$TiO_2$ 고정화 지지체를 이용한 유기인계농약의 광분해에 대한 연구 결과 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다. Chlorpyrifos의 광분해 제거효율을 초기 pH 9에서는 반응시간 200분만에 완전 분해되었으며, 초기 pH 7, 5에서는 각각 반응시간 240분, 260분만에 완전히 분해되었다. 또한 Diazinon인 경우 초기 pH 9에서는 반응시간 200분만에 완전 분해되었으며, 초기 pH 7, 5에서는 각각 반응시간 220분, 240분만에 완전히 분해되었다. Chlorphyrifos와 Diazinon은 pH가 증가할수록 즉 산성에서 염기성쪽로 갈수록 반응속도가 증가하는 것을 볼 수 있었다.
반도성 세라믹 광촉매 막 반응기 (membrane reactor)에 의한 난분해성 유독 유기물질의 분해공정을 개발하기 위한 기초연구로서 $TiO_2$ 막 반응기의 formic acid 및 trichloromethane에 대한 광분해 효율이 연구되었다. 막 반응기는 용액의 정밀여과 (microfiltration)는 물론 유기물의 광분해를 동시에 수행할 수 있도록 다공성 $TiO_2$ 튜브 (평균기공 : $0.2 \mu m$)를 이용한 새로운 타입으로 ㅐㄱ발되었으며 광원으로는 365 nm 파장을 갖는 UV를 사용하였다. 또한 반응기의 광분해 효율을 증진시키기 위하여 슬립케스팅법으로 제조한 $TiO_2$ 튜브표면을 $TiO_2$ 졸로 코팅하였다.
254nm 이상의 파장을 갖는 자외선 램프가 설치된 광조사장치를 이용하여 상용성 저밀도 폴리에틸렌을 100시간 동안 광분해시켰다. 20여 단계가 넘는 복잡한 광분해 반응단계 중에서 필름의 물성을 크게 저하시키는 중요 3단계로 정하고 간단하게 변수를 정의하여 반응 모델식을 설정하였으며, IR스펙트럼을 이용하여 광분해 과정중에 생성되는 과산화물과 카르보닐기의 흡광도를 시간의 함수로 해석하여 각 단계에서의 속도상수와 활성화 에너지를 구하였다. 이들 자료로부터 논란이 되고 있는 반응 메카니즘을 정리할 수 있었으며 속도 결정 단계를 정하였다.
methylethylketone(MEK)의 광분해 특성을 연속식 단일관형태의 광촉매반응기를 이용하여 연구하였다. 연속식 광촉매반응기에 적용된 주요 반응변수는 MEK의 초기농도, 광세기, 장기운전의 영향이었다. MEK의 주입농도가 증가할수록 광분해 효율은 감소하였으며, 광분해 감소의 폭은 높은 유속에서 더욱 두드러졌다. 동일한 체류시간의 조건에서 광반응기의 직경과 UV램프의 파장이 증가할수록 MEK제거효율은 감소하였다. 연속식 광촉매반응기를 120시간 연속적으로 운전하여도 MEK 제거효율에서의 감소는 없었다.
환경분야에서 광촉매는 주로 오염물질의 광분해처리에 이용되고 있는데, 기존에 사용되고 있는 광분해 방법은 광촉매 미립자를 수용액에 슬러리 형태로 분산시키거나 fixed bed, fluidized bed에 부착시킨 형태의 반응기들이다. 실험적 수준의 연구로부터 얻어진 여러 연구 결과에 의하면 슬러리 형태의 반응기가 고정화 촉매 반응기보다 효율이 더 높은 것으로 보고되고 있다. 그러나 엔지니어링 관점에서 슬러리형 반응기는 촉매의 재활용과 정화 처리 후 촉매입자를 유체로부터 분리해야하는 결점이 있다. (중략)
본 연구에서는 단순 침전법으로 제조한 CdS 및 CdZnS/ZnO 광촉매를 이용하여 가시광선하에서 로다민 B, 메틸 오렌지 및 메틸렌 블루 등에 대한 광분해 반응 연구를 수행하였다. 특히 염료와 광촉매의 물리화학적 성질이 전체 광촉매 반응의 반응 경로에 미치는 영향에 대해 중점을 두고 검토하였다. X선 회절분석법, UV-vis 확산반사 분광법 그리고 X선 광전자 분광분석법 등을 이용하여 제조된 촉매들의 물리화학적 특성을 분석하였다. CdS 및 CdZnS/ZnO 광촉매 모두 자외선뿐만 아니라 가시광선 영역에 있어서도 우수한 광흡수 특성을 나타내었다. 메틸 오렌지의 경우에는 CdS 및 CdZnS/ZnO 각각의 광촉매 상에서 동일한 반응기구를 통해 반응이 진행되는 반면, 로다민 B 및 메틸렌 블루는 각각의 광촉매 상에서 서로 다른 반응 경로를 통해 광분해 반응이 진행되는 것으로 나타났다. 특히 메틸렌 블루의 광분해 반응을 보면, CdZnS/ZnO 광촉매 상에서는 주로 단일분자 형태로 전체 반응이 진행되지만, CdS 상에서는 반응 초기부터 이량체를 형성하였다. 이와 같은 결과들은 CdS 및 CdZnS/ZnO 각각의 반도체 광촉매들의 전도대의 띠끝 전위 차이와 염료들의 흡착 특성 차이에 기인한 것으로 판단된다.
본 연구는 광전자 촉매시스템을 이용해 $TiO_2$ 졸이 코팅된 구형 비드의 광분해 효율에 대해 고찰한 것이다. $TiO_2$ 졸이 코팅된 구형 비드인 실리카비드 화이트겔(1 2 3형) 세 가지 비드를 사용하였고 실험은 1L 크기의 반응기에 유기 물질을 함유한 인공 폐수를 넣어 비드에 코팅된 $TiO_2$의 분해 활성을 고찰할 목적으로 실행되었다. 그 결과, $500^{\circ}C$에서 3hr에서 소성한 실리카 비드가 가장 뛰어난 반응성을 나타내며 인공폐수에서도 분해활성을 나타내는 것을 확인하였다.
모든 브롬화난연제 중 가장 많이 사용되고 있는 것은 TBBPA이다(상용화되고 있는 브롬화난연제물질 중 50%를 차지). TBBPA는 환경 중에서 유해하기 때문에 환경 중에서의 그들의 분해반응기전에 대한 연구가 흥미롭다. 본 연구에서는 UV-A (${\lambda}=352nm$) 조사에 의한 TBBPA의 광분해반응속도가 조사세기 의존적으로 증가하였다. 또한 TBBPA의 광분해반응에 의해서 2,6-dibromo-p-benzosemiquinone radical ($a_{2H}=2.36G$, g = 2.0056)이 생성되고 그 생성반응에 singlet oxygen ($^1O_2$)이 주요 반응 인자로서 영향을 미치는 것으로 나타났다. 한편, HA와 TBBPA의 혼합용액을 광조사하면 semiquinone radical의 전형적인 ESR 스펙트럼이 생성되었다. 그리고 HA는 TBBPA의 광분해반응속도를 농도의존적으로 감소시키는 것으로 나타났다. 또한 라디칼 생성과 광분해반응속도는 singlet oxygen ($^1O_2$) 소거제인 sodium azide를 주입하면 감소되었다. 이러한 결과로부터, UV-A 조사에 의한 HA와 $^1O_2$의 반응속도는 TBBPA와 $^1O_2$의 것보다 더 빠르다는 것을 제시한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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