원소의 고순도분리는 동위원소계 연구의 기초가 된다. 이 기술보고에서는 Sm-Nd 연대측정법에 중요한 원소군인 Sm과 Nd의 원소분리에 자주 이용되고 있는 HDEHP를 이용한 테플론분말(란탄-레진)법과 Sm-Nd 동위원소계 및 La-Ce 동위원소계의 연구를 위한 원소분리법인 ${\alpha}$-HIBA(${\alpha}$-Hydroxy Isobutyric acid)법의 장단점을 한국지질자원연구원(KIGAM), 기초과학지원연구원(KBSI), 극지연구소(KOPRI) 및 일본 나고야대학과 같은 각 기관별 용리곡선을 통해 비교 소개하였다. 동위원소 지구화학연구를 위한 이 고순도의 원소분리법 비교는 Sm-Nd계 및 La-Ce계 동위원소 지구화학연구자의 실험법 선택에 많은 도움을 줄 것이다.
고대 도 토기와 같은 고고학 유물을 만든 원료(태토)의 기원지 규명에 적합한 지구과학적 인자를 도출하기위한 연구를 수행하였다. 연구방법은 경북 경주, 경산 및 경남 함안지역에서 생산되었거나 출토된 토기와 토기채취지역 주변에 분포하는 암석과 토양을 채취하여 이들의 광물조성 및 화학조성을 비교하였다. 연구결과에 의하면, 토기는 구워지면서 광물조성이 바뀌기 때문에 광물조성의 비교에 의한 태토 및 원암의 유추는 어려운 것으로 나타났다. 그리고 주성분조성을 이용한 일반적인 화학조성간의 상대적인 비교 또한 원암-태토(토양)-토기로 가면서 대부분의 화학조성비가 변하기 때문에 상호간의 상관성이 거의 없음을 확인하였다. 반면에 희토류원소 분포도는 암석-토양-토기로 진행되면서 상대적인 분포도가 주성분조성변화에 비해 거의 없고, 희토류원소의 하나인 Nd의 동위원소비에 의한 모델연대에서도 유사성을 보여주었다. 그리고 Nd 동위원소와 Sr 동위원소 또한 태토와 토기간에 연관성이 있음을 보여주었다. 이 연구결과 고고학적 유물의 재료를 밝혀내는데 있어서 희토류원소의 분포도와 Nd, Sr 동위원소의 지구화학적 특성이 다른 지구화학적 연구기법에 기법에 비해 더 유용하게 활용될 수 있음을 확인할 수가 있었다.
국내 A군에서 운영중인 한 쓰레기 매립지에서 배출되는 침출수와 주변 지하수를 채취하여 화학분석과 동위원소 분석을 실시하였다. 그리고 생활 쓰레기가 분해되는 과정에서 생성되는 가스들을 채집하여 동위원소 분석을 실시하였다. 유기물 분해로 생성된 이산화탄소는 일차적으로 침출수의 알칼리도를 높이고 이차적으로 일어나는 이산화탄소의 환원작용에 의하여 메탄가스가 형성되었다. 이러한 과정에서 침출수내의 용존무기탄소(DIC)의 탄소 동위원소 조성이 부화되었으며, 아울러 생성된 메탄과의 수소 동위원소 교환반응에 의하여 침출수의 수소 동위원소 조성이 크게 부화되는 특징이 관찰 되었다. 쓰레기장에서 발생되는 혼합가스에서 이산화탄소를 분리하여 탄소 동위원소 조성을 분석해 본 결과 새로운 매립지 보다 오래된 매립지에서 배출되는 이산화탄소의 탄소 동위원소 조성이 부화되는 특징이 관찰되었다.
최근 Lee et al.$^{l-2)}$ 은 화강암질 편마암내 균열면의 방해석이 Eu의 변화에 큰 영향을 주며, 아울러 Eu 은 Am의 유사체로서 매우 적합한 원소라고 제안하였다. 이 논문에서는 1)희토류원소와 액티나이드 원소의 이온반경, 배위수 등의 상호비교와 2) 응집력(cohesive energy)의 유사성과 물리적/화학적 특성 그리고 3) 희토류원소 지구화학의 최근 연구결과를 토대로 하여, 고준위 방사성 핵종원소인 Am의 지질매체내 거동을 예측하기 위한 유사체(analog)로서 Eu이 매우 유용한 역할을 해준다는 가설2)을 검증한 결과를 보고하고자 한다. 연구방법으로서, 핵종원소의 지질매체별 흡착특성을 밝혀내기 위해 금번 실험에서는 희토류원소 암상별 분포의 특성을 고려하여 4종류(화강암질 편마암류 2종, meta-basalts, 응회암)의 시료를 선별하였다. 방사화학적 흡탈착 실험의 핵종동위원소로서는 152Eu와 241Am을 선택하였다. 이는 본 연구팀의 연구결과, Eu과 Am의 밀접한 물리적/화학적 상관관계 그리고 지질환경내에서의 거동특성을 고려한 것이다. 실험결과 양 동위원소의 지질매체와의 흡착 반응 특성을 비교해 볼 때, 시간의 경과에 따라 서로간에 매우 유사한 양상의 증감을 보여주면서 변화함을 알 수가 있었다. 이 결과는 희토류원소가 액티나이드 원소의 지질환경내 거동예측을 위한 유사체로서 매우 훌륭한 도구라는 것을 입증해 주는 것이라 할 수 있다.
