본 연구는 0.076 m 지름과 0.8 m 높이를 가지는 기포유동층 열분해로를 이용하여 국내에서 풍부한 낙엽송 톱밥의 급속 열분해 특성을 고찰한 것이다. 유동층 열분해로의 운전 조건인 반응온도($350-550^{\circ}C$), 유동화 속도비($U_o/U_{mf} $: 2.0-6.0), 원료 주입 속도(2.2-7.0 g/min)에 따른 열분해 수율과 바이오 오일의 조성 변화를 고찰하였다. 바이오 오일에 포함된 화학 성분들의 수는 반응 온도 증가에 따른 2차 열분해로 인하여 반응 온도가 증가함에 따라서 감소하였다. 유동화 속도비와 원료 주입 속도가 유동층 열분해에 미치는 영향은 반응 온도의 영향보다 작아 열분해 온도가 가장 중요한 인자임을 확인하였다.
고체 입자들이 유체처럼 움직이는 유동층 공정은 에너지 전환 공정뿐만 아니라 범용 고분자 수지의 생산 공정에도 이용되고 있다. 범용 고분자 수지 중의 하나인 LLDPE(Linear low density polyethylene)도 기포 유동층 공정을 통해 전세계에서 생산되고 있다. 입자 크기에 비해 밀도가 낮은 LLDPE 입자들은 고분자 중합 반응을 위해 공급되는 수소에 의해서 유동화된다. 그러나 LLDPE 생산 공정은 기포유동층 공정임에도 불구하고 발생한 슬러그로 인하여 반응에 영향을 끼쳐 공정의 효율 저하를 불러올 수 있다. 이에 본 연구에서는 상용 고분자 반응기를 모사한 pilot 규모의 고분자 합성 반응기(0.38 m l.D., 4.4 m High)와 동일한 시뮬레이션 모델을 구축하여 LLDPE 입자의 유동화 상태를 고찰하였다. 특히 기체 유속(0.45-1.2 m/s), 고체 입자 밀도(900-1900 kg/㎥), 입자 구형도(0.5-1.0), 입자 크기(120-1230 ㎛)의 변화에 따른 슬러그 특성을 세밀하게 고찰하기 위하여 전산입자유체해석(Computational particle-fluid dynamics, CPFD)을 이용하였다. CPFD를 통해서 일부 실험자들만 고찰할 수 있었던 flat slug의 발생을 시각적으로 구현하였으며 밀도, 구형도, 크기 등의 고체의 물리적 특성을 변화시킴에 따라 슬러그 발생을 저감시킬 수 있음을 확인하였다.
유동층가스화기는 경제적으로 기술적으로 입증된 기술로서 가장 상용화에 가까운 가능성을 보여주고 있다. 그러나 한국에서는 설계, 현장문제 해결뿐 아니라 파일럿 규모의 설비 운전 등이 부족하여 상용화에 이르지 못하고 있다. 본 연구에서는 바이오매스의 가스화를 위하여 3 MWth 급 순환유동층(CFB) 반응기를 개발하여 운전하였다. 유동층반응기는 순환유동층 반응기와 기포유동층 반응기로 구성되었으며 타르와 산성가스를 제거하기 위하여 세라믹필터, 급속냉각, 습식스크러버를 사용하였다. 3MWth 급 바이오매스 가스화기의 최적 운전조건을 도출하기 위하여 equivalence ratio에 따른 영향을 조사하였다
본 연구에서는 내경 0.3 m, 높이 2.4 m인 기-고 유동층 반응기 내에서 수직 방향의 내부 구조물과 shroud 노즐 분산판이 기포 흐름에 미치는 영향을 CPFD (Computational Particle-Fluid Dynamics)를 이용하여 모델링을 수행하였다. 층 물질로는 Metal-grade 실리콘 입자(MG-Si)가 사용되었으며 $d_p=149{\mu}m$, ${\rho}_p=2,325kg/m^3$, $U_{mf}=0.02m/s$이다. 전체 층물질의 양은 75 kg이며 정적층(static bed) 높이는 0.8 m이다. 수직 내부 구조물이 기포 상승속도에 미치는 영향을 파악하였다. 내부 구조물이 분산판으로부터 0.45 m 높이에 설치되었을 때 기포의 분쇄가 일어났다. 유동층의 압력강하 및 수직 고체체류량 분포는 내부 구조물의 영향을 크게 받지 않는 것으로 나타났다. 하지만 내부 구조물이 제트에 너무 가까운 경우 기포가 분쇄되지 않고 내부 구조물을 우회하여 상승하였으며 내부 구조물이 없는 경우나 0.45 m 높이에 설치된 경우에 비해 더 빠른 속도로 상승하였다.
