다. 본 연구에 사용된 dark oil은 54.9%의 유리지방산과 28.0%의 triglyceride, 4.4%의 diglyceride, 그리고 1% 이하의 monoglyceride를 함유하고 있다. Dark oil의 초기 산가는 109.8 mg KOH/g이었다. 본 연구에서는 dark oil의 유지 부분(triglyceride, diglyceride, monoglyceride)을 유리지방산으로 전환시켜 HAAO(high acid acid oil)을 생산한 후, 고체 산 촉매에 의한 에스테르화 반응을 통하여 바이오디젤을 생산하고자 하였다. 유지 부분의 유리지방산 전환 반응을 위하여 음이온성 계면활성제인 SDBS(sodium dodecyl benzene sulfonate)가 사용되었다. Dark oil:황산:물의 질량비가 10:2:10이고 SDBS가 오일 대비 3%인 조건에서 dark oil의 산가는 190.8 mg KOH/g까지 증가하였고, dark oil:황산:물의 질량비가 10:4:10이고 SDBS가 2%인 조건에서는 산가가 194.2 mg KOH/g까지 증가하였다. 생산된 HAAO을 이용하여 오일 대비 30%의 Amberlyst-15 촉매 하에서 HAAO:메탄올 몰비 1:9인 조건에서 에스테르화 반응을 수행하였을 경우 FAME(fatty acid methyl ester) 함량은 81.3%까지 증가하였다. 고체 산 촉매로써 Amberlyst-15와 가격 면에서 저렴한 PC101을 비교하였을 경우 FAME 함량은 각각 80.7%, 77.9%로 비슷한 효율을 나타내었다. 생산된 바이오디젤의 FAME 함량을 높이기 위해 증류 공정을 필요로 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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