일반적으로 오존(O$_3$)은 친전자성 및 친핵성반응 때문에 탄소-탄소 이중결합을 가진 분자들을 떼어놓을 수 있는 매우 강한 산화능력을 갖고 있는 것으로서 살균, 맛과 냄새의 조절, 색도 제거 등에 이용되어왔다. 그러나, 오존은 대기 중에 미반응상태로 잔류하는 경우에는 광화학 스모그를 발생시키는 주된 요인이 되고 있으며, 강력한 산화력을 지니고 있기 때문에 0.1-l ppm의 범위에서 인체에 노출되면 두통, 목 건조증, 점막손상과 같은 호흡기 질환 등의 원인이 될 뿐만 아니라 악취를 유발하여 불쾌감을 야기한다. (중략)
본 연구에서는 유기산과 여러 첨가제들을 사용하여 상수도의 정수장이나 배수지 벽면에 침적되어 있는 스케일 제거에 활용할 수 있는 친환경적인 세정제를 개발하고 현장 적용을 수행하였다. 정수장의 벽면의 스케일 분석결과 산화규소($SiO_2$), 산화알루미늄($Al_2O_3$), 산화철($Fe_2O_3$), 산화망간(MnO) 등 주로 금속산화물로 이루어져 있는 것을 알 수 있었다. 그리고 여러 유기산 중에서 말릭산(malic acid), 말론산(malonic acid), 시트릭산(citric acid)과 산화규소를 제외한 산화알루미늄, 산화철, 산화망간 등의 금속산화물에 비교적 좋은 용해력을 보여주었다. 이들 유기산들을 일정 무게비율로 배합하여 산화알루미늄, 산화철, 산화망간의 혼합 금속산화물의 용해력 실험 결과 여러 유기산 배합 비율 중 말릭산, 말론산, 시트릭산이 6 : 2 : 2 배합비율로 만든 10 wt% 유기산 혼합용액이 정수장 및 배수지의 스케일 제거효율이 약 29%로 가장 뛰어났음을 확인할 수 있었다. 이들 유기산 혼합용액에 비이온 계면활성제를 첨가하여 배합한 세정제 용액이 유기산 혼합용액만을 사용한 경우보다 더욱 높은 금속산화물 용해력을 가지는 것을 확인 할 수 있었다. 특히, 알콜에톡실레이트 계열의 LA-7 비이온계면활성제를 0.2% 첨가하는 경우 약 35%의 스케일 제거효율을 보여주었다. 그렇지만 유기산 혼합용액에 살균제를 첨가하는 경우 스케일 제거효율이 저하되었다. 이것은 계면활성제가 오염물의 유화분산 성질에 의해 스케일 제거력 향상에 도움을 주지만 살균제의 경우에는 살균제의 산화력에 의하여 스케일의 물에 대한 용해력을 떨어뜨려 스케일 제거에 방해를 하기 때문인 것으로 판단된다. 이러한 기초실험 결과를 바탕으로 유기산 혼합용액에 첨가제인 계면활성제, 살균제 등을 넣고 배합된 세정제를 사용하여 D시의 상수도 정수장 및 배수지의 스케일 세척시험에 성공적으로 적용시킬 수 있었다.
분쇄, 자력선별을 통하여 철 성분을 제거한 폐망간전지 분말을 대상으로 침출제 농도, 온도, 고액비, 교반속도 등을 변화시키면서 황산용액에서 아연과 망간의 침출실험을 수행하였다. 침출시료의 X선 회절분석 결과 아연은 금속아연과 아연산화물, 망간은 이산화망간과 +3가 망간산화물로 존재하고 있어 황산에 의한 아연의 선택침출이 어렵다는 것을 확인하였다. 폐망간전지의 분쇄산물을 대상으로 황산침출을 행한 결과 고액비 1:10, 황산농도 1 M, 반응온도 $60^{\circ}C$, 교반속도 200 r.p.m에서 60분간 침출하였을 때 아연과 망간의 침출율은 각각 92%, 35%로 나타났으며, 반응 후 침출용액의 pH는 0.75, 침출용액 중 아연 및 망간의 농도는 각각 19.5 g/l, 7.8 g/l 이었다. 폐망간전지 분말의 황산침출시 망간의 침출율을 향상시키기 위해서는 환원제의 사용이 필요함을 알 수 있었다.
