현재 융융탄산염 연료전지의 공기극으로 다공성의 lithiated NiO를 사용하고 있는데 이 재료의 경우 크게 두 가지의 문제점을 안고 있다. 첫 번째는 Ni이 전해질 내로 용해하는 것이고, 두 번째는 낮은 활성으로 인한 높은 공기극의 분극이다. Ni이 전해질로 용해되는 문제는 Co나 Fe를 코팅하여 공기극 표면에 $Li_x(Ni_yCo_{1-y})1-xO_2$나 $Li_x(Ni_yFe_{1-y})_{1-x}O_2$를 형성시켜 NiO의 전해질 내로 용해되는 것을 억제하는 방법이나 ZnO, MgO, $La_2O_3$ 등의 산화물을 NiO 표면에 코팅하여 전해질과 접촉을 막는 방식으로 해결하는 등 많은 연구가 이루어져 왔다. 하지만 연료극의 비해 상당히 높은 공기극의 분극으로 인해 큰 전압손실이 일어나 용융탄산염 연료전지 성능이 낮아지는 문제의 경우 이를 해결하고자 하는 연구는 상대적으로 많이 진행되지 못한 상태이다. 특히 현재 용융탄산염 연료전지의 장기수명화를 위해 기존의 작동온도인 $650^{\circ}C$ 보다 다소 낮은 온도인 $600{\sim}620^{\circ}C$에서 작동하려는 움직임이 있다. 작동 온도가 내려가면 전해질이 휘발되는 속도가 낮아져 전해질 부족에 따른 운전시간이 줄어드는 문제를 해결할 수 있어 장기 수명화를 위해서는 작동온도를 낮추는 것이 매우 유리하다. 하지만 작동 온도가 내려가면서 양 전극에서 일어나는 전기화학 반응 속도가 느려지기 때문에 각 전극에서의 활성화 분극으로 인한 전압손실은 더욱 커질 수밖에 없다. 특히 연료극의 수소산화반응 속도는 공기극의 산소환원반응에 비해 매우 빠르기 때문에 작동 온도가 내려감에 따라 연료극의 분극이 커지는 것에 비해 공기극의 분극이 급격히 커지게 된다. 따라서 운전온도가 낮아지는 상황에서는 낮은 작동온도에서도 성능감소가 적게 일어나 0.8V 이상 운전(150mA/$cm^2$, 단위전지 기준)이 가능한 공기극의 개발이 매우 필요한 실정이다. 이를 해결하고자 본 연구에서는 고체 산화물 연료전지의 공기극의 재료로 많이 연구되고 있는 혼합전도성 물질의 페로브스카이트 구조의 물질을 기존 NiO 전극에 코팅하여 새로운 공기극을 개발하였다. 페로브스카이트 구조의 물질로 대표적인 LSCF 물질을 사용하였으며 LSCF를 코팅한 공기극을 이용한 단위전지에서 150mA/$cm^2$의 전류를 흘려주었을 때 0.84V의 성능을 1000hr 유지하였다. 이는 기존의 NiO 전극을 사용했을 때보다 15~20mV 높은 값이다. 낮은 작동온도에서도 좋은 성능을 보였는데, 기존의 NiO 전극의 경우 $630^{\circ}C$에서 0.79V의 성능을 보인 반면 LSCF가 코팅된 공기극의 경우 $620^{\circ}C$에서 0.811V의 매우 좋은 성능을 보였다. 이는 LSCF의 산소이온전도성 및 전기전도성이 공기극에서의 분극을 낮추어 성능을 증가시키는 것으로 보인다.
From the experiments of various temperature and gas compositions, total resistance which is composed of ohmic resistance, anode resistance, cathode resistance and Nernst loss was calculated wit simple assumption. In this work, the anode and the cathode resistance was modelled with new equation which can account for the correlation between the operating temperature and the gas composition. The proposed model can predict the resistance with maximum error of 2.57% and employed in the simulation of molten carbonate fuel cells.
