이산 쌍극자 근사를 이용하여 수용액상의 금-은 합금 나노입자의 표면 플라즈몬 공명 스펙트럼을 계산하였다. 직경 10 나노미터의 금-은 합금 입자의 경우에 스펙트럼의 최대 소광 파장이 합금의 은 성분이 높아짐에 따라 선형적으로 짧은 파장대로 이동하며 최대 소광 세기는 지수적으로 증가함을 관측하였다. 이러한 계산결과는 실험 결과들과 잘 일치하는 것을 확인하였다.
흡광은 측정이 간편하고 해석의 직관성이 높다는 점에서 생화학 기반 분석법의 신호로서 강점을 가진다. 흡광을 가지는 물질 중에서 금 나노입자는 화학적 안정성, 생물학적 친화성, 가시광선 범위에서 야기되는 국소 표면 플라즈몬 공명(localized surface plasmon resonance, LSPR)에 의한 독특한 광학적 특성 등의 유용한 성질을 지니며, 특정 표적 물질에만 유효한 다른 발색물질과 비교해 항체나 압타머 등 다양한 검출 활성물질과 접합이 용이하여 확장성을 가진다. 특히, 기질의 산화로 발색을 야기하는 효소 기반 발색법에 비해 낮은 가격, 쉬운 입자 합성, 높은 환경안정성 등의 장점으로 인해 비색화 분석법의 신호물질로서 광범위하게 연구되고 있다. 본 총설에서는 이와 같은 금 나노입자를 신호물질로 활용하는 다양한 전략을 최근의 연구들을 중심으로 요약 정리하였으며, 입자의 형태에 광학 특성이 영향을 받는 금 나노입자의 특징에 착안하여 신호생성 시에 활용한 금 나노입자의 형태 제어 전략을 기준으로 문헌들을 분류하고 검토하였다. 이를 통해 이미 오랜 기간 활용되어온 금 나노입자가 현재에도 흡광 신호물질로서 여전히 활발하게 연구되고 있다는 사실을 고찰하고, 향후에도 광범위하고 지속적으로 개선될 여지를 가진다는 점을 확인하였다.
DNA템플릿을 이용한 금속 나노입자 합성을 위하여 먼저 DNA와 Gold(III) chloride ($HAuCl_4{\cdot}3H_2O$)의 복합체를 합성하고 UV-Vis spectroscopy 등으로 확인하였고 scanning electron microscopy (SEM)에 의해 그들의 모폴로지를 조사하였다. 합성된 복합체에 hydrazine ($N_2H_4$)과 sodium borohydride ($NaBH_4$)와 같은 환원제를 도입하여 화학적 환원을 유도함으로써 DNA 매트릭스에서의 금 나노입자를 제조하였다. 환원제의 종류와 농도에 따른 금 나노입자 형성에 미치는 영향을 비교 조사하였다. 환원제로 hydrazine ($N_2H_4$)을 사용한 경우 DNA-Au(III) complex의 환원에 보다 효과적인 결과를 보였다. 합성된 DNA-mediated gold nanoparticle에 대하여 SEM, particle size analyzer (PSA), transmission electron microscopy(TEM)를 이용하여 특성조사를 하였다. 수 nm의 작은 입자들이 응집되면서 대략 55~80 nm의 크기를 갖는 금 나노입자의 클러스터를 형성하였고 이들은 DNA 매트릭스에서 확인되었다.
3-아미노프로필메톡시 실란을 처리한 반응성 있는 유리표면 위에 "LbL" 방법을 사용하여 $\alpha$-D-만노실 풀러렌[$C_{60}$]-금 나노입자를 자기조립 하였다. 표면 처리한 유리막을 $\alpha$-D-만노실 풀러렌[$C_{60}$]과 헥산 티올레이트/아미노 티오페녹사이드-금나노입자를 포함하고 있는 용액속에 교대로 담그었다. $\alpha$-D-만노실 풀러렌[$C_{60}$] -금 나노입자 필름을 시간에 따라 다중성(5층)막으로 제조하였다. 자외선-가시광선 분광기를 사용한 자기조립 나노입자 필름의 분석은 530 nm 일 때 금 나노입자의 표면 플라스몬 밴드로 인해 다중성(5층)막이 형성되는 것을 보여주었다.