이 연구의 목적은 KURT(KAERI underground research tunnel) 지하수 내에 금속이온을 환원시키는 미생물의 존재 여부를 확인하고 배양하여, 이들의 활동에 따른 철과 망간 환원의 관찰과 환원물의 광물학적 특성을 연구함으로써, 금속환원미생물에 의한 산화상태로 존재하는 철과 망간의 환원과 광물 상전이 가능성을 확인하는 것이다. KURT 지하수 내 금속을 환원하는 미생물은 전자공여체로 포도당, 초산, 젖산, 개미산, 피루브산을, 전자수용체로 Fe(III)-citrate를 사용하여 농화배양 하였으며, 16S rRNA 분석을 통해 종 다양성을 확인하였다. 농화배양된 금속환원미생물에 의한 철과 망간의 환원과 생광물화작용을 알아보기 위해 전자공여체로 포도당, 초산, 젖산, 개미산, 피루브산을, 전자수용체로 철수산화물인 아카가나이트(akaganeite, ${\beta}$-FeOOH)와 망간산화물(manganese oxide, ${\lambda}-MnO_2$)을 이용하여 금속환원 실험을 실시하였다. 미생물 활동에 의해 형성된 환원물의 광물학적 특성은 SEM, EDX, XRD 분석을 통해 확인되었다. 연구 결과 KURT 지하수에서 금속을 환원하는 혐기성 미생물로는 Fusibacter, Desulfuromonas, Actinobacteria, Pseudomonas sp. 등이 확인되었고, 이 미생물들은 체외에서 철과 망간을 환원하여 이들 광물의 상전이를 확인하였다. 철(Fe)은 $Fe^{3+}$을 포함한 아카가나이트(${\beta}$-FeOOH)에서 $Fe^{2+}/Fe^{3+}$를 포함한 자철석($Fe_3O_4$)으로 환원되었고, 망간(Mn)은 $Mn^{4+}$를 포함한 망간산화물(${\lambda}-MnO_2$)에서 $Mn^{2+}$을 포함한 능망간석($MnCO_3$)으로 환원되었다. 이러한 지하 140 m의 KURT 지하수에서 서식하는 미생물들에 의해 철과 망간이 환원됨은 다른 중금속과 핵종원소의 환원 가능한 환경이 조성되었을 뿐 만 아니라, 미생물에 의하여 환원된 철의 재산화에 의해서도 주변 핵종원소가 환원될 수 있음을 의미한다. 따라서 이러한 직 간접적인 산화-환원 반응에 의해 KURT 지하수 내에서는 금속환원미생물들이 유해금속물질을 침전시켜 이동성을 줄일 수 있을 뿐만 아니라 고준위 폐기물에서 유해물질의 유출시 핵물질의 확산을 막는데 중요한 역할을 할 수 있을 것으로 사료된다.
폐광된 광산에 방치된 폐광석에 함유되어 있는 황화광물이 분해되어 다른 광물에 흡착되거나, 산화환경에 안정한 형태의 2차 광물로 침전 혹은 공침 되는가에 대한 연구는 광산복 원을 결정하는데 직접적인 지구화학적 자료로 활용될 수 있다. 따라서 이번 연구에서는 청양광산에 방치된 폐광석을 대상으로 XRD, SEM/EDS연구를 이용하여 산화작용으로 인한 황화광물 주변에 침전된 2차 광물에 대한 광물학적 연구를 수행하였다. 광물학적 연구 결과, 산화환경에서 황화광물의 산화작용으로 인하여 용출된 중금속 이온과 철과 망간 이온들은 침전(Fe, Mn, Pb), 공침 (Fe, Mn, As, Pb) 및 흡착(As, Cu, Pb, Zn) 등의 화학반응을 통하여 다시 고정화됨으로서, 현장에서 자연적으로 정화되고 있는 것이 확인되었다.
