A column chemistry is the most useful tools for isolating the elements of interest in isotope geochemistry. Here we introduce the chemical experimental procedure for Sm, Nd, La and Ce separation such as Teflon powder or Ln-resin method using HDEHP of KIGAM, KBSI, KOPRI and ${\alpha}$-HIBA(${\alpha}$-Hydroxy Isobutyric acid) method of Nagoya University, Japan. This technical report will provide an useful information in selecting the experiment method for rare earth element isotope system study such as Sm-Nd and La-Ce isotope system.
This study is for finding a geoscientific factor for clarifying the source soil of the ancient earthenware finding. The used samples were the earthenware, soil and rocks, which were collected at the Gyeongju, Gyeongsan and Haman area. The chemical and mineralogical study for the samples were carried out for understanding the change of mineralogical and chemical composition among them. The mineralogical compositions of the earthenware are different from those of the soils from the surrounding area, which suggests that the mineralogical approach for clarifying the source soil of the earthenware should be difficult. Major element compositions of the earthenware also are different from those of the surrounding soils, which suggests that the comparison of the chemical composition using the major elements might be difficult for deducing the source soil of the earthenware. However, PAAS-normalized rare earth element (REE) patterns and Nd model ages among the rock, soils and earthenware from the same sampling sites show similar characteristics one another compared to those of the major element compositions. Nd-Sr isotopic systematics among the earthenware, soils and rocks also show a close relationship. Our results suggest that REE and Nd-Sr isotope geochemistry might be more useful than the other geochemical technique in clarifying the source soils of the ancient earthenware.
Proceedings of the Korean Society of Soil and Groundwater Environment Conference
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2005.04a
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pp.433-436
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2005
국내 A군에서 운영중인 한 쓰레기 매립지에서 배출되는 침출수와 주변 지하수를 채취하여 화학분석과 동위원소 분석을 실시하였다. 그리고 생활 쓰레기가 분해되는 과정에서 생성되는 가스들을 채집하여 동위원소 분석을 실시하였다. 유기물 분해로 생성된 이산화탄소는 일차적으로 침출수의 알칼리도를 높이고 이차적으로 일어나는 이산화탄소의 환원작용에 의하여 메탄가스가 형성되었다. 이러한 과정에서 침출수내의 용존무기탄소(DIC)의 탄소 동위원소 조성이 부화되었으며, 아울러 생성된 메탄과의 수소 동위원소 교환반응에 의하여 침출수의 수소 동위원소 조성이 크게 부화되는 특징이 관찰 되었다. 쓰레기장에서 발생되는 혼합가스에서 이산화탄소를 분리하여 탄소 동위원소 조성을 분석해 본 결과 새로운 매립지 보다 오래된 매립지에서 배출되는 이산화탄소의 탄소 동위원소 조성이 부화되는 특징이 관찰되었다.
Proceedings of the Korean Society of Soil and Groundwater Environment Conference
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2004.09a
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pp.406-409
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2004
최근 Lee et al.$^{l-2)}$ 은 화강암질 편마암내 균열면의 방해석이 Eu의 변화에 큰 영향을 주며, 아울러 Eu 은 Am의 유사체로서 매우 적합한 원소라고 제안하였다. 이 논문에서는 1)희토류원소와 액티나이드 원소의 이온반경, 배위수 등의 상호비교와 2) 응집력(cohesive energy)의 유사성과 물리적/화학적 특성 그리고 3) 희토류원소 지구화학의 최근 연구결과를 토대로 하여, 고준위 방사성 핵종원소인 Am의 지질매체내 거동을 예측하기 위한 유사체(analog)로서 Eu이 매우 유용한 역할을 해준다는 가설2)을 검증한 결과를 보고하고자 한다. 연구방법으로서, 핵종원소의 지질매체별 흡착특성을 밝혀내기 위해 금번 실험에서는 희토류원소 암상별 분포의 특성을 고려하여 4종류(화강암질 편마암류 2종, meta-basalts, 응회암)의 시료를 선별하였다. 방사화학적 흡탈착 실험의 핵종동위원소로서는 152Eu와 241Am을 선택하였다. 이는 본 연구팀의 연구결과, Eu과 Am의 밀접한 물리적/화학적 상관관계 그리고 지질환경내에서의 거동특성을 고려한 것이다. 실험결과 양 동위원소의 지질매체와의 흡착 반응 특성을 비교해 볼 때, 시간의 경과에 따라 서로간에 매우 유사한 양상의 증감을 보여주면서 변화함을 알 수가 있었다. 이 결과는 희토류원소가 액티나이드 원소의 지질환경내 거동예측을 위한 유사체로서 매우 훌륭한 도구라는 것을 입증해 주는 것이라 할 수 있다.
