ZnO는 태양전지의 투명전극 및 윈도우 물질로 그 동안 광범위하게 사용되어 왔다. 하지만 태양광의 효율 증가를 위하여서는 가시광 영역뿐만 아니라 자외선 및 적외선 영역을 이용할 필요가 있다. 또한 금속 산화물 반도체 나노 입자는 크기를 조절하여 흡수하는 태양광의 파장 영역을 조절할 수 있고 이를 이용하여 이종구조를 사지는 고효율의 태양전지를 구현할 수 있다. 본 연구에서는 3.4 eV의 에너지 밴드갭을 가지는 ZnO박막내에 밴드갭을 조절 할 수 있는 금속 산화물 나노입자를 삽입하여 광학적, 전기적 특성을 연구하였다. ZnO 박막을 증착하기 전 유리 및 사파이어 기판에 스퍼터를 사용하여 Pt금속전극을 형성한 이후, ZnO 박막을 $1{\times}10^{-10}$ Torr의 기본 진공도를 유지하는 초고진공 스퍼터를 사용하여 100 nm 두께로 증착 하였다. 금속 산화물 나노 입자를 제작 하기 위하여, ZnO 박막에 열증착 장비(thermal evaporator)를 사용하여 In 나노 입자를 10 nm 이하의 크기로 제작 하였다. 그 상부에 초고진공 스퍼터 와 열증착 장비를 사용하여 ZnO 박막 및 In 나노 입자를 순차적으로 증착하여 수백 nm 두께의 ZnO 박막을 제작한다. ZnO 박막 내부에 형성된 In 양자점은 ZnO 증착공정 중에 산화되어 $In_2O_3$ 의 산화물 나노 입자로 형성되며, 내부의 구조는 투과전자 현미경을 사용하여 확인 하였다. 제작된 금속 산화물 나노입자가 포함된 ZnO 박막의 광학적 특성을 photoluminescence, UV-Vis spectroscopy, ellipsometry를 통하여 확인 하였으며, solar simulator와 전류-전압 특정 장비를 사용하여 전기적 특성을 분석 하였다.
최근 주목 받고 있는 산화아연(ZnO)은 레이저 다이오드, 가스 센서, 자외선 센서, 투명전극 등으로 다양하게 사용될 수 있어 연구개발이 폭 넓게 이루어지고 있는 상황이다. 특히, 3.3 eV의 direct bandgap 에너지를 가지고 있는 ZnO은 현재 자외선센서로 많이 적용되고 있는 물질인 GaN계열을 대체할 수 있는 유망한 물질로 주목 받고 있다. 공기중의 산소나 수분의 표면반응에 의한 자외선 측정을 하는 ZnO을 나노선으로 만들게 되면, 표면대비 부피비가 박막에 비해 급격히 증가하기 때문에 민감도가 커지고 반응시간이 짧아지게 된다. 본 연구에서는 자외선센서의 민감도와 반응성을 향상시키기 위해 전기화학적 합성법을 통해 ZnO의 박막과 나노선을 제조하였다. 사진공정을 통해 3 ${\mu}m$의 간격을 가진 금(Au) 전극을 만든 후, 전기화학적 합성법을 통해 아연이온이 포함된 용액에서 정전류를 흘려보내 아연 또는 ZnO을 증착시킬 수 있었다. 첫 번째로 ZnO을 양쪽 Au 전극에서 동시에 증착하여 두 박막이 접합하였고, 두 번째는 100nm의 지름을 가진 Ni 나노선를 전극 양쪽에서 자석을 통해 자기장을 형성해 정렬시키고 ZnO을 Au 전극과 Ni 나노선에 증착한 후, Ni 나노선를 산화시킴으로써, ZnO 나노구조를 형성하였다. 세 번째로는 Au 전극 양쪽에 아연을 전기화학적 합성을 하여 박막으로 증착하고 고온에서 산화과정을 통해 100 nm 이하의 지름을 가진 ZnO 나노선를 형성하였다. 이렇게 만들어진 세가지 구조의 ZnO의 나노구조와 결정성은 주사전자현미경과 X선 회절 분석기를 통해 측정하였으며, 자외선에 대한 민감도와 반응성은 365 nm의 파장을 가진 자외선발생기와 소스미터장치를 통해 측정하였다. 박막에서 100 nm 이하의 지름을 가진 ZnO 나노선로 갈 수록 자외선에 대한 민감도와 반응성이 향상되었다.
