Nanocrystalline ceria powders were prepared by hydrothermal treatment of cerium(IV) ammonium nitrate solution without a precipitating agent. A systematic investigation of the effect of hydrothermal temperature and react ion time on the physical properties of the product powders was carried out. When the hydrothermal temperature was increased, the product ceria powders exhibited larger crystallite size with higher yield. Increasing reaction time produced more crystalline ceria powders attributed to further hydrothermal reactions and structural rearrangement. The physical properties of ceria powders can be control led by adjusting the hydrothermal conditions.
본 연구에서는 SOFC 시스템 설계기술 개발을 위한 기초 연구로서 전산해석을 이용한 SOFC 성능예측 기법을 개발하였다. 기본설계 단계에서 SOFC의 성능을 개략적으로 예측할 수 있는 1차원 예측 모델을 정립하였으며, 온도, 조성, 전해질, 전극 두께 등을 비롯한 다양한 조건 변화에 따른 성능예측을 수행하여 실험값과 비교한 결과 최대전력밀도 조건에서 23%의 오차를 갖는 것으로 나타났다. 또한 Stack 제작단계에서 다양한 운전조건과 형상변화에 따른 SOFC 성능 변화를 예측할 수 있는 3차원 해석기법을 정립하였으며, 최대전력밀도에서 5.1%의 오차를 보였다. 포괄적인 열 및 물질 전달 현상과 전기화학반응을 3차원적으로 해석함으로써 보다 정확한 예측이 가능하였다. 또한 수소와 적당량의 수분을 함께 공급할 경우 SOFC 성능이 향상되는 것으로 나타났다. 본 연구에서 개발된 기술을 활용할 경우 시제품 제작 전에 전지시스템의 성능을 미리 예측할 수 있으므로, 향후 제품 개발시 제작비용 절감과 설계기간 단축에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
Song, Shin Ae;Kang, Min Gu;Yoon, Sung Pil;Han, Jong Hee;Oh, In Hwan
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2010.06a
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pp.133.2-133.2
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2010
현재 융융탄산염 연료전지의 공기극으로 다공성의 lithiated NiO를 사용하고 있는데 이 재료의 경우 크게 두 가지의 문제점을 안고 있다. 첫 번째는 Ni이 전해질 내로 용해하는 것이고, 두 번째는 낮은 활성으로 인한 높은 공기극의 분극이다. Ni이 전해질로 용해되는 문제는 Co나 Fe를 코팅하여 공기극 표면에 $Li_x(Ni_yCo_{1-y})1-xO_2$나 $Li_x(Ni_yFe_{1-y})_{1-x}O_2$를 형성시켜 NiO의 전해질 내로 용해되는 것을 억제하는 방법이나 ZnO, MgO, $La_2O_3$ 등의 산화물을 NiO 표면에 코팅하여 전해질과 접촉을 막는 방식으로 해결하는 등 많은 연구가 이루어져 왔다. 하지만 연료극의 비해 상당히 높은 공기극의 분극으로 인해 큰 전압손실이 일어나 용융탄산염 연료전지 성능이 낮아지는 문제의 경우 이를 해결하고자 하는 연구는 상대적으로 많이 진행되지 못한 상태이다. 특히 현재 용융탄산염 연료전지의 장기수명화를 위해 기존의 작동온도인 $650^{\circ}C$ 보다 다소 낮은 온도인 $600{\sim}620^{\circ}C$에서 작동하려는 움직임이 있다. 작동 온도가 내려가면 전해질이 휘발되는 속도가 낮아져 전해질 부족에 따른 운전시간이 줄어드는 문제를 해결할 수 있어 장기 수명화를 위해서는 작동온도를 낮추는 것이 매우 유리하다. 하지만 작동 온도가 내려가면서 양 전극에서 일어나는 전기화학 반응 속도가 느려지기 때문에 각 전극에서의 활성화 분극으로 인한 전압손실은 더욱 커질 수밖에 없다. 특히 연료극의 수소산화반응 속도는 공기극의 산소환원반응에 비해 매우 빠르기 때문에 작동 온도가 내려감에 따라 연료극의 분극이 커지는 것에 비해 공기극의 분극이 급격히 커지게 된다. 따라서 운전온도가 낮아지는 상황에서는 낮은 작동온도에서도 성능감소가 적게 일어나 0.8V 이상 운전(150mA/$cm^2$, 단위전지 기준)이 가능한 공기극의 개발이 매우 필요한 실정이다. 이를 해결하고자 본 연구에서는 고체 산화물 연료전지의 공기극의 재료로 많이 연구되고 있는 혼합전도성 물질의 페로브스카이트 구조의 물질을 기존 NiO 전극에 코팅하여 새로운 공기극을 개발하였다. 페로브스카이트 구조의 물질로 대표적인 LSCF 물질을 사용하였으며 LSCF를 코팅한 공기극을 이용한 단위전지에서 150mA/$cm^2$의 전류를 흘려주었을 때 0.84V의 성능을 1000hr 유지하였다. 이는 기존의 NiO 전극을 사용했을 때보다 15~20mV 높은 값이다. 낮은 작동온도에서도 좋은 성능을 보였는데, 기존의 NiO 전극의 경우 $630^{\circ}C$에서 0.79V의 성능을 보인 반면 LSCF가 코팅된 공기극의 경우 $620^{\circ}C$에서 0.811V의 매우 좋은 성능을 보였다. 이는 LSCF의 산소이온전도성 및 전기전도성이 공기극에서의 분극을 낮추어 성능을 증가시키는 것으로 보인다.