In this study, we explore the nature of clumped isotopes of H2O molecule using quantum chemical calculations. Particularly, we estimated the relative clumping strength between diverse isotopologues, consisting of oxygen (16O, 17O, and 18O) and hydrogen (hydrogen, deuterium, and tritium) isotopes and quantify the effect of temperature on the extent of isotope clumping. The optimized equilibrium bond lengths and the bond angles of the molecules are 0.9631-0.9633 Å and 104.59-104.62°, respectively, and show a negligible variation among the isotopologues. The calculated frequencies of the modes of H2O molecules decrease as isotope mass number increases, and show a more prominent change with varying hydrogen isotopes over those with oxygen isotopes. The equilibrium constants of isotope substitution reactions involving these isotopologues reveal a greater effect of hydrogen mass number than oxygen mass number. The calculated equilibrium constants of clumping reaction for four heavy isotopologues showed a strong correlation; particularly, the relative clumping strength of three isotopologues was 1.86 times (HT18O), 1.16 times (HT17O), and 0.703 times (HD17O) relative to HD18O, respectively. The relative clumping strength decreases with increasing temperature, and therefore, has potential for a novel paleo-temperature proxy. The current calculation results highlight the first theoretical study to establish the nature of clumped isotope fractions in H2O including 17O and tritium. The current results help to account for diverse geochemical processes in earth's surface environments. Future efforts include the calculations of isotope fractionations among various phases of H2O isotopologues with a full consideration of the effect of anharmonicity in molecular vibration.
To reveal the origin of the Chuncheon nephrite deposit, radiogenic isotopes of Sr and Pb, stable isotopes of 0 and H, and rare earth elements concentrations were analyzed. Such geochemical data were integrated to track the stepwise changes during the various ore formation stages. All the samples from the nephrite deposit have significantly low 0 isotopic ratios compared with the marble from which they had been formed, which reflects the very important role of the crustal circulating water with low 6180 and 6D in every stage of ore formation. There were progressive decrease of 6180 and 6D during the genesis of Chuncheon nephrite deposit. Newly formed minerals during the ore formation reveal disequilibrium with existing minerals in the respect of 0 isotope, which suggests that the ore-forming fluid of circulating water origin was involved with significant water-rock ratios in every step of ore formation process. The ore samples have Sr and Pb isotopic ratios similar to the values of Kyeonggi gneiss complex within which the deposit is located, which also suggests the important role of crustal circulating water in the genesis of the deposit. In conclusion, all the geochemical data support that major portion of the ore-forming fluid of Chuncheon nephrite deposit was derived ultimately from the surface water of meteoric origin. The meteoric water supplied Sr and Pb through leaching the rocks surrounding the ore deposits.
Isotope Dilution Mass Spectrometry(IDMS) is one of the analytical method which uses enriched isotope spikes and analyzes the abundance of element by comparison of the spectrum between spiked mass and non-spike mass. Especially, the Thermal Ion Mass Spectrometry with isotope dilution technique (in general ID-TIMS) is the most accurate method of the chemical analysis, which enables us to obtain the data better than 1% in accuracy and precision. In IDMS, enriched isotope spike is one of the most important factor in order to obtain the best data. For rare earth elements, in general, a mixture of /sup 138/La, /sup 142/Ce, /sup 145/Nd, /sup 149/Sm, /sup 151/Sm, /sup 151/Eu, /sup 157/Gd, /sup 163/Dy, /sup 167/Er, /sup 171/Yb, and /sup 176/Lu is used as composite spike. IDMS is very useful in geochronology and REE geochemistry. Especially, it is very effective in studying the “tetrad effect” of rare earth elements in natural samples.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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