나노 다공성 알루미나 박막을 제작하고 이를 주형으로 사용해서 진공증착에 의해 규칙적으로 배열된 나노우물구조와 나노그물구조의 금속 박막들(알루미늄, 주석, 코발트)을 제작하였다. 원하는 금속물질을 증발시키기 위하여 저항가열 방법을 사용하였으며, 증착은 torr의 기저진공 속에서 수행되었다. 실험결과에 의하면, 나노우물과 나노그물 구조의 박막 중 어떤 구조가 합성되느냐 하는 것은 증착되는 물질의 양에 의해서 큰 영향을 받는다는 사실을 알 수 있었다. 세포의 크기가 100 nm이고 세공 직경이 60 nm인 다공성 알루미나 박막을 사용했을 때는 대략 우물구조를 합성하는데 필요한 질량의 절반이하 정도가 증착되게 되면 그물 구조가 합성되는 경향을 보여주었다.
ZnO, SnO2, In2O3:Sn와 같은 투명하고 전도성이 있는 박막은 panel display, 전자발광소자, 박막트랜지스터, 태양전지 등의 전극물질로서 폭넓게 사용되고 있다. 이러한 전극 물질을 이용하는 광전자소자의 성능을 개선하기 위해서는 가시광선영역에서 광투과율이 높고, 전기전도도가 좋아야 한다. 최근 ZnO, SnO2, In2O3, MgO, Ga2O3 등으로 이루어진 3원 또는 다원화합물로 제조된 산화물 박막이 새로운 투명한 전도성 박막으로 많은 관심을 끌고 있다. 본 연구에서는 Ga2O3 박막을 radio-frequency magnetron sputtering 방법을 이용하여 증착하였다. 기존에 사용되던 ceramic target을 개선하여 powder target을 사용하였다. 반응가스는 순수하게 Ar 가스만 사용하였고, Sapphire(0001) 기판을 사용하였다. 초기에는 flat한 layered 구조로 증착이 이루어졌으나, 증착시간이 20분이 지나면서부터는 밤송이 모양을 가지는 나노구조체가 생성되기 시작하였고, 이후 나노 밤송이의 밀도가 점차 증가하였다. Ga2O3 나노 밤송이의 특성에 대하여 발표할 예정이다.
유기물/무기물 하이브리드 나노 복합체를 사용하여 제작한 비휘발성 유기 메모리 소자는 공정의 간편성과 휘어짐이 가능한 장점을 가지고 있어 많은 연구가 활발히 진행되고 있으나 대부분의 좋은 전기적 성능을 갖는 소자에 포함되는 나노 입자는 독성을 가지거나 가격이 비싸다는 단점을 갖고 있다. 인체진화적이며 가격이 저렴한 나노입자를 이용한 비휘발성 메모리 소자에 대한 전기적 성능의 안정성에 대한 연구는 미미한 상황이다. 이에 본 연구에서는 인체친화적 $CuInS_2(CIS)$-ZnS 코어-쉘 나노 입자가 분산되어 있는 poly (methylmethacrylate) (PMMA) 박막을 사용하여 비휘발성 메모리 소자를 제작하여 전기적 성능과 안정성에 대한 연구를 하였다. 인체친화적 CIS-ZnS 나노입자를 포함한 PMMA 용액을 Al 하부전극을 가진 p-Si (100) 기판 위에 스핀코팅 방법으로 균일하게 도포 하였다. 남아 있는 용매를 완전히 제거하기 위해 열을 가해 CIS-ZnS 나노입자가 분산되어 있는 PMMA 나노 복합체를 형성하였다. CIS-ZnS 나노입자를 포함한 PMMA 박막 위에 금속 마스크를 사용하여 Al 상부전극을 열 증착 방법으로 형성하여 비휘발성 메모리 소자를 완성하였다. 정전용량-전압 (C-V) 측정을 하여 평탄 전압 이동을 관찰하였고, CIS-ZnS 나노입자의 역할을 알아보기 위해 나노입자가 없는 PMMA 박막을 갖는 소자를 제작하여 동일한 조건에서 C-V 측정을 하였다. 소자의 안정성을 알아보기 위해 평탄 전압-유지 시간 (Vth-t) 측정을 수행하였다. Vth-t 측정은 CIS-ZnS 나노입자가 전하 포획 장소로 사용할 수 있는 것과 전기적 안정성을 갖고 있는 것을 확인하였다. C-V와 Vth-t 측정결과 및 에너지 대역도를 사용하여 CIS-ZnS 나노입자가 분산되어 있는 PMMA 박막을 포함한 나노 복합체를 사용하여 제작한 이용한 비휘발성 메모리 소자에서 전하수송 메커니즘을 설명하였다.
고분자 재료인 이온교환수지 박막 안에서의 이온교환반응과 전기화학적 환원반응을 이용하여 코발트 나노 입자를 제조하였다. 투과전자현미경 결과로부터 고분자 박막 (MF-4SK) 1 gram에 코발트가 7.8$\times$$10^{19}$ atoms 포함된 시편에서 코발트가 나노 크기로 입자를 형성하고 있음을 확인하였으며, 자기측정 결과로부터 코발트 나노 입자가 blocking temperature (T$_{B}$) 이상에서 초상자성을 나타내는 것을 확인하였다. 이 결과는 고분자 박막 내에서 코발트 나노 입자가 자성 단상(single domain) 구조를 이루고 있음을 보여주는 것으로, 강자성 나노 입자들의 초상자성 거동을 고찰하였다.
