울릉분지 남서부 심해저 퇴적층에 분포하는 천부 가스의 특성을 파악하기 위해서 피스톤 코아시료를 채취하고 공기층 가스 기법으로 퇴적물 내에 함유된 가스를 포집하여 탄화수소 가스의 함량, 성분 및 탄소 동위원소 분석을 실시하였다. 또한 가스의 함량과 시추 코아 퇴적물의 연관성 및 특성을 파악하기 위해서 가스를 함유하는 퇴적물에 대해서 유기 지화학 분석을 실시하였다. 그리고 가스를 함유하는 퇴적물의 탄성파 특성을 살펴보았다. 퇴적물에서는 탄화수소 가스가 0.01%에서 11.25%까지 검출되었다. 단위 퇴적물내의 탄화수소 가스의 양을 젖은 퇴적물의 부피를 기준으로 정량적으로 계산하면 0.1에서 87.4ml/L wet sediment를 나타냈다. 분석된 탄화수소 가스의 성분은 주로 메탄으로 분석 시료에서 2개 시료를 제외하고는 메탄의 함유비가 98%이상을 나타냈으며 32개 분석 시료 중에서 15개 구간에서는 메탄만이 검출되었다. 채취된 시료의 메탄 가스의 탄소 동위원소 비$(\delta^{13}c)$는 -94.31$extperthousand$에서 -55.50$\textperthousand$까지의 범위를 나타내서 분석된 가스의 기원은 메탄 생성 박테리아에 의한 생물 기원 가스인 것으로 판명된다. 연구 지역의 퇴적물내의 탄화수소 가스의 함량은 지역에 따라서 차이를 보인다. 퇴적물내의 가스의 함량은 퇴적물의 지화학적 특성과 퇴적물의 입도와는 뚜렷한 상관 관계를 보이지 않았다. 단지 탄성파 단면상에서 이상대를 나타내는 곳에서는 가스의 함량이 많은 것으로 나타났다. 탄성파 단면상에 보이는 이상대는 현장의 온도 압력 조건에서 공극수에 탄화수소 가스가 과포화 된 곳으로 다른 조건이 만족된다면 가스 하이드레이트를 형성하기에 적합한 것으로 해석한다.
본 연구에서는 혐기성 소화에서 aeration이 수소생성에 미치는 영향에 대해 살펴보았다. 혐기성 소화슬러지를 0, 1, 3, 6, 12, 24 시간 동안 aeration 실시 후 glucose(20 g/L)를 기질로 이용하여 batch test를 실시하였다. Aeration 시간이 길어질수록 메탄가스가 감소하고, 수소가스가 증가하였으며, 6시간 동안 aeration을 실시한 반응조에서 가장 높은 수소 생성율(570 ml/L)을 나타내었다. 연속운전의 경우 aerated reactor는 메탄가스의 생성 없이 수소가 지속적으로 발생하였으며, non-aerated reactor의 경우 낮은 pH와 짧은 HRT만으로는 메탄 생성균의 활성을 완전히 저해할 수 없었다. 그러나 미생물관점에서의 보다 명확한 규명을 위해 향후 연구가 추가적으로 진행되어야 하며, 현장 적용성을 고려한 aeration 처리의 최적조건 도출도 이루어져야 할 것이다.
$Ni/CeO_2-ZrO_2$ 촉매를 이용하여 수소 제조를 위한 메탄의 자열개질반응 특성을 조사하였다. 메탄의 자열개질반응에서 촉매의 활성과 안정성을 향상시키기 위해 알루미나가 코팅된 금속 모노리스를 사용하였으며, 금속모노리스 촉매체는 높은 반응온도에서 분말형태의 촉매에 비해 높은 메탄 전환율을 나타내었다. 자열개질반응에 있어서 $H_2O/CH_4/O_2$의 비는 전환율에 영향을 미치는 중요한 변수임을 알 수 있었다. $H_2O/CH_4$ 비가 증가함에 따라 수소 수율은 증가되고, 또한 $O_2/CH_4$ 비가 증가함에 따라 메탄 전환율은 증가하지만 수소 수율은 감소하였다. $Ni/CeO_2-ZrO_2$ 촉매에 0.5 wt%의 귀금속 촉매인 Ru 첨가로 인해 낮은 반응온도에서 촉매 활성이 향상되었다.
화석연료를 사용하는 선박이나 자동차는 $CO_2$가스를 과대하게 발생하므로 지구 온난화에 영향을 주기 때문에 화석연료 대신 수소를 사용하는 수소연료전지자동차(FCV)가 크게 각광을 받고 있다. 우리나라는 현대자동차가 FCV자동차를 미국, 일본, 독일 등의 선진국들의 자동차회사와 경쟁적으로 개발하고 있다. 수소는 제철소의 코크스 공장, 서유화학공장의 부산물로 얻으며, 석탄, 메탄가스 등을 고온에서 증기와 반응시켜서 메탄 수증기개질법과 압력스윙흡착법 또는 막분리형멤브레인개질 법을 이용한 수소분리형개질방법으로 고순도 수소를 제조하거나 물을 전기분해하여 제조한다. 수소는 전자공업, 금속 및 화학공업, 로켓 연료 및 공장, 병원, 가정용 등의 연료전지시스템이나 FCV의 연료로 사용하고 있다. 수소의 저장은 수소용기에 수소를 압축하는 방법과 액화수소로 저장하는 방법이 일반적이고, 최근 수소화물이나 유기화학하이드라이드법으로 저장하여 수소스테이션에 운반해서 사용한다. 우리나라는 현재 13개소의 수소스테이션이 가동 중에 있으며, 향후 43개소를 설치할 계획이다.