고체산화물 연료전지의 작동온도를 낮추고 셀의 출력 밀도를 향상시키기 위해 연료극 지지체식 셀을 제조하고 공기극의 구조를 개선시켜 그 특성을 조사 분석하였다. 셀 제조는 습식법에 의해 이루어졌으며, 제조된 연료극 지지체상에 전해질을 코팅하고 최종적으로 공기극을 코팅하였다. 제조된 셀은 $8mol\%\;V_2O_3$로 안정화된 $ZrO_2(YSZ)$ 전해질 층 및 Ni/YSZ 연료극 지지체로 이루어졌으며, 공기극은 $(La_{0.85}Sr_{0.15})_{0.9}MnO_{3-x}(LSM),\;LSM/YSZ(LY)$ 복합체, $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3{LSCF)$를 두층 또는 3층으로 두께를 변화시키면서 코팅하였다 임피던스로 전기화학적 특성을 조사하였으며, $3\%$수분을 함유한 수소와 공기로 $800^{\circ}C$ 이하에서 단전지의 성능을 평가하였다 작동온도 $800^{\circ}C$에서, $LY\;9{\mu}m/LSM\;9{\mu}m/LSCF\;17{\mu}m$의 다층이 코팅된 전지가 $590mW/cm^2$로 가장 좋은 성능을 나타냈으며, $0.244{\Omega}cm^2$로 가장 작은 분극저항을 가졌다. 측정된 임피던스 결과, 공기극의 분극저항이 3층 코팅된 셀의 경우 가장 작게 나타났음을 확인하였으며, 이것은 LY복합전극에 의한 전극 계면 저항 감소뿐 만 아니라 LSCF에 의한 공기극의 산소환원 반응의 전하이동 저항이 감소하였기 때문인 것으로 해석된다.
대면적 ($150cm^2$) 막전극 접합체(MEA)를 사용하는 직접메탄올연료전지(DMFC)의 내구성과 관련하여, 장시간 운전에 따른 공기극의 열화 현상을 공기극면의 위치별로 고찰하였다. 500시간 동안 정전류 조건으로 운전한 대면적 MEA를 공기극 입구, 중간, 출구의 세 부분으로 분할 하여 각각의 MEA에 대한 성능을 관찰한 결과, 대면적 MEA 운전시 홍수 (flooding) 현상이 심했던 공기극 출구 쪽 MEA의 성능 저하가 두드러졌다. 이는 홍수 현상에 의한 촉매의 열화 및 GDL의 박리에 의한 것으로 판단된다. 이 중 특히 촉매의 열화 현상과 관련하여, 출구 방향으로 갈수록 촉매의 전기화학적 활성 면적의 감소가 관찰되나 이는 촉매 입자의 뭉침 (agglomeration) 현상에 의한 것이라기 보다는 촉매 입자의 용해 (dissolution)와 이동 (migration)으로 인한 촉매의 유실 때문인 것으로 판단된다. 전체적인 성능 감소 및 촉매의 열화 정도는 공기극의 홍수와 직접적인 비례관계가 있으며, 이를 해소하기 위한 물관리 기법 및 분리판 디자인의 개선이 요구된다.
실내공기 정화를 목적으로 하는 에어컨이나 공기청정기 등의 경우 사용시간이 길어질수록 공기 정화용 필터에 오염물질이 축적되고 수많은 세균이 필터에 증식하게 되며, 이에 대한 유효한 살균방법 중의 하나인 오존살균방법을 이용하게 된다. 오존은 강력한 살균력과 단시간의 환원작용으로 인해 이차적인 잔류 오염물질을 남기지 않는다는 장점이 있다. 본 연구에서는 선대 그물형 전극을 적용한 실내필터 살균용 오존 발생장치의 선전극 개수에 따른 살균을 위한 최적의 오존 발생 특성에 대한 실험을 수행하였다. 실험결과, 실내필터 살균을 위한 최적의 오존농도는 약 2[ppm] 정도가 요구되므로, 본 오존 발생장치의 경우 선전극이 7개이고 인가전압이 18[kV]일 때 1.134[W]의 전력으로 3.527[ppm/W]의 오존을 발생시켰다.
직접보로하이드라이드 연료전지는(direct borohydrides fuel cell. DBFC) 직접메탄을 연료전지가 갖는 메탄을 크로스오버(crossover)문제를 해결할 수 있어서, 휴대용 및 이동용 전원으로 활용하기 위하여 새롭게 대두되고있는 연료전지이다. 본 논문에서는 직접보로하이드라이드 연료전지의 전극제조 공정 확립을 위하여 여러 가지의 연료극 및 공기극 촉매를 선정하고 열가압법 (hot pressing)으로 전극을 제조하여 이에 대한 성능 특성을 고찰하였다. 공기극 촉매로는 Pt/C와 Pt black을 사용하였고, 연료극 촉매로는 Pt/C. Pt black, Au/C, $AB_5$ alloy를 사용하였다 제조된 전극 촉매는 XRD, SEM, EDS 등을 통한 특성 분석과 단위전지 운전을 통하여 I-V특성 분석이 이루어졌다. 다양한 촉매 조합을 통하여 촉매별 단전지 테스트를 한 결과 공기극 및 연료극 촉매를 Pt/C로 했을 때 가장 높은 성능인 366mW/mg을 얻을 수 있었다.
