• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2004년도 학술논문집
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• pp.355-355
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• 2004

사용후핵연료 금속전환체는 세라믹형 사용후핵연료를 리튬용융염으로 금속전환하여 생성한 우라늄금속으로 상온에서도 표면산화가 진행될 정도로 매우 불안정한 상태이다. 이에 대한 저장 안정성 향상방안을 도출하기 위해 금속전환체의 주성분인 금속우라늄과 산화 안정화물질인 Nb을 첨가한 모의 금속전환체 합금을 제작하여 $200^{\circ}C~300^{\circ}C$ 온도구간에서 열중량분석기(TGA)를 이용해 순수 산소분위기로 산화시험을 수행하였다.(중략)

• 한국원자력학회:학술대회논문집
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• 한국원자력학회 1998년도 춘계학술발표회논문집(2)
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• pp.476-481
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• 1998

본 연구에서는 PWR 핵연료집합체를 금속 전환시켜 형성된 금속저장체에 대한 온도분포를 계산하였다. 해석모델은 PWR 핵연료집합체 2개 및 4개를 1개의 금속저장체로 전환한 경우로 하였다. PWR 핵연료를 금속 전환할 경우 금속전환 과정에서 Sr과 Cs를 선택적으로 제거함으로서 냉각부하를 약 1/2로 줄일 수 있고 체적을 약 1/4로 줄일 수 있는 잇점이 있다. 열해석 결과 2 PWR 핵연료 금속저장체에서 저장시스템 주변 공기의 온도가 50 $^{\circ}C$ 인 경우, 금속 연료봉의 최고온도는 164 $^{\circ}C$로 나타났다. 또한, 4 PWR 핵연료 금속저장체의 경우 금속 연료봉의 최고온도는 사각형 저장체에서 193 $^{\circ}C$, 육각형 저장체에서 183 $^{\circ}C$ 로 나타났다. 따라서 건식 저장에서 연료봉의 온도를 낮게 하기 위해서는 저장 밀도를 높일 수 있는 연료봉 밀집화 (rod consolidation) 방식이 경제성 측면뿐만 아니라 열안전성 측면에서도 유리한 것으로 나타났다.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2009년도 학술논문요약집
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• pp.296-296
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• 2009

산화물 사용후핵연료를 대상으로 하는 파이로 공정은 고온 용융염 매질에서 산화물을 금속으로 전환시키는 전해환원 공정으로부터 시작된다. 이후, 전해정련 공정이 도입되어 전해환원 공정에서 금속으로 환원된 생성물을 처리하게 된다. 전기화학적 공정인 이 두 공정에는 전류전달 매질인 전해질로 용융염이 사용된다. 그러나 전해환원 공정은 LiCl 염을 기반으로 하는 반면 전해정련은 LiCl-KCl 공융염 조건에서 운전하여 두 공정의 연계성 향상 및 공정 안정성 확보를 위해서는 전해환원 공정에서 생성되는 금속전환체에 존재하는 잔류염을 제거하는 공정의 도입이 두 공정사이에 고려되고 있다. 전해환원 공정에서 산화물이 금속으로 환원되는 동안 고체입자의 외형이 유지되며 따라서 제거된 산소에 의해 금속전환체에는 공극이 발생하게 된다. 또한, 전해환원에 도입되는 산화물의 물리적 형태가 분말 또는 펠렛 등 다양한 형태로 도입 가능하여 단위 입자들 사이에 많은 공극이 발생하게 된다. 이렇게 기존재하거나 또는 공정 운전에 의해 새롭게 생성된 공극에는 전해환원 매질인 LiCl 염이 침투하여 금속전환체는 염에 의해 젖게 되며 공정 종료시 고화되어 금속전환체에 포함된다. LiCl을 제거하기 위해서는 가열에 의한 증류가 연구되고 있다. 그러나 LiCl의 낮은 증기압에 의해 비교적 낮은 온도에서 증발시키기 위해서는 감압조건이 필수적으로 고려되어야 한다. 한국원자력연구원에서는 다공성 모의 금속전환체를 사용하여 LiCl에 의한 Wetting 후 적절한 증발 조건 결정을 목적으로 온도 및 압력 조건 설정을 위한 기초실험에 결과를 수행하였다. 본 연구의 기초 실험 결과 $700^{\circ}C$온도 조건과 감압조건이 잔류염 제거를 위한 공정조건임을 밝혔다. 또한 모의 금속전환체를 담고 있는 미세 다공성 Basket은 고온조건에서 공극의 변형에 의해 증발에 대한 저항으로 작용하여 증발 효율을 저하시키는 것으로 나타났다. 따라서 잔류염 제거를 위해서는 전해환원 Basket이 비교적 큰 공극을 지녀야 할 것으로 판단된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제17권3호
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• pp.347-353
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• 2019