최근 전자산업의 발전으로 차세대 디스플레이 소자로 산화물반도체가 주목받고 있다. 산화물 반도체는 저온공정, 높은 이동도 및 투과율을 가지기 때문에 이러한 공정이나 물성 측면에 있어 기존의 a-Si, LTPS 등을 대채할 만한 소자로서 연구가 활발이 이루어지고 있다. 특히 고해상도 및 고속구동이 진행됨에 따라 높은 이동도의 필요성이 대두되고 있다. 본 연구에서는 IGZO 산화물 반도체 박막트랜지스터의 이동도 개선을 위해 나노입자를 사용하였다. 게이트전극으로 사용된 Heaviliy doped P-type Si 기판위에 200 nm의 SiO2 절연층을 성장시킨 후, 채널로 작동하기 위한 IGZO 박막을 증착하기 전에 10~20 nm 크기의 니켈, 금 나노입자를 부착시켰다. 열처리 온도는 $350^{\circ}C$, 90분동안 진행하였고, 100 nm의 알루미늄 전극을 증착시켜 TFT 소자를 제작하였다. TFT 소자가 동작할 시, IGZO 박막 내부의 전자들은 게이트 전압으로 인해 하부로 이동하여 채널을 형성, 동시에 드레인 전압으로 인한 캐리어들의 움직임으로 인해 소자가 동작하게 된다. 본 연구에서는 채널이 형성되는 계면 부근에 전도성이 높은 금속 나노입자를 부착시켜 다수 캐리어인 전자가 채널을 통과할 때 전류흐름에 금속 나노입자들이 기여하여 전기적 특성의 변화에 어떠한 영향을 주는지 연구하였다. 반응시간을 조절하여 기판에 붙는 나노입자의 밀도 변화에 따른 특성과 다양한 크기(5, 10, 20 nm)를 갖는 금, 니켈 나노입자를 포함한 IGZO TFTs 소자를 제작하여 전달특성, 출력특성의 변화를 비교하였고, 실질적인 채널길이의 감소효율과 캐리어 이동도의 변화를 비교분석 하였다.
금속 나노 입자는 국소 표면 플라즈몬(Localized Surface Plasmon, LSP)이 여기 되며 이의 국부 환경 변화에 대한 민감한 의존성으로 인하여 생화학적 센서로의 응용이 크게 주목 받고 있다. LSP는 금속 나노 입자의 재료, 모양, 크기 그리고 주변 환경 변화에 민감하게 의존한다는 것이 알려져 있다. 금속 나노 입자를 소자로 응용하기 위해서는 일반적으로 기판을 사용하게 되며 이때 기판의 재료적 특성이 LSP에 서로 다른 영향을 준다. 기판은 재료의 광학적인 특성에 따라 유전체, 반도체 그리고 금속으로 분류할 수 있다. 유전체와 반도체 기판과는 다르게, 금속 기판은 표면의 자유전자가 금속 나노 입자에 구속된 자유전자와 반응하여 추가적인 플라즈몬모드를 형성한다. 이번 연구에서는 금속 기판 위에 지름이 100 nm인 콜로이드 금을 분산시킨 후 광산란 신호를 검출하고 금속 기판이 LSP에 미치는 영향을 하부금속 금속층 물질 및 두께의 함수로 하여 분석하였다. 또한, 콜로이드 금 주변의 굴절률 변화에 대한 반응도를 분석하여 센서로서 특성을 평가하였다.
