본 논문은 니켈이 담지된 촉매를 이용하여 메탄의 이산화탄소 개질반응에서 발생하는 탄소퇴적의 속도와 반응온도에 따른 카본생성 경로를 연구하였다. 개질 반응이 진행되는 동안 촉매 위에 발생하는 탄소퇴적과 그 속도측정을 위한 반응장치로는 열분석기를 이용하였다. 메탄의 이산화탄소 개질반응에서 반응기체 조성을 달리하여 실험한 결과 코크형성의 반응차수가 1.33($CH_4$)과 -0.52($CO_2$)임을 확인하였다. 또한, 탄소퇴적속도를 이용한 모델식을 근거로 반응온도에 따른 반응속도인자를 계산한 결과 $600^{\circ}C$ 미만에서는 메탄의 분해반응만이 주로 발생하며 $600{\sim}700^{\circ}C$ 사이에서는 메탄의 분해반응과 더불어 이산화탄소 해리반응이 동시에 진행됨을 알았다.
희박 예혼합 가스터빈 연소기에서 배출되는 NOx, CO 와 같은 오염물질을 예측하기 위해서 화학반응기 네트워크 모델을 개발했다. 본 연구에서는 CHEMKIN 코드와 4 가지 NO 생성 메커니즘을 포함한 GRI 3.0 메탄-공기 연소 메커니즘을 이용해서 가스터빈의 부하조건을 변화시키며 NOx 및 CO 배출의 예측을 수행하였다. 모델의 검증을 위해서 계산된 결과를 모사연소기의 실험 데이터와 비교하였다. 여러부하조건에 따른 4 가지 NO 경로의 기여도를 조사하였다. 또한 인젝터의 질량유동 및 당량비의 불균일성이 NOx 배출이 끼치는 영향을 고찰하고 10ppm 이하의 저 NOx 연소기 개발을 위한 저감 방법을 제안했다.
Numerical Study with detailed chemistry has been conducted to investigate the flame structure and NOx formation characteristics in oxygen -enhanced(CH$_4$/O$_2$-$N_2$) and oxygen-enhanced-EGR(CH$_4$/O$_2$-$CO_2$) counter diffusion flame with various strain rates. A small amount of $N_2$is included in oxygen-enhanced-EGR combustion, in order to consider the inevitable $N_2$contamination by $O_2$production process or air infiltration. The results are as follows : In CH$_4$/O$_2$-$CO_2$flame it is very important to adopt a radiation effect precisely because the effect of radiation changes flame structure significantly. In CH$_4$/O$_2$-$N_2$flame special strategy to minimize NO emission is needed because it is very sensitive to a small amount of $N_2$. Special attention is needed on CO emission by flame quenching, because of increased CO concentration. Spatial NO production rate of oxygen-enhanced combustion is different from that of air and oxygen-enhanced-EGR combustion in that thermal mechanism plays a role of destruction as well as production. In case CH$_4$/O$_2$-$CO_2$flame contains more than 40% $CO_2$it is possible to maintain the same EINO as that of CH$_4$/Air flame with accomplishing higher temperature than that of CH$_4$/Air flame. EINO decreases with increasing strain rate, and those effects are augmented in CH$_4$/O$_2$flame.
배기가스 재순환(flue gas recirculation, 이하 FGR)은 질소산화물 저감에 효과적인 연소 기법으로 저공해 연소 분야에 다양하게 응용되고 있다. 이전 연구에 이어서 메탄/공기 대향류 예혼합화염에 FGR 기법 적용 시 나타나는 화염의 특성 변화 및 NOx 생성기구를 파악하기 위한 수치해석이 진행되었다. 배출되는 질소산화물(NOx)은 4가지 주요 반응경로(열적 NO, prompt NO, N2H 및 N2O)로 구분하여 배기가스 재순환율에 따른 각 NO 생성률을 상대적으로 나타내었다. 그 결과 열적 NO가 전체 NO 형성에 가장 크게 차지한 반면 N2H의 영향은 미미하였다. 또한, 열적 NO의 기여를 검토하기 위하여 본 연구에 사용된 반응기구(UC San Diego mechanism)를 수정하여 재순환율 증가에 따른 NO 배출지수(EINO)를 비교하였다.