함침법과 침적침전법으로 Cu-Mn 산화물 촉매를 제조하여 톨루엔 촉매 분해 반응을 조사하였다. 구리와 망간이 혼합됨으로 촉매활성을 증진 시킬 수 있음을 확인할 수 있었다. 또한 같은 화학적 조성으로 제조된 함침법보다 침적침전법에 의해 제조된 Cu-Mn 산화물 촉매에서 톨루엔 분해 반응 활성이 더 높았다. 침적침전법에 의해 제조된 촉매는 10일간의 장기 분석과 수분 첨가에 의한 톨루엔 분해 효율에 변화가 없었다. 촉매 특성 분석 결과에 기초하여 보면, 침적침전법은 촉매의 표면에 균일한 분산과 작은 크기의 입자를 제공하며 환원 능력을 증진시키는 것으로 판단된다. 따라서 침적침전법은 촉매의 성능을 향상 시키고 촉매의 안정성을 중진 시키는 것으로 생각 된다. 또한 Cu-Mn 산화물 촉매에서 톨루엔 분해 반응은 산화환원 반응에 의존하며 $Cu_{1.5}Mn_{1.5}O_4$ 스피넬 구조가 주요한 촉매 활성점으로 작용하는 것으로 추측된다.
망간코팅모래(MCS)와 철코팅모래(ICS) 21.5 kg씩 동량을 하부 및 상부층으로 2단 충진시킨 파일럿 규모의 여과시스템을 구성하여 3가 비소 함유 인공오염수 처리효율을 조사하였다. 파일럿 장치는 높이 200 cm와 내경 15 cm로 구성되어 있으며, 3가 비소함유 인공 오염수의 반응기 칼럼내 유입은 peristaltic pump를 사용하여 선속도 $5{\times}10^{-3}$ cm/s로 상향류로 시켰으며 148일 동안 여과실험을 실시하였다. MCS 통과지점(중간유출수)과 ICS 통과지점(최종 유출수)에서의 총 비소의 파과는 각각 18일 및 44일 경과 후에 이루어졌고 그 이후 파과가 급격히 진행되었으며 148일이 지났을 때 완전파과가 발생하였다. 비록 MCS 층을 통과한 유출수에서의 총 비소파과는 18일 경과 후에 나타났지만 유출수내의 3가 비소 농도는 61일 동안 50 ppb 이하로 나타났으며 이후에는 급격히 증가되어 나타났다. 이것은 칼럼에 충진된 MCS가 61일 동안 효과적으로 3가 비소에 대한 산화력을 나타내기 때문에 기인한 것이며 MCS 1 kg당 3가 비소 92 mg을 산화처리 함을 나타낸다. 그리고 완전파과가 발생할 때 까지 MCS에 의해서 흡착된 총 비소의 양은 MCS 단위 kg 당 79.0 mg에 해당하였다. 운전기간 동안 반응탑내의 각 지점에서의 시간에 따른 수두의 변화는 크게 나타나지 않아서 ICS 및 MCS를 갖춘 여과시스템은 큰 수두손실 없이 오염수를 장기간 처리할 수 있음을 알 수 있었다.
