DUPIC 핵연료 개발에서는 소결체의 물성연구와 노내거동부터 연구를 시작하여 신 개념의 핵연료의 개발에 부합되는 조사시험 계획이 수립되어야 하기 때문에 DUPIC소결체의 물성 및 노내거동 연구를 캡슐을 이용하여 조사시험을 수행할 계획이다. 본 논문에서는 노외 시험 및 예비 특성화(Pre-Characterization)와 노내시험인 DUPIC 핵연료 소결체 시험 그리고 연료봉 조사시험에 필요한 항목들에 대하여 분석하였으며 DUPIC 소결체가 하나로 노심의 CT, IR2, IP9등에서 무계장 캡슐을 이용하여 조사될 경우의 출력을 평가 하였다. 또한 모의 핵연료와 DUPIC 핵연료 소결체의 조사시험을 위해 무계장 캡슐 (Capsule)에 대하여 연구 하였다.
고온가스냉각 원자로에서는 고온 안정성 및 핵분열생성물 차단 성능이 우수한 TRISO(tri-tsotropic) 핵연료를 사용하고 있다. TRISO 핵연료 입자는 직경이 약 1 mm인 구 형태로 입자의 중심에는 직경 $0.5{\mu}m$의 핵연료 커널(kernel)이 포함되며 커널 외곽을 코팅 층이 에워싸고 있다. 이 코팅 층은 완충(buffer) PyC(pyrolytic carbon) 층, 내부 PyC 층, SiC 층, 그리고 외부 PyC 층으로 구성되어 있다. 각 코팅 층의 두께는 수십${\sim}$백 ${\mu}m$ 범위이며, 본 연구에서는 각 코팅 층의 두께를 비파괴적으로 측정하기 위하여 마이크로포커스 X-선 발생장치와 고해상도 X-선 평판(flat panel) 검출기로 구성된 정밀한 X-선 래디오그래피 장치를 구성하고, $UO_2$ 핵물질 대신에 $ZrO_2$를 커널로 사용한 모의 TRISO 핵연료 입자에 대한 래디오그래피 영상을 획득한 후 디지털 영상처리기술을 이용하여 코팅 층 사이의 경계선이 구분 가능하도록 영상을 개선하고 디지털 영상처리 알고리즘을 개발하여 코팅 층의 두께를 측정하였다.
본 연구에서는 경수로 사용후핵연료를 모사하는 모의 핵연료 제조 공정 중 소결체 특성에 미치는 변수들의 영향에 관하여 기술하였다. 주로 성형압, 소결 온도 및 시간이 소결체의 밀도에 미치는 영향에 관하여 분석하였다. 성형압은 1 ton/$\textrm{cm}^2$에서 4ton/$\textrm{cm}^2$, 소결 온도는 167$0^{\circ}C$, 173$0^{\circ}C$, 178$0^{\circ}C$, 소결 시간은 4시간, 8시간, 24시간으로 변화시키면서 실험을 수행하였다. 성형밀도는 성형압의 1/3승에 비례하며, 이론 밀도의 약 90.5%에서 99.6%까지의 소결 밀도를 갖는 모의 핵연료를 제조하였다. 결정립 성장지수와 활성화에너지는 각각 2.5와 287.97kJ/mo1 이었다.
세라믹핵연료의 비열기구는 격자 진동 비열, 팽창 비열, 전도전자 및 결함비열 그리고 과잉비열로 구성된다. 비열을 표현하는 모델은 정압비열 항과 팽창비열 항 그리고 결함비열 항으로 구성된다. 본 연구에서는 세라믹 핵연료의 실험자료 또는 발표된 자료들을 종합 분석하였으며, 가장 적합한 모델을 추천하였다. $UO_2$, (U, Pu)혼합핵연료 및 사용후 핵연료의 비열 자료들이 분석되었다. 사용 후 핵연료의 경우 모의 핵연료의 비열로 대신하였다.
수중에서 사용후 핵연료 제원측정 시험의 효율성을 높이고 측정오차를 줄이기 위하여 수중 영상측정방법을 개발하였다. 이 시스템의 모의 핵연료봉 직경 및 길이 측정치는 실제값 기준으로 할 때, 각각 $-0.24{\pm}0.03mm,\;0.34{\pm}0.06mm$이고 측정 최대오차는 각각 -0.3mm 및 0.4mm이내였다. 실제 사용후핵연료에 대한 수중 제원측정결과 고리원자력 2호기에서 2주기 동안 연소한 핵연료 집합체 J44의 핵연료봉 직경은 설계치 기준으로 할 때 핵연료봉 상 하단부 직경은 2.0%, 중앙부의 직경은 3.0% 정도 감소하였으나 핵연료봉의 길이는 0.4% 정도 신장하였다. 고리원자력 1호기에서 3주기 동안 연소한 핵연료 집합체 F02의 핵연료봉의 직경 및 길이는 핵연료 집합체 J44의 결과와 비슷한 경향을 나타내었다.
