중저준위 방사성폐기물의 핵종 관리를 포함한 안전 규제 정책에 따라 핵종 유출을 방지하고 제조된 고화체로부터 C-14의 회수율을 알고자 국내 원자력 발전소에서 발생되는 중 저준위 방사성 폐기물 중 농축폐액을 시멘트로 일정시간 고화시켜 시료를 준비하였다. 이들 시멘트 고화체는 화학적 산화법을 적용하여 C-14를 분리하였으며, 화학적 분리된 C-14는 액체섬광계수기를 이용하여 방출되는 베타선을 계측하였고, 소광보정 곡선을 이용하여 방사능을 측정하였다. 또한 원전에서 제조된 시멘트 고화체를 동일한 방법으로 C-14를 정량하였으며, 그 방사능 결과는 $2.7E+00\;{\sim}\;3.1E+02$ Bq/g의 범위로 분리 검출되었다.
원자력 발전소 운전과정에서 발생하는 각종 폐액은 저장/여과 과정을 거치게 된다. 이러한 폐액의 저장/여과 과정에서 탱크 내에 침적된 방사성 슬러지들은 농축 고화 처리가 요구 되며 방사선량에 따라 작업자의 접근이 제한적이다. 본 논문에서는 탱크나 섬프(Sump)내의 방사성 슬러지를 제거하기 위하여 개발 중인 로봇의 기능과 이를 이용한 슬러지 제거 기초실험 결과를 제시한다.
국내 원자력발전소의 방사성폐기물 발생량은 초고압 압축, 농축폐액 건조, 페수지 건조 등의 폐기물감용을 위한 운영계획이 수립되고 또한 일부 원자력발전소에서는 1995년부터 운영이 시작될 예정이어서 감소가 예상되고 있다. 원자력발전소로부터 방사성폐기물의 누적량은 2035년까지 운영자의 폐기물 감용 계획을 고려한다면 141,920 드럼으로 예상할 수 있고, 이에 상응하는 방사능량은 반감기가 한달 이상인 30개 핵종에 대하여 방사성 붕괴를 무시할 때 49,390 Ci였다. 특히 원자력환경관리센터에서 수행한 개념설계에 따른 1차 건설예정의 지하 처분동굴의 적재량인 약 10만 드럼은 2014년까지 누적량으로 채울 수 있고 이때 처분장의 장기적 성능평가에 주요 고려 대상인 반감기가 5년 이상의 14개 핵종에 대한누적 방사능량은 약 13,577 Ci였다. 이 예측된 발생량과 재고량은 처분장 장기적 성능 및 안전성 평가에 중요한 기초자료가 될 것이다.
방사성폐기물 처리, 처분의 안정성 평가를 위하여 방사성 고화체에서 용출되는 $^{137}Cs$과 $^{90}Sr$의 방사능 용출율과 누적용출분율을 계측 분석하여 시멘트를 사용한 방사성 고화체에서 $Cs^+$과 $Sr^{++}$의 용출특성을 조사하였다. 모의방사성 폐액의 몰농도, 시멘트의 종류, 첨가물질 및 붕산농도 등을 변화시키면서 sodium silicate 법과 중화법으로 원주형 시멘트 고화체를 제작하였다. 여기에서 가압경수로형 원자력 발전소의 모의 농축폐액의 시멘트 고화체로부터 용출연구는 IAEA의 추천방법에 따라서 수행되었다. 실험결과는 대부분 이미 보고된 연구자료들과 잘 일치하고 있으나 수밀성 시멘트 고화체에서는 상당히 높은 방사능 용출율을 보여주고 있음으로써 방사성 폐기물 고화체에 그 사용이 적합하지 않음을 알게 된다.
LCD용 편광필름에 핵심적으로 사용되어진 KI (Potassium Iodide) 폐용액으로부터 정제과정을 통해 KI 고농축액 및 고순도 결정을 회수하는 실험을 행하였다. 본 연구에서는 B 및 PVA 등의 불순물을 포함한 1~4% KI 폐액에서 농축 분별결정을 통해 최대 불순물인 붕소화합물을 제거하여 약 50%의 KI 농축액 및 순도 약 95% 이상의 KI 결정을 얻을 수 있었다. 이 결정물을 용매로 세정함으로서 잔량의 불순물을 제거함으로서 약 99.5% 이상의 고순도 KI결정을 얻을 수 있었다. 그리고 전 과정의 농축과정에서의 KI 회수율은 약 90% 이상의 결과를 얻었다.