파이로프로세싱의 전해환원공정에서 생산된 금속전환체의 조성은 전해정련공정 운전의 중요한 운전변수인 용융염 중 $UCl_3$의 농도변화에 영향을 미친다. 따라서, 본 연구에서는 금속전환체에 함유된 TRU와 RE 원소의 함량 및 금속전환체에 동반되어 전해정련 전해조에 유입될 수 있는 $Li_2O$ 농도가 전해정련 전해조의 $UCl_3$ 농도 변화에 미치는 영향을 검토하였다. 금속전환체의 TRU 원소와 RE 원소의 농도만을 고려하였을 때 전해정련 운전 batch 수 증가에 따라 $UCl_3$ 농도가 감소하였다. 전해정련 1 campaign(20 batch)를 운전하기 위해서는 $UCl_3$를 3회 이상 추가 보충해야 함을 알 수 있었다. 한편, 금속전환체에 동반되어 전해정련 전해조에 유입되는 $Li_2O$의 유입량 증가에 따라 $UCl_3$ 농도 감소의 영향이 크게 나타났으며, 이에 따라 운전 가능 batch 수가 급격히 감소하게 되어 전해정련 운전에 중요한 운전 변수임을 보여주었다. 이러한 결과는 전해정련 운전 중 $UCl_3$ 농도 유지를 위해 금속전환체에 포함된 TRU 및 RE 원소뿐만 아니라 금속전환체에 동반되어 유입될 가능성이 있는 $Li_2O$의 영향도 고려하여 전해정련 운전모드를 설정하여야 함을 보여주었다.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2004년도 학술논문집
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• pp.278-284
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• 2004

전해환원공정에서 발생하는 금속전환체와 용융염을 각각 smelting하고 고화시키는 공정을 개발하였다. 진공조건에서 다단계 가열에 의하여 마그네시아 용기에 담긴 금속전환체를 잔류 용융염과 분리하고 용융시켜 금속 잉곳을 제조하는 운전방법을 제시하는 한편, 금속전환체의 분석을 수행하였다. 전해환원 공정에서 감압이송된 용융염의 경우에는 이송과 계량에 적합하게 이중 용기와 염밸브를 사용하여 일정 형상과 크기로 고화하는 신개념을 도출하였다. 본 연구의 결과는 한국원자력연구소 Advanced Spent Fuel Conditioning Process의 hot cell 실증시스템 설계에 적용되었다.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2004년도 학술논문집
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• pp.351-351
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• 2004

원자력연구소에서는 PWR 사용후핵연료를 건식 개질함으로써 관리 부피를 줄이고 안전상에 문제를 일으키는 고방사성 핵종인 세슘과 스트론튬 등을 선택적으로 제거하여 방사능 및 냉각부하를 줄일 수 있는 사용후핵연료 차세대관리 공정개발에 대한 연구를 수행하고 있다. 이는 세라믹 형태의 PWR 핵연료를 금속으로 전환시켜 관리하는 방법으로 금속전환체는 PWR 사용후핵연료와 비교하여 체적, 방사능 및 발열량을 약 1/4로 줄일 수 있는 이점이 있다.(중략)

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2009년도 학술논문요약집
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• pp.345-345
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• 2009

전기화학적 환원 기술을 이용한 고온 용융염 전해환원의 결과 생산되는 금속전환체는 다공성 특성에 의해 전해환원의 매질인 용융염을 함유하게 된다. 전해환원과 후속 전기화학 공정인 전해정련의 전해질은 각각 LiCl과 LiCl-KCl 공융염으로 상이하기 때문에 이렇게 금속전환체에 포함된 LiCl 염이 동반되어 전해정련 공정에 도입될 경우 전해정련 공정의 공융염 조성을 어긋나게 한다. 이에 따라 금속전환체의 잔류염은 효과적으로 제거되어야 하며 공정으로 감압 증류에 의한 잔류염 제거 공정이 고려되고 있다. LiCl은 증기압이 비교적 낮기 때문에 감압의 고온 조건이 공정에 필요하다. 그러나 상평형도 분석 결과 전해환원 공정에서 산화물을 담아 음극으로 사용되어 환원된 금속전환체와 함께 도입되는 SUS 재질의 바스켓과 사용후핵연료 금속전환체의 주된 원소인 우라늄과는 공융할 수 있기 때문에 LiCl 증발 온도는 $720^{\circ}C$ 이하로 유지되어야 한다. 이와 같은 조건에서 LiCl 증발 속도를 높이기 위해서는 감압 조건이 필수적이다. 본 연구에서는 감압조건에서 LiCl 휘발 실험을 위해 폐쇄형 및 개방형 반응기를 제작하여 압력 조건 및 Ar 유량 등에 따른 LiCl 휘발율을 측정하였다. 증발된 LiCl은 일정 감압 조건에서 분말형으로 냉각부위에 회수 될 수 있었으나 완전 진공 조건에서는 결정형으로 냉각 부위에 응축되는 것으로 확인 되었으며 일정 진공 조건에서는 Ar 유량에 따라 증발량이 의존하지 않는 것으로 나타났다. 연구 결과 증발염의 취급 빛 이송을 위해 분말형 회수를 목표로 설정할 수 있었으며 공정조건으로 일정 수준의 감압 조건을 제시하였다. 이 후 후속 연구로 장치의 대형화 및 증발 속도 향상을 위한 추가적인 연구가 계획되어 있으며 연구 결과에 기초하여 공학규모 파이로 공정 시설인 PRIDE에 도입될 장치의 기초 설계 자료를 생산할 예정이다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제2권4호
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• pp.239-244
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• 2004