본 연구에서는 타이로신이 풍부한 펩타이드, Tyr-Tyr-Gly-Tyr-Tyr (YYGYY)를 환원제 및 안정화제로 사용하여 구형의 금 나노 입자의 간단한 합성 방법을 연구하였다. 펩타이드로 둘러싸인 구형의 다결정 금 나노 입자는 UV 조사 하에서 펩타이드 및 금속 전구체의 농도를 조절하여 3~15 nm 크기로 합성되었다. 합성된 금 나노 입자의 특성을 확인하기 위하여 투과 전자 현미경(TEM), 자외선-가시광선 분광광도계(UV-Vis spectroscopy), 주사 투과 전자 현미경 및 에너지 분산 X선 분광법(STEM-EDS), 푸리에 변환 적외선 분광법(FT-IR), X선 회절 분석법(XRD)을 사용하여 분석하였다. 또한, 합성된 금 나노입자는 4-니트로페놀의 환원 반응을 통해 7.3 × 10-3 s-1의 반응속도 상수를 갖는 촉매 활성을 확인하였다.
단일금속 나노입자에 비해 나노합금입자는 발광이나 촉매력과 같은 여러 특징들이 더 뛰어나게 나타난다고 잘 알려져 있다. 이에 따라 실험적인 연구뿐 아니라 이론적으로도 나노합금입자의 특성과 구조를 밝히려는 노력이 이루어지고 있다. 그러나 대부분의 연구는 자유공간을 상정하여 진행되고 있어, 갇힌 공간 속의 입자에 대한 연구는 부족한 실정이다. 이러한 배경으로 본 연구에서는 Sutton-Chen (SC) 포텐셜을 주요 이론으로 하여, 복제교환분자동력학(replica exchange molecular dynamics, REMD) 모의실험을 통해 가두는 공간의 크기에 따라 금-팔라듐 나노합금입자(Au17Pd17)의 구조와 특성이 어떻게 달라지는지 EDISON에 등록된 metal_alloy 프로그램(molecular dynamics simulation of metal alloy nano-cluster)을 사용해 살펴보았다. 결과적으로 입자가 상전이 이전의 낮은 온도에서 존재하면, 둘러싼 공간의 크기와 무관하게 안정한 구조의 중심에 항상 팔라듐 원자가 위치한다는 것이 확인되었다. 또, 가두는 공간의 크기마다 상전이가 일어나는 온도 구간의 차이가 나타났으며, 작은 공간에 갇힌 입자일수록 입자의 최대 직경이 작아지면서 상대적으로 높은 에너지를 가지는 구조를 형성하였다. 이는 입자가 존재하는 공간이 좁을수록 에너지의 증가를 통하면서 최대한 공간을 활용할 수 있는 구조를 선택하는 것으로 보인다.
나노입자는 벌크 재료와는 다른 광학적, 전기적, 촉매적 특징 때문에 최근 많은 연구가 이루어지고 있다. 나노유체의 성질은 나노입자의 크기와 형상, 분산성등과 같은 여러 요인에 의해서 결정되어진다. 이러한 나노입자의 특징 때문에 여러 응용분야에서 활용되어지고 있다. 예를 들면, 일반 유체에 나노입자를 분산시키면, 열전도도와 대류열전달효과가 증대되어 진다. 이러한 나노유체의 제조법으로는 크게 두 가지로 분류되어 있다. 투스텝법은 환원법 혹은 기계적으로 제작한 나노입자를 일반 유체에 혼합시킨 후 분산을 시켜 제조하는 제조법이다. 원스텝법은 투스텝법과는 달리 한번에 나노유체를 제조하는 제조법이다. 일반 유체에서 나노유체를 제조함과 동시에 분산을 시켜서 제조한다. 최근, 유체내에서 나노유체를 제조함과 동시에 분산을 시켜 나노유체를 제조하는 새로운 기술인 유체 플라즈마법이 개발되었다. 하지만, 유체 플라즈마의 일반적인 거동과 해석이 명확하게 규명되지 않은 상태이다. 본 연구에서는 유체 플라즈마의 발생 메카니즘 규명을 위한 방전 시간, 전압, 단극 직류 전력, 극간거리에 따른 유체 플라즈마의 특징을 OES와 오실로스코프를 이용하여 측정하였다. 