염화탄화수소 열분해와 생성물분포 특성을 고찰하기 위해 등온 관형 반응기를 이용해 두 가지 실험을 수행하였다. 첫 번째는 반응분위기에 따른 열분해 특성을 파악하기 위해 $H_2$ 또는 Ar 반응분위기에서 dichloromethane ($CH_2Cl_2$) 분해율과 생성물분포 특성을 고찰하였다. Ar 반응분위기($CH_2Cl_2$/Ar 반응계)에서 보다 $H_2$ 반응분위기($CH_2Cl_2/H_2$ 반응계)에서 $CH_2Cl_2$ 분해율이 더 높았다. 이는 반응성 기체인 $H_2$ 분위기에서 $CH_2Cl_2$ 분해를 촉진시키며 수소 첨가 탈염소반응을 통해 탈염소화된 탄화수소화합물을 생성시키며, 다환방향족탄화수소 (polycyclic aromatic hydrocarbon: PAH)와 soot 생성을 억제하기 때문이다. $CH_2Cl_2/H_2$ 반응계에서 주요생성물로 탈염소화합물인 $CH_3Cl,\;CH_4,\;C_2H_6,\;C_2H_4,\;HCl$ 등이 생성되었으며, 미량 생성물로 chloroethylene이 검출되었다. $CH_2Cl_2$/Ar 반응계에서는 탄소물질수지가 낮았으며 특히 반응온도 $750^{\circ}C$ 이상에서 탄소물질 수지가 더 낮게 나타났다. 주요 생성물로는 chloroethylene과 HCl이 검출되었으며, 미량 생성물로는 $CH_3Cl$과 $C_2H_2$이 검출되었다. 고온 Ar 반응분위기에서 $CH_4$ 주입에 따른 chloroform($CHCl_3$) 분해와 생성물분포 특성을 비교 고찰하였다. $CHCl_3$ 분해율을 비교해 보면 $CH_4$을 주입할 경우($CHCl_3/CH_4/Ar$ 반응계)가 $CH_4$을 주입하지 않았을 경우($CHCl_3$/Ar 반응계)보다 분해율이 낮았다. 이는 $CHCl_3$가 분해되면서 생성되는 활성도가 큰 이중라디칼(diradical)인 :$CCl_2$가 첨가물로 주입된 $CH_4$와 반응하여 소모됨으로써 $CHCl_3$ 분해율이 상대적으로 감소되기 때문이다. Ar 반응분위기에서 $CH_4$ 첨가 여부에 따라 $CHCl_3$이 분해되면서 생성되는 생성물 분포는 큰 차이를 나타내고 있었다. 앞에서 고찰된 각 반응계에서 분해율 비교와 생성물 분포특성을 고려하고 열화학이론 및 반응속도론을 기초로 주요 반응경로를 제시하였다.
유동층반응기에서 바이오매스 급속 열분해의 모델화를 통해 열분해로부터 발생되는 바이오오일(Bio-oil) 및 비응축 가스(Non-condensable gas) 성분의 예측과, 이를 통한 수율 향상을 목표로 한다. 본 연구의 목적은 유동층반응기 내부에 투입된 바이오매스가 급속 열분해되는 동안 발생되는 생성물의 수율 예측과 실험 및 시뮬레이션 값을 비교 및 분석하는 것이다. 급속 열분해의 시뮬레이션을 위해 전산유체역학(Computational Fluid Dynamics, CFD) 프로그램이 사용되었으며, 바이오매스의 급속 열분해의 시뮬레이션을 위해 바이오매스 하위 구성 성분의 상세한 열분해 반응 경로가 적용되었다. 이 열분해 반응은 세부적으로 셀룰로오스(Cellulose), 헤미셀룰로오스(Hemicellulose) 및 리그닌(Lignin)의 반응을 포함하고 있으며, 열분해로부터 발생되는 주요 가스 성분은 이산화탄소($CO_2$), 일산화탄소(CO), 메탄($CH_4$), 수소($H_2$), 에틸렌($C_2H_4$)이다. 본 모델의 예측치와 기존 문헌(Mellin et al., 2014)의 실험 및 시뮬레이션 결과를 비교하였으며, 그 결과, $CH_4$, $H_2$ 및 $C_2H_4$의 경우, 각각 3.7%p, 4.6%p 및 3.9%p로 비교적 일치하게 예측되었지만, $CO_2$ 및 CO의 경우, 각각 9.6%p 및 6.7%p로 높게 예측되었다. 이러한 차이가 발생하는 이유는 이차 열분해 반응에서의 세부 반응조건에 해당되는 각각의 인자의 부재에 기인한 것으로 판단된다. 연구 결과, 시뮬레이션을 통한 모델화 접근이 가능한 것으로 판단되며, 추후에 연구된 모델화를 통해 바이오오일 및 기타 성분들의 예측도 가능할 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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