순산소 연소 기술 중 $CO_2$ 회수 비용 절감 효과가 가장 우수한 케미컬루핑연소(chemical looping combustion, CLC) 기술의 핵심인 산소전달입자의 선정을 위해 환원반응 특성 및 물리화학적 특성에 대한 연구를 진행하였다. 세 종류의 산소전달입자(SDN70, N018-R2, N016-R4)를 대상으로 기포유동층 반응기에서 환원반응기체의 농도 및 환원 반응 온도 변화에 따른 산소전달입자의 연료전화율(fuel conversion)과 $CO_2$ 선택도($CO_2$ selectivity)를 측정 및 비교 분석하였다. 또한 산소전달입자의 마모손실 정도 및 입자의 표면 특성을 분석하기 위해 내마모도(Attrition Index, AI) 및 BET surface area를 측정하였다. 결과적으로 세 종류의 산소전달입자 모두 케미컬루핑연소 시스템에 활용하기 적합함을 확인하였으며, 가장 우수한 입자는 N016-R4로 판단되었다.
하수 슬러지 고형연료 및 우드 펠렛의 연소 특성을 평가 하기 위하여 열중량 분석(TGA), 회 융점(AFT) 분석, 그리고 회분 성분 분석을 수행하였다. TGA 분석 결과, 하수 슬러지 고형연료의 연소성이 우드 펠렛에 비해 상대적으로 좋지 않았다. 또한 AFT 분석을 통해 하수 슬러지 고형연료의 슬래깅 가능성이 매우 높은 것을 확인하였다. 또한 연소성 평가를 위해 pilot-scale 기포 유동층 반응기를 적용하였으며, 장치는 예열기, 유동층 반응기, 연료 공급장치, 사이클론, 회분 포집 장치, 그리고 가스분석기로 구성되었다. 반응기는 직경 400 mm, 높이 4300 mm이며, 하수 슬러지는 $54.5{\sim}96.5kW_{th}$의 열량으로 실험을 수행하였고 우드 펠렛은 $96.1kW_{th}$ 실험을 수행하였다. 실험 결과, 하수 슬러지 고형연료 연소의 경우 평균적으로 우드 펠렛의 연소 보다 배기가스 중 $NO_x$는 10.1배, CO는 3.5배 높았다. 또한 사이클론에서 포집한 회분을 분석한 결과, 모든 실험 조건에서 연소 효율은 99% 이상이었고, 회분의 성분 분석을 통해 슬래깅/파울링 가능성이 높은 것을 확인하였다.
본 연구에서는 전력연구원으로부터 공급받은 건식 흡수제인 sorbA를 이용하여 기포 유동층 반응기에서 $CO_2$ 흡수반응 특성을 살펴보았다. sorbA는 $CO_2$ 흡수를 위한 탄산나트륨과 내마모성과 기계적 강도를 위한 지지체로 구성되어 있다. $CO_2$ 흡수는 $50-70^{\circ}C$의 온도 범위에서, 재생은 $120-300^{\circ}C$의 온도 범위에서 이루어졌다. 반응시작 전 sorbA에 일정량의 물을 미리 함유하게 한 경우, $50^{\circ}C$에서 반응 초기 1-2분 동안 100%의 $CO_2$ 제거율을 보였다. 고온에서 재생되는 경우 반복 실험으로 인한 흡수제의 반응성과 제거 용량의 저하는 없었다. NMR 스펙트럼을 통해서 흡수반응과 재생반응 후 시료의 성분을 파악하였다. 본 연구에서 얻어진 결과는 두 개의 유동층 반응기를 가진 연속장치의 설계와 운전에 중요한 기초자료가 될 것이다.