환경동위원소 기법을 쓰레기 매립장의 침출수 및 주변 지하수에 적용해본 결과 미생물의 활동에 의한 유기물의 분해과정에 대한 정보를 얻을 수 있었다. 특히 유기물 분해로 생성된 이산화탄소는 일차적으로 침출수의 알칼리도를 높이고 이차적으로 일어나는 이산화탄소의 환원작용에 의하여 메탄가스가 형성되었다. 이러한 과정에서 침출수에 잔류하는 용존무기탄소(DIC)의 탄소 동위원소 조성이 크게 부화되었으며, 아울러 생성된 메탄과의 수소동위원소 교환반응에 의하여 물의 수소 동위원소 조성이 크게 부화되는 특징이 국내에서 처음 관찰되었다.
메탄과 수소 혼합가스로 직류 플라즈마 화학 증착법을 이용하여 방전전류 반응압력 메탄농도 및 피착체의 온도를 변화시키면서 다이아몬드 유산탄소 박막(DLCF)을 Si(111)-웨이퍼 위에 합성하였다. 주 사전자 현미경(SEM)과 레이져 Raman 스펙트로포토메터로 확인된 양질의 DLCF를 얻은 조건은 방전전 류 반응 압력, 메탄농도 그리고 피착체의 온도가 각각 480mA, 32 Torr, 1.0 vol% 및 85$0^{\circ}C$ 였다. 이 DLCF는 대부분 sp3 탄소결합으로 된 구형의 알갱이들로 구성되어 있고 그굴절률은 2.2로 천연다이아몬 드와 비슷한 값을 가지고 있다. 또한 DLCF 성장에서 수소피복이 매우 중요한 것으로 밝혀졌다.
국내 A군에서 운영중인 한 쓰레기 매립지에서 배출되는 침출수와 주변 지하수를 채취하여 화학분석과 동위원소 분석을 실시하였다. 그리고 생활 쓰레기가 분해되는 과정에서 생성되는 가스들을 채집하여 동위원소 분석을 실시하였다. 유기물 분해로 생성된 이산화탄소는 일차적으로 침출수의 알칼리도를 높이고 이차적으로 일어나는 이산화탄소의 환원작용에 의하여 메탄가스가 형성되었다. 이러한 과정에서 침출수내의 용존무기탄소(DIC)의 탄소 동위원소 조성이 부화되었으며, 아울러 생성된 메탄과의 수소 동위원소 교환반응에 의하여 침출수의 수소 동위원소 조성이 크게 부화되는 특징이 관찰 되었다. 쓰레기장에서 발생되는 혼합가스에서 이산화탄소를 분리하여 탄소 동위원소 조성을 분석해 본 결과 새로운 매립지 보다 오래된 매립지에서 배출되는 이산화탄소의 탄소 동위원소 조성이 부화되는 특징이 관찰되었다.
마이크로웨이브 플라즈마 화학증착법을 이용하여 C-H계에서 메탄 농도를 변화시키면서 각각의 농도 변화에 따른 증착상의 변화 거동을 관찰하였는데 메탄 농도가 증가함에 따라 성장 속도는 증가하지만 다이아몬드 박막내 비다이아몬드 성분의 양이 많아지며 결정성이 떨어졌다. Raman 분광으로부터 D 피크($sp^3$)와 G 피크($sp^2$)의 상대적인 세기로부터 $sp^3/sp^2$, 수소함량에 대한 경향성을 알 수가 있었으며 FTIR 분광으로부터 수소함량은 16~37%, $sp/sp^2$은 0.22~1.14로 변화하였다. 이들 결과로부터 최적의 제작조건은 메탄 분압비 13.8%임을 알 수가 있었다.
Interest in hydrogen productions that do not emit carbon dioxide and can produce hydrogen at a low price is increasing. Reforming and electrolysis are widely used, but they have limitations, such as carbon dioxide problems and costs. The methane can be decomposed as hydrogen and solid carbon without carbon dioxide emission at high temperatures. In this research, the methane pyrolysis experiment was conducted at 1,200℃ and 1,400℃ in a ceramic tube. The composition of the produced gas was measured by gas chromatography before carbon blocked the tube. The methane conversion rate and hydrogen selectivity were calculated based on the results. The hydrogen selectivity was derived as 60% and 55% at the highest point at 1,200℃ and 1,400℃, respectively. The produced solid carbon was expected to be carbon black and was analyzed using scanning electron microscope.
본 연구는 혐기성 수소 발효 반응조의 유출수를 기질로 이용하여 anaerobic baffled reactor (ABR) 및 anaerobic sequencing batch reactor (ASBR) 형태에 따른 혐기성 메탄 발효 성능을 평가하였다. 두 개의 반응조는 유기물 부하율 $1.0kg\;COD/m^3{\cdot}d$와 수리학적 체류시간 20일에서 운전을 수행하였다. ABR과 ASBR의 초기 운전 기간에서 메탄 발생량은 각각 0.04 L/L/d와 0.19 L/L/d로 나타났으며, ABR과 ASBR의 최대 메탄 발생량은 각각 0.25 L/L/d와 0.31 L/L/d로 나타났다. ABR과 ASBR의 초기 운전 기간에서 COD 제거율은 각각 89%와 92%로 나타났다. 정상 상태에 도달한 후에는 ABR과 ASBR의 COD 및 VS의 제거율은 각각 90% 이상 유지되었다. 비메탄 활성도는 미생물이 기질에 적응함에 따라 반응조에 상관없이 증가하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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