지구물질에 존재하는 안정 동위원소의 평형상태에서의 분화(equilibrium isotope fractionation of stable isotope)는 물질의 진동 특성(vibrational properties)에 기인하며, 지구물질이 지구시스템 내에서 겪는 다양한 지질학적 과정들을 정량적으로 이해하는 데 도움을 준다. 본 연구에서는 H2O 분자의 clumped 동위원소의 특성을 양자화학계산을 이용하여 규명하였다. 특히, 산소 동위원소(16O, 17O, 18O)와 수소 동위원소(수소, 중수소, 삼중수소)의 조합으로 구성된 H2O 분자에 대한 산소와 수소 동위원소간의 clumping 세기를 정량적으로 계산하고, 온도 변화에 따른 clumping 세기 변화 패턴을 분석하였다. 최적화된 분자구조의 평형 결합길이(bond length)와 결합각(bond angle)은 분자의 질량수와 무관하며, 각각 0.9631-0.9633 Å과 104.59-104.62°로 일정하였다. H2O 분자의 3개의 진동 모드의 진동수는 동위원소 질량수가 증가함에 따라 감소하였으며, 산소보다 수소 동위원소의 변화에 더 큰 영향을 받는다. 진동수를 바탕으로 계산된 동위원소 치환반응의 평형상수 또한 수소 동위원소 질량수에 따라 더 큰 변화 양상을 보인다. 무거운 동위원소 조합의 clumping 반응의 평형상수는 로그값에서 강한 선형 상관관계를 지시한다. 세 동위원소 조합의 상대적인 clumping 강도는 HD18O에 대하여 각각 1.86배(HT18O), 1.16배(HT17O), 0.703배(HD17O)로 나타났다. Clumping의 세기인 Δ21 값은 온도의 증가에 따라 감소하며 이차 상관관계를 보인다. 이는 Δ21이 온도 환경 지시자로서 이용될 가능성이 있음을 지시한다. 본 계산 결과는 17O와 삼중수소를 포함한 clumped 동위원소 분배의 경향을 최초로 정립한 연구이다. 향후, 자연계에서 산소-수소 동위원소 조성의 기원을 보다 정량적으로 이해하기 위하여 비조화적(anharmonicity) 진동이 고려된 동위원소 분배계수의 계산 또한 필요하다. 상기한 연구 결과는 H2O 분자의 다양한 지표환경에서의 clumped 동위원소의 측정과 이를 기반으로 한 지질환경 변화 기작을 설명하는 데 사용될 것으로 기대한다.
춘천 연옥 광상의 기원을 연구하기 위하여 광상 및 주변 암석들에 대하여 방사기원 동위원소인 Sr과 Pb 동위원소, 안정 동위원소인 산소와 수소 동위원소, 희토류원소 등의 조성을 분석하였으며, 이러한 여러 지구화학적인 자료들을 종합하여 광화작용의 각 단계별 변화과정을 추적하였다. 연옥광상의 광화대 각 사료들은 모두 모암인 대리암에 비해 상당히 낮은 산소 동위원소 값을 가지며, 이는 광화작용의 모든 단계에서 낮은 {{{{ delta ^18 OMICRON }} 값을 갖는 지각내 순환수가 매우 중요한 역할을 하였음을 반영한다. 춘천 연옥 광상의 광화작용이 진행되어 대리암으로부터 조립질 성회규산염대, 전기 연옥대, 세립질 석회규산염대가 순차적으로 만들어지면서 {{{{ delta ^18 OMICRON }} 값이 지속적인 감소를 보인다. 광화작용으로 새로 만들어진 광물들은 기존 광물들과 산소 동위원소 불평형 관계를 보이며 이는 순환수 기원의 광화유체가 각 단계에서 상당한 물-암석 비율로 관여하였음을 지시한다. 한편 광상 시료들의 Sr 및 Pb 동위원소 값은 광상이 놓여있는 경기 변성암 복합체와 유사한 값을 가지며 이러한 현상 역시 지각내의 순환수가 광상형성에 중요한 역할을 하였음을 시사한다. 검토한 지구화학적 지표들은 종합하면 춘천연옥 광상의 형성에 관여한 광화용액의 대부분은 궁극적으로는 강수기원의 지표 순환수에서 유래하였으며 광상 주변의 암석으로부터 용출시킨 Sr과 Pb를 광화대에 공급한 것으로 판단된다.
동위원소희석법은 스파이크(농축 동위원소)를 사용하여, 질량분석기에서 얻어지는 각 원소들의 동위원소 스펙트럼을 비교함으로써 정량화하는 방법으로서, 현재까지 개발된 정량분석 방법 중 가장 정확한 방법이다. 특히 열이온 질량분석기(Thermal Ion Mass Spectrometer)를 이용한 동위원소희석법은 현재까지 알려진 분석방법 중 가장 신뢰도가 높은 결과(1% 이내의 정도까지 가능함)를 얻을 수가 있다. 동위원소회석법에 의해 정량분석을 하고자 할 때, 가장 중요한 요인중의 하나로서 스파이크(농축 동위원소)의 선택이다. 회토류원소의 복합 스파이크용액을 만들 때의 개개의 회토류원소의 스파이크는 $^{138}$$La^{142}$ , $Ce^{145}$ /Nd, $^{149}$ /, $Sm^{151}$ , $Sm^{151}$Eu, $^{157}$ Gd, $^{163}$ Dy, $^{167}$ Er, $^{171}$ , $Yb^{176}$ Lu를 많이 쓴다. 이 동위원소희석법에 의한 정량분석이 가장 유용하게 쓰여지고 있는 지구화학적 연구분야는 암석이나 광물의 연대를 측정하고자 할 때의 관심원소의 정량 및 자연계시료의 회토류 원소의 미세구조를 들 수가 있다. 특히 희토류원소의 테트라드 효과를 연구하고자 할 때, 이 동위원소희석법은 아주 효과적인 방법이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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