본 연구에서는 두 개의 기포유동층으로 구성된 연속장치(높이: 1.2 m, 내경: 0.11 m)를 이용하여 실험장치의 최소유동화속도와 고체순환량을 측정하여 수력학적 특성을 파악하고 흡수-재생 조업변수에 의한 반응특성을 알아보았다. 사용된 K-계열 건식흡수제는 한국전력연구원으로부터 공급되었고 $CO_2$ 흡수를 위한 35%의 탄산칼륨과 기계적 강도를 위한 65%의 지지체로 구성되어 있다. 연속 장치는 두 개의 기포유동층 반응기, 수송관, 상승관, 냉각장치, 분석기, 히터 등으로 구성되어 있다. 이 장치의 최소유동화속도는 0.0088 m/s이고 수송관의 유속이 1.05 m/s일 때 고체순환량은 $10.3kg/m^2{\cdot}s$로 측정되었다. 모사가스를 이용하여 실험을 수행하였고 흡수반응기 입구 $CO_2$ 농도(Dry basis)는 약 10 vol%였고, 온도는 흡수반응온도 $70^{\circ}C$, 재생반응온도 $200^{\circ}C$에서 각각 일정하게 유지하였다. 반응기의 차압은 흡수반응기 $415mmH_2O$, 재생반응기 $350mmH_2O$에서 안정적으로 유지하였다. 실험은 조업변수들인 $H_2O$ 주입농도(7.28~19.66%), 모사가스 유속(0.053~0.103 m/s), 흡수반응온도($60{\sim}80^{\circ}C$), 재생반응온도($150{\sim}200^{\circ}C$), 고체순환량($7.0{\sim}10.3kg/m^2{\cdot}s$)의 변화에 따라 반응실험이 실시되었다. 각 변수실험은 정상상태 도달 후 1시간 정도 유지한 후 결과를 저장, 분석하였다. 실험결과 수증기 주입량, 재생반응온도, 고체순환량이 증가할수록 제거율은 증가하였고 흡수반응온도, 유속이 증가함에 따라 제거율은 감소하였다.
매체 순환식 연소는 연소 공정 자체에서 질소 산화물 생성이나 부가적인 에너지 소비 없이 이산화탄소 분리가 이루어지는 신공정이다. 이 공정은 금속 산화물 입자가 두 개의 반응기를 순환하며 산화와 환원을 거치는 과정으로 구성되어 있다. 이 연구에서는 bentonite에 담지된 산화철 산소 공여 입자의 반응 속도 식을 shrinking core 모델을 통하여 수립하였다. 반응성 결과를 바탕으로 반응기 설계 기준인 고체 순환량과 입자 충전량을 도출하였다. 매체 순환식 연소 공정의 적용을 위하여 두 가지 형태의 연결된 유동층 즉, 상승관과 기포 유동층이 각각 한 개씩인 형태, 상승관 한 개와 기포 유동층이 두 개로 구성된 형태로 시스템을 설계하였다. 고체 순환량은 loop-seal을 통하여 $30kg/m^2s$ 정도까지 변화시켰다. 고체 순환량은 loop-seal의 기체 주입량이 증가할수록 증가하였으며 보조 기체를 주입하면 그 양이 더 증대되었다. 고체 순환량이 증가함에 따라 상승관 내부의 고체량은 증가하였다. 상승관으로부터 다른 반응기로의 기체 누출량은 1% 미만의 수준이었다.
본 연구에서는 두 개의 기포유동층반응기로 구성된 연속공정에서 고체 흡수제의 입자분석을 이용하여 재생반응기 유동화 기체로 사용된 수분 주입량에 따른 H2O 전처리 효과에 대해 규명하였다. 또한 재생반응기의 고체 배출 구조를 underflow 형태에서 overflow 형태로 수정하여 $CO_2$ 회수효율을 비교 분석하였다. 재생반응기의 유동화 기체로 사용된 수분의 주입량에 따른 고체흡수제의 전처리 효과를 알아보기 위하여 각각의 조업변수에서 포집된 고체입자를 XRD(X-ray Diffraction), SEM (Scanning Electron Microscope), TGA 분석을 수행하였다. XRD 분석을 이용한 결과 재생반응기의 유동화 기체로 주입된 수분에 의해 $K_2CO_3{\cdot}1.5H_2O$의 입자구조가 형성됨을 확인하였으며 TGA 분석에서는 재생반응기로 주입된 수분량에 따라$K_2CO_3{\cdot}1.5H_2O$의 입자구조가 증가하는 경향성을 나타냈다. 재생반응기 내부에서 형성된 $K_2CO_3{\cdot}1.5H_2O$의 입자구조는 흡수반응 시 $CO_2$와의 반응성을 증가시켜 $CO_2$ 회수효율이 향상되는 전처리 효과를 나타내었다. 또한 재생반응기 고체 배출 구조를 underflow 형태에서 overflow 형태로 수정하여 $CO_2$ 회수효율을 비교 분석한 결과 약 3~8% 증가함을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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