원자력 정책에서 안전성과 운영 실적 환경$\cdot$보전$\cdot$경제성 등은 매우 중요한 인자이다. 핵주기의 선택은 에너지 정책, 연료의 다양성, 공급의 안정과 관련된 모든 사회적$\cdot$환경적 영향에 있어 매우 중요하다. 특히 원전의 고준위 방사성 폐기물인 사용후 핵연료 관리는 높은 방사선 준위뿐만 아니라 장기적인 관리 기간이 소요되는 어려운 사업이다. 본 연구는 사용후 핵연료 관리 방안인 재처리와 직접 처분의 비용 분석, 안전성, 대국민용인 측면을 살펴보았다. 직접 처분이 재처리에 비해 약 $7{\%}$ 정도의 경제성이 있고, 직접 처분의 사용후 핵연료는 재처리 폐기물보다 높은 위험도를 갖는다. 대국민 용인 측면서는 두가지 처리 방법 모두 받아들여지지 않는다. 결론적으로, 사용후 핵연료 관리는 모든 사회 $\cdot$환경적 영향과 경제성을 고려한 핵주기 정책과 병행하여 지속적인 기술 개발을 통한 안전성 확보가 필요하다.
고온의 정상상태에서 조사된 후 재조직(restructuring)과 균열(cracking)이 일어난 핵연료 내에서 결정립 외부 공극의 을 결정할 수 있는 퍼콜레이션(Percolation) 모델을 개발하였다. 핵연료 펠렛은 다수의 작은 정육각형 결정립들로 구성된 큰 정육각형으로 모의한다. 핵연료봉은 형상과 열적 특성이 다른 네 개의 영역으로 구분하고 각 경계 위치를 임계온도로부터 계산한다. 공극의 상호연결분율은, 몬테카를로 방법으로써 싸이트(Site)의 채워짐 여부를 점검하고 Hoshen-Kopelman 방법으로써 자유 공간에 연결된 클러스터(Cluster)에 포함된 싸이트들의 수를 계산하여 채워진 싸이트의 총 개수에 대한 연결 싸이트들의 개수의 비로써 구한다. AECL-2230, CBX 핵연료봉 실험의 기체 방출분율 자료에 대하여, FASTGRASS 코드의 상호연결분율 함수를 영역별로 계산한 상호연결분율로 대치하여 계산한 결과와 비교하였다. 균열과 재조직은 핵분열 기체 방출에 상당히 영향을 미치는 것으로 나타났다. 이 모델의 주요 장점은 결정립계에서의 상호연결현상을 단순 상호연결분율보다 좀더 사실적으로 모의하며 결정립의 성장과 균열을 고려할 수 있다는 점이다.
최대 선출력 61 ㎾/m 및 평균 연소도 1,770 ㎿d/tU의 조건으로 하나로에서 조사한 DUPIC(Direct Use of Spent PWR Fuel in CANDU Reactors) 핵 연료를 EPMA (Electron Probe Micro Analyzer)를 이용하여 핵분열 생성물을 분석하였다. EPMA의 정확한 분석 방법을 확립하고자, 핵분열생성물 대신 시약을 첨가하여 제조한 모의 DUPIC 핵연료로 EPMA 분석을 수행하였고, 그 결과를 습식 화학 분석의 결과와도 비교하여 평가하였다. 모의 DUPIC 핵연료 중심부의 금속 석출물은 약 1 $\mu\textrm{m}$ 정도의 크기로 관찰되었으며, 이들의 조성은 Mo-53.89 at.%, Ru-37.40 at.% 및 Pd+Rh-8.71 at%이었다. 모의 DUPIC 핵연료 시험에서 정립한 시험방법으로 조사한 DUPIC 핵연료 시편의 금속 석출물 특성을 분석하였다. 핵연료 중앙부에서 관찰된 금속 석출물들의 크기는 2∼2.5 $\mu\textrm{m}$ 정도이었으며, Mo-47.34 at.%, Ru-46 at.%, Pd+Rh-6.65 at.%의 조성임을 확인하였다. 이 실험을 위하여, 특별히 시료의 전도성을 향상시키기 위한 처리를 하였으며, 작은 금속 석출물에 EPMA의 전자빔을 정확히 조사할 수 있는 실험 조건을 제시하였다.
사용후핵연료시료 중에 함유된 요오드(I-127 및 129)를 정량하기 위하여 화학적 방법으로 분리 회수하고 중성자방사화분석법을 이용하였다. 사전실험으로 모의사용후핵연료를 이용하여 회수율을 측정하였다. 모의 및 실제사용후핵연료시료를 $90^{\circ}C$에서 8 M $HNO_3$ 용액으로 용해하고 용해 후 용해용액 중의 잔류 요오드, 응축 및 휘발된 요오드 각각을 정량하였다. 응축 요오드는 핵연료 용해 후 재증류하여 회수하였다. 잔류 및 응축 요오드는 시료의 산화상태를 조절한 후 용매추출로 요오드를 회수한 다음 이온교환 또는 침전법으로 방사화학적으로 분리한 후 중성자방사화분석(RNAA)으로 정량하였다. 제작한 이온교환분리관 및 여과키트에 요오드를 흡착 또는 침전시켜 분리한 다음 중성자조사를 위한 삽입체(Insert)로 이용하였다. 휘발 요오드는 제조한 흡착체(Ag-silica gel)를 담은 흡착관에 포집하고 홉착체를 구간별 균질시료로 만든 다음 비파괴중성자 방사화분석(INAA)으로 정량하였다. 침전 및 흡착 요오드의 화학적 특성을 EPMA(electron probe microanalysis) 분석으로 조사하였다. 요오드 정량결과를 다른 방법으로 비교분석하기 위하여 음이온교환수지상에서 요오드를 정제 및 회수하기 위한 용리거동을 조사하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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