본 연구에서는 비소(arsenic, As) 제거 특성을 가진 망간-철 산화물(manganese-iron oxide, MF)을 제조하고, 이를 poly vinylidene fluoride (PVdF)와 복합화를 진행하여 As(III)와 As(V)를 동시에 제거가 가능한 수처리용 나노섬유복합막(polymer nanofiber membrane with Mn-Fe, PMF) 제조에 관한 기초 연구를 진행하였다. Transmission electron microscope(TEM) 분석을 통해 MF 소재의 형상 및 구조를 확인하였으며, PMF 복합막의 수처리용 분리막으로의 활용가능성을 조사하기 위하여 기계적 강도, 기공크기, 접촉각 및 수투과도 분석을 진행하였다. 측정결과로부터 망간과 철 비율이 같은 PMF11 복합막의 기계적 강도가 가장 높은 결과값($232.7kgf/cm^2$)을 나타낸 것을 확인할 수 있었다. 또한, MF 소재의 도입에 따라 기공 크기가 점차 줄어드는 경향성을 확인할 수 있었으며, 특히, 철 산화물의 조성비가 증가할수록 기공크기가 감소하는 경향성을 보여주었다. 수투과도 측정결과 MF 소재의 도입에 따라 PVdF 나노섬유막에 비해 약 10~60% 이상 향상되는 결과를 나타내었다. 제조된 MF 소재 및 PMF 복합막의 비소 제거 특성평가를 통해 As(III)와 (V)의 동시 제거 가능하며, 특히, MF01 샘플의 경우 As(III)와 (V)에 각각 93, 68%의 가장 높은 흡착제거율을 나타내었다. 따라서 본 연구에서는 제조된 MF소재 및 PMF 복합막을 통해 수처리용 분리막의 기능성 향상을 위한 기초연구 자료로 활용할 수 있을 것으로 기대된다.
본 연구는 '99년 7월에 벤처형 중소기업 기술개발 지원사업으로 신규 계약된 과제로서 상수원수의 전처리 및 하수 2차 침전수의 재처리 공정에 활용될 생물 산화 여과지를 개발하는 것이다. 생물 산화 여과 system은 상수 원수의 전처리, 상수도의 고도정수 처리, 하수 및 폐수처리에 이용될 수 있는 것으로, 특히 물리적 여과기능과 포기 과정을 통한 산화 기능을 포함하는 생물학적 분해 및 자연정화처리환경을 유지하여 수질이 악화된 상수도의 전·후처리나 하.폐수의 3차 처리에 적용하기 위한 것이다. 생물 산화 여과 시스템은 여과지의 하부 장치에 균등한 공기(산소)공급시설을 하여 여과층에 연속적으로 공기를 공급하면서 여과를 함으로서 생물막 여과 및 산화 기능으로 유기물질, 철, 망간 등을 제거하고 공기의 부상력에 의하여 조류, 부유물질, 냄새 등을 동시에 제거하는 System이다. 현재 상수처리 공정으로서의 생물 산화 여과지 개발을 위해 Bench-scale과 semi-pilot plant를 거쳐 Y시 M취수장애 pilot plant를 설치하여 연구를 진행중에 있으며, 또한, G시 G하수처리장에 하수처리 공정에 관한 연구를 위해 pilot plant를 설치하고 하수 3차 처리와 저농도 하·폐수 처리를 중심으로 연구중에 있다. 아래의 연구 결과는 정수처리 공정 연구를 위한 Bench-scale plant실험을 통해 얻은 결과치이며 현재까지 진행된 연구는 주로 정수처리 공정 중심으로 이루어 졌으나 pilot plant에서는 정수 및 하수처리에서의 생물산화여과공정의 연구가 진행중이다. 현재 연구가 진행중이므로 각 인자별 최적운전조건 등은 계속적인 실험과 연구를 통해 찾아지겠으나 현재까지 수행된 연구자료를 기반으로 볼 때 생물산화 여과장치는 탁도, SS, VSS 등의 제거에 탁월한 효능을 보이고 있다. 수처리용 장치로서의 이러한 기본적인 기능 이외에 NPOC, DOC 제거에도 뛰어난 효능을 보이고 있으며 특히 정수처리 공정에서 문제시 되고 있는 동절기 암모니아성 질소제거 또한 큰 가능성을 보여주고 있다. 그 동안 외국기술에 전면 의존해 오던 생물 산화 여과방식의 국내개발은 비용 절감뿐만 아니라 국내 실정에 맞는 기술개발이라는 점에서 향후 그 적용 범위를 넓혀 갈 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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