본 연구에서는 고농도 무전해 니켈도금 폐액을 처리하기 위한 고도산화공정 기술을 개발하였다. 추출, 농축 공정을 이용한 니켈 금속 회수보다는 폐수를 방류수 수준으로 처리할 수 있는 기술 개발을 위하여 차아인산염과 아인산염을 침전이 용이한 인산염으로 효과적으로 전환시킬 수 있는 공정 개발에 초점을 맞추었다. 광화학적 방법인 $UV/H_2O_2$ 방식을 채택하여 COD, $PO_4-P$ 변화 효율 및 과산화수소의 소모량을 분석함으로써 고농도 무전해 니켈도금 폐액의 고도산화처리 특성을 평가하였다. 특히, $UV/H_2O_2/O_3$ 방식으로 오존산화법을 추가함으로써 과산화수소 사용량을 30% 가량 절감하고 처리시간을 약 6 h 단축시킬 수 있었다.
유리질산 및 불산이 제거된 산세폐액으로부터 Ni을 회수하기 위하여 컬럼식 연속추출장치에 의한 연속실험을 수행하였다. 먼저 Ni 회수 실험에 앞서 폐액중 다량 함유되어 있는 Fe나 Cr을 효과적으로 침전 제거하기 위해서는 중화제로 $CaCO_3$가 적절하며 이대 Ni은 전혀 침전되지 않는다. 한편 컬럼식 연속추출장치에 의한 No의 추출특성을 살펴보면 pulse velosity(Amplitude$\times$Frequency)가 증가함에 따라 수상과 유기상의 혼합효과가 증대되어 Ni의 추출율이 높아지고 이에 딸 HETS도 감소하고 있으나, pulse velosity가 임계치 이상으로 증가하게 되면 수상과 유기상의 강력한 혼합에 의해 원판과 원판사이에 분리층이 형성되지 못하고 컬럼 전체가 완전한 혼합 형태로 되어 추출율이 낮아지고 HETS도 길어지게 된다. 유기상에 추출된 Ni은 탈거시 탈거액으로 2M ${H}_{2}{SO}_{4}$액을 사용하면 효과적으로 농축 회수할 수 있다. 그리고 ${H}_{2}{SO}_{4}$용액중 $NiSO_4$의 용해도는 ${H}_{2}{SO}_{4}$ 농도가 증가함에 따라 감소하여 2M ${H}_{2}{SO}_{4}$ 용액에서는 55 gr/$\ell$ 정도로 나타나고 있으며, 이같은 $NiSO_4$의 과포화특성을 이용하면 탈거액의 증발과정을 거치지 않고 $NiSO_4$결정을 얻을 수 있다.
본 연구에서는 폐배터리 재활용 공정에서 발생하는 공정폐액 중 리튬 회수를 위한 후보 기술들을 검토하고 상용화 관점에서 해당 공정에 적용 가능한 기술들을 정성적 측면에서 검토하였다. 현재 기술 수준에서 상용화 규모로 적용 가능한 증발법, 침전 및 용매추출 기술이 있다. 증발법의 경우 대규모의 땅을 필요로 하고 농축과정에서의 Li 손실로 낮은 회수율 보여 적용하기 어렵다. 침전의 경우, 상용화되어 있는 기술로 인산의 높은 Li/Na 선택도로 높은 회수율을 보이지만 비싼 인산 사용으로 회수 단계 필요로 공정이 복잡하고 Li 농축과정에서 고체를 다루고 있어 연속운전이 불가능하다는 단점이 있다. 용매추출의 경우, Li/Na 선택도가 높은 저렴한 추출제를 찾는다면 전 단계의 다른 금속 추출 시 사용되고 있는 방법으로 연속운전이 가능하고 Li 농축 시 액체 상태이기 때문에 연속운전이 가능하다는 장점이 있다. 침전기술과 비교하여 유사한 회수율을 보인다면 상용화가 가능성이 가장 높을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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