나노복합체를 이용하여 제작한 유기 쌍안정성 형태의 비휘발성 메모리 소자는 간단한 공정과 플렉서블 기기에 응용 가능성 때문에 많은 연구가 진행되고 있다. 나노복합체를 사용하여 제작한 비휘발성 메모리 소자의 전기적 성질에 대한 연구는 많이 진행되었으나, poly (methyl methacrylate) (PMMA) 고분자 박막 내부에 분산된 $SnO_2$ 나노입자를 이용하여 제작한 유기 쌍안정성 소자에서 기억 특성의 안정성에 대한 연구는 상대적으로 미흡하다. 본 연구에서는 PMMA 박막층 내부에 분산된 $SnO_2$ 나노입자를 사용한 메모리 소자를 제작하여 전기적 특성 및 안정성에 대하여 관찰하였다. $SnO_2$ 나노입자를 PMMA와 용매인 클로로벤젠에 용해한 후에 초음파 교반기를 사용하여 두 물질을 고르게 섞었다. 전극이 되는 indium-tin-oxide 가 성장된 유리 기판 위에 $SnO_2$ 나노입자와 PMMA가 섞인 용액을 스핀 코팅한 후, 열을 가해 용매를 제거하여 SnO2 나노입자가 PMMA에 분산되어 있는 유기 쌍안정성 형태의 나노복합체 박막을 형성하였다. 형성된 나노복합체 박막 위에 상부 전극으로 Al을 열증착하여 비휘발성 메모리 소자를 제작하였다. 제작된 소자의 전류-전압 측정 결과는 메모리 특성을 나타내는 ON과 OFF의 두 가지 상태가 존재하고 ON/OFF 전류 비율은 20이었다. $SnO_2$ 나노입자를 포함하지 않은 소자와 비교를 통해 $SnO_2$ 나노입자가 비휘발성 메모리 소자에서의 전하 저장 영역으로 하는 역할을 확인하였다. 전류-시간 측정 결과 소자의 ON/OFF 전류 비율이 시간에 따라 큰 변화 없이 1,000회 이상 지속적으로 유지함을 관찰함으로써 소자의 안정성을 확인하였다.
유기물/무기물 나노복합체를 이용하여 제작한 비휘발성 메모리 소자는 저전력 구동과 간단한 공정과 같은 장점 때문에 많은 연구가 진행되고 있다. 무기물 나노 입자를 포함한 고분자 박막을 사용한 비휘발성 메모리 소자에 대한 연구는 많이 진행되었으나, [6,6]- phenyl-C85 butyric acid methyl ester (PCBM) 나노 입자가 고분자 박막에 분산되어 있는 나노복합체를 사용하여 제작한 메모리 소자의 전기적 특성과 안정성에 대한 연구는 미흡하다. 본 연구에서는 PCBM 나노 입자가 poly (methylmethacrylate) (PMMA) 박막 안에 분산되어 있는 나노복합체를 사용한 메모리 소자를 제작하여 전기적 특성 및 안정성에 대하여 관찰하였다. PCBM 나노 입자를 PMMA와 함께 용매인 클로로벤젠에 용해한 후에 초음파 교반기를 사용하여 두 물질을 고르게 섞었다. 전극이 되는 indium-tin-oxide 가 성장된 유리 기판 위에 PCBM과 PMMA가 섞인 용액을 스핀 코팅한 후, 열을 가해 용매를 제거하여 PCBM입자가 PMMA에 분산되어 있는 나노복합체 박막을 형성하였다. 형성된 나노복합체 박막 위에 상부 전극으로 Al을 열증착하여 비휘발성 메모리 소자를 완성하였다. 제작된 소자의 전류-전압 측정 결과는 큰 ON/OFF 전류비율을 보여주었다. PCBM 나노입자를 포함하지 않은 소자에서는 메모리 특성이 나타나지 않았기 때문에 PCBM 나노 입자가 비휘발성 메모리 소자의 기억 특성을 나타내는 저장매체가 됨을 알 수 있었다. 전류-시간 측정 결과는 소자의 ON/OFF 전류 비율이 시간이 지남에 따라 큰 감쇠 현상 없이 104 sec 까지 지속적으로 유지됨을 알 수 있었다. 제작된 각각의 메모리 소자의 ON/OFF 전류 비율 결과는 103 이상의 일정한 값이 측정되어 제작된 소자의 안정성을 보여주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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