또한, 제조된 나노유체의 특징을 UV-vis nir spectropgotometer, HR-TEM, zeta-potential, EDS, ICP-OES, KD2 pro and lambda로 측정하였다. 유체 플라즈마를 각 조건에 따라 발생시켰고, 나노유체를 성공적으로 제조하였다. 유체 플라즈마의 주요 발생 원소는 산소와 수소이온으로 측정되었다. 유체 플라즈마의 강도는 전기에너지가 증가함에 따라서 증가함으로 측정되었다. 제조된 나노입자의 크기는 유체 플라즈마의 강도가 증가함에 따라서 감소하였고, 대부분의 나노입자의 형상은 구형으로 제조되었다. 나노유체의 분산안정성 또한 유체 플라즈마의 강도가 증가함에 따라서 증가하였다. 직경이 $18.1{\pm}5.0$ nm인 나노유체의 열전도도는 3%로 측정되었다. 유체 플라즈마에 의한 나노유체의 제조 메카니즘을 다음과 같이 제안한다. 유체내에서 전기에너지 인가에 따른 이온과 전자의 흐름은 유체 플라즈마를 발생시킨다. 기본 유체는 물이므로 유체 플라즈마의 주요 발생 원소는 수소와 산소이며, 인가되는 전기에너지량이 증가함에 따라서 이온과 전자의 흐름이 증가됨으로서 유체 플라즈마의 강도가 증가함으로 추측한다. 유체 플라즈마 발생은 전자의 흐름과 관계되어진다. 따라서, 유체내에 존재하는 전구체에 전자가 제공되어짐에 따라서 금 입자를 환원시켜 입자가 형성된다. 또한, 유체 플라즈마는 나노입자를 음전하로 대전시켜 분산안정성의 확보가 되는 것으로 추측되어진다.
은(Ag) 또는 금(Au) 입자를 촉매로 이용하여 습식식각을 통해 선택적으로 짧은 시간동안 단결정 실리콘 웨이퍼의 표면을 텍스쳐링하여 반사방지막 특성을 효과적으로 얻을 수 있다. 일반적으로 금속입자는 주로 금속 이온이 포함된 용액이나, 전기증착법을 통해서 실리콘 웨이퍼 표면에 형성시켰지만, 금속입자의 크기와 분포를 조절하기 어려웠다. 하지만, 최근 진공장비를 이용하여 열증발증착법(thermal evaporation)과 급속열처리법(rapid thermal annealing)을 통해서 금속입자를 대면적으로 크기와 분포를 균일하게 조절할 수 있다. 이러한 현상은 열적 비젖음(thermal dewetting) 현상에 의해 실리콘 표면위에 증착된 금속 박막으로부터 나노입자로 형성할 수 있다. 본 연구에서는 실리콘 (100)기판위에 다양한 크기의 은 또는 금 나노입자를 형성시켜 식각용액에 짧은 시간동안 담그어 식각하여, 텍스쳐링 효과와 반사방지(antireflection) 특성을 분석하였다. 실험을 위해 각각 은 또는 금 박막을 열증발증착법을 이용하여 ~3-8 nm의 두께로 형성시켰으며, 급속가열장치를 이용하여 $500^{\circ}C$에서 5분 동안 열처리하였다. 그리고 탈이온수(de-ionized water)에 불화수소와 과산화수소가 혼합된 식각용액에 1-5분 동안 습식식각을 하였다. 각각의 텍스쳐링 된 샘플의 식각의 상태와 깊이를 관찰하기 위해 field emission scanning electron microscopy (FE-SEM)을 이용하여 측정하였으며, UV-vis-NIR spectrophotometer를 이용하여 300 nm에서 1,200 nm의 반사특성을 분석하였다. 또한 RCWA (rigorous coupled wave analysis) 시뮬레이션을 이용하여 텍스쳐링 된 기하학적구조에 대하여 반사방지막 특성을 이론적으로 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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