사용후핵연료 금속전환체의 저장 안정성을 높이기 위해 금속전환체의 주성분인 금속우라늄과 산화 안정화물질로 알려져 있는 Nb을 첨가하여 모의 금속전환체 합금을 제작하였다. 모의 금속전환체 합금을 $200{\sim}300^{\circ}C$ 온도구간에서 순수 산소분위기로 산화시험을 수행하고 무게증가(wt%)를 열중량 분석기(TGA)로 측정하였다. 산화 실험결과 U-Nb 모의 금속전환체는 순수 금속우라늄에 비하여 상당한 산화 저항성을 가졌다. U-Nb 합금의 경우 Nb의 함량 1, 2, 3, 4 wt%에 따라 각각 온도가 $200^{\circ}C$일 경우에는 1.61, 7.78, 11.76, 20.14배 , $250^{\circ}C$에서 1.45, 5.98, 10.08, 11.15배, $300^{\circ}C$에서 1.33, 4.82, 8.87, 6.84배 순수 금속우라늄에 비해 산화저항성이 향상되는 것으로 나타났다. 또한 U-1~4 wt%Nb 합금에 대한 활성화에너지는 17.13~21.92 kcal/mol 로 나타났다.

• 분석과학
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• 제16권6호
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• pp.431-437
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• 2003

가압경수로 사용후핵연료 (이산화 우라늄)의 리튬환원공정으로부터 생산된 우라늄 금속 전환체에 대한 금속 전환율을 건식방법인 열중량분석법 (T.G.A)으로 측정하였다. 전환체를 고체와 분말로 분류하여 측정한 결과 우라늄 금속 전환율은 각각 90.7~95.9 및 77.8~71.5 wt% 이었다. 금속 전환체의 건식저장 시 열적 산화 안정성을 확인하기 위하여 전환체내에 함유되어 있는 Mo, Ru, Rh 및 Pd 합금에 대한 산화 거동을 조사하였다. 합금을 $600{\sim}700^{\circ}C$의 공기분위기에서 산화시킨 결과 0.40~0.55 wt%의 무게증가를 보였으며 $750^{\circ}C$부터는 표면으로부터 산화가 진행되어 상변화가 일어났다. $900^{\circ}C$에서는 Mo의 휘발에 의한 영향으로 0.76~25.22 wt%의 무게 감소를 나타내었다.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2003년도 가을 학술논문집
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• pp.395-400
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• 2003

사용후핵연료 금속전환체의 장기저장 안정성 확보를 위해 금속전환체의 주성분인 금속우라늄과 산화 안정화 후보물질인 Nb, Ti, Ni, Zr, Hf 등을 첨가한 모의금속전환체 합금을 제작하여 $200^{\circ}C~300^{\circ}C$ 온도구간에서 순수 산소분위기로 산화시험을 수행하였다. U-Nb, U-Zr, U-Ti 합금은 순수 금속우라늄보다 무게증가 측면에서의 산화저항성이 높았으나, U-Hf, U-Ni 합금의 경우에는 오히려 순수 금속우라늄보다 산화 저항성이 낮게 나타났다. 시편에 대한 미세성분 및 조직을 광학현미경, SEM, EPMA 등을 통해 분석하였다. 각 합금의 산화율 및 활성화에너지를 구한 결과 U-Nb 합금의 활성화에너지가 높고 산화 저항성이 가장 양호한 것으로 나타나 산화 저항성 후보물질로 선정하였다.