50/50 vol% LSM-YSZ (La$_{1-x}$Sr$_{x}$MnO$_3$-yttria stabilized zirconia)의 복합공기극이 콜로이드 증착법에 의해 연마된 YSZ 전해질상에 증착되었다. 그 전극 특성은 주사전자현미경, X선회절과 임피던스 분석기에 의해 연구되어졌다. 90$0^{\circ}C$에서 공기/LSM -YSZ/YSZ/Pt/공기 셀에 대해 측정된 전형적인 임피던스 스펙트럼들은 2개의 불완전한 호(depressed arc)로 구성되었다. LSM 전극에 대한 YSZ의 첨가는 전극내의 삼상계(TPB) 영역을 증가시켰으며, 이것이 LSM-YSZ 복합공기극의 비저항을 감소시켰다. 또한 전해질 표면의 불순물 제거와 TPB 길이의 증가를 위한 전해질 표면연마는 공기극의 비저항을 훨씬 더 감소시켰다. LSM-YSZ 공기극의 비저항은 작동온도, 공기극의 조성과 입자크기, 인가전류 및 전해질의 표면거칠기에 의해 큰 영향을 받았다.
연료전지기술은 환경적으로 유해한 오염물질을 발생시키지 않으려, 높은 에너지 밀도를 가지는 청정에너지기술이다. 특히 고분자전해질 연료전지(Polymer electrolyte membrane fuel cell, PEMFC)는 넓은 응용분야로 인해 최근 큰 관심을 받고 있으며, 폭넓은 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 단위전지 내 연료극(anode) 및 공기극(cathode) 촉매 층을 대상으로 고분자전해질연료전지의 운전시간 경과에 대한 성능변화 및 안정성을 예측하는 모델링을 수행하였다 촉매층에서 발생하는 단위전지의 주요한 성능감소 원인으로 연료극에서의 일산화탄소 피독 현상을 고려하였다. 전지의 장기간 운전모델링 결과 연료극에 공급되는 기체 내의 일산화탄소 비율이 클수록 단위전지성능의 안정성이 크게 감소되는 것으로 나타났다. 또한 장기 운전시 공기극의 느린 산소환원반응과 백금의 용해와 소결에 의해 전지의 성능이 감소되는 것으로 나타났다. 이들을 극복하는 방안으로 연료극에 공급되는 수소의 비율을 높이고 공기극의 촉매층 내에 있는 백금양을 높이는 것을 제안하고자 한다.
The stability of alumina-coated NiO cathodes was studied in $Li_{0.62}/K_{0.38}$ molten carbonate electrolyte. Alumina was effectively coated on the porous Ni plate using galvanostatic pulse plating method. The deposition mechanism of alumina was governed by the concentration of hydroixde ions near the working electrode, which was controlled by the temperature of bath solution. Alumina-coated NiO cathodes were formed to $A1_2O_3-NiO$ solid solution by the oxidation process and their Ni solubilities were were than that of NiO up to the immersion time of 100h. However, their Ni solubilities increased and were similar to that of the bare NiO cathode after 100h. It was because aluminum into the solid solution was segregated to $\alpha-LiAlO_2$ on the NiO and its Product did not Play a role of the Physical barrier against NiO dissolution.
고체산화물 연료전지의 연결재의 필요한 물성으로는 공기극과 연료극을 차폐시켜줄 수 있는 고밀도와 구성 소재간의 전기적으로 연결될 수 있는 전기전도도 산화극과 환원극에서 화학적 안정성과 타 구성 소재와의 열팽창 계수 등이 중요한 특성으로 필요하게 된다. 이를 위해 $LaCrO_3$계 연결재가 주로 사용되어 왔다. 그러나 LCO계 연결제는 $1,400^{\circ}C$이상의 높은 소결 온도와 이로 인한 Cr의 휘발로 인한 타 구성소재와의 반응 등으로 인해 저온소결의 필요성이 재기되고 있는 소재 이다. 본 연구에서는 LCCCO계 구성 소제에 LaF3, 소결 소제를 첨가하여 저온에서 결정성 및 소결거동, 전기적 특성을 평가하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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