Kang, Ju Hee;Lee, Ho Jae;Kim, Ho-Sung;Jeong, Jong Ho
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2010.06a
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pp.138.2-138.2
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2010
Scandium-doped zirconium, ScSZ-based electrolyte, provides higher oxygen conductivity than YSZ and nano-based electrolyte materials are ideal for fabricating thin film electrolyte membrane of SOFC unit cell. Moreover, it may be applied to anode and cathode as well as electrolyte as ionic conductor. In this report, nano-based ScSZ-based electrolyte powder was prepared by co-precipitation synthesis. The particle size, surface area and morphology of the powder were observed by SEM and BET. Thin film electrolyte of under $10{\mu}m$ was fabricated by tape casting and co-firing using the synthesized ScSZ-based powders, and ionic conductivity and gas permeability of electrolyte film were evaluated. Finally, the SOFC unit cell was fabricated using the anode-supported electrolyte prepared by a tape casting method and co-sintering. Electrochemical evaluations of the SOFC unit cell, including measurements such as power density and impedance, were performed and analyzed.
Oxygen ionic conductors of YSZ electrolyte in SOFC unit cell are applied to anode and cathode as well as electrolyte to have triple-phase-boundaries(TPB) of electrochemical reaction, and it is required to decrease the sintering temperature of anode-supported electrolyte by the nanoscale of YSZ powder.In this report, nanoscale YSZ powder was synthesized by the chemical co-precipitation method. The particle size, surface area and morphology of the powder were observed by SEM and BET. Thin film electrolyte of under 10㎛ was fabricated by tape casting using the synthesized YSZ powder, and ionic conductivity and gas permiability of electrolyte film were evaluated. Finally, the SOFC unit cell was fabricated using the anode-supported electrolyte prepared by a tape casting method and co-sintering. Electrochemical evauations of the SOFC unit cell, including measurements such as power density and impedance, were performed and analyzed.
[ $La_{0.8}Sr_{0.2}Co_{1-x}Mn_xO_3$ ] cathode as a high performance cathode on YSZ electrolyte was studied by analyzing impedance spectra. It was shown that cathode property of $La_{0.8}Sr_{0.2}Co_{1-x}Mn_xO_3$ is bet ter than that of$La_{0.8}Sr_{0.2}CoO_3$. At $700^{\circ}C$ in air environment, $La_{0.8}Sr_{0.2}Co_{0.4}Mn_{0.6}O_3$ cathode on CGO- layered YSZ electrolyte showed very low area specific resistance of $0.14{\Omega}cm^2$, which is low enough for intermediate-temperature sol id oxide fuel cells. This is because material properties of ionic conductivity and thermal expansion compatibility with electrolyte were optimized. Judging from activation energy and oxygen part i al pressure dependance of cathode property, it was noted that oxygen surface exchange kinetics is dominantly influential on cathode property in higher temperature region than $700^{\circ}C$ and oxygen self-diffusion in cathode material is more influential in lower temperature region.
SOFC 발전시스템의 상용화를 위해 선행되어야 할 것은 스택의 안정적 출력 및 신뢰성 확보이다. 이를 이루기 위해서는 스택을 구성하는 구성요소의 신뢰성 있는 규격 및 검수가 필요하다. 즉, 셀, 밀봉재, 분리판 및 집전체로 대변되는 구성요소들이 스택에 장착되었을 때 그 기능을 최대한 발휘하면서도 점진적 또는 급격한 품질저하가 발생되지 말아야 한다. 특히, 셀의 경우 스택의 성능에 직접적인 영향을 미치는 구성요소로서 품질에 대한 명확한 검수기준이 필요하다. SOFC용 셀은 다공성 anode, 치밀한 전해질, 그리고 다공성 cathode로 구성된 세라믹 소결체이다. 이 때 치밀한 전해질에 결함이 내재되어 있거나 물리적 힘에 의해 신규로 발생할 경우, 연료로 사용되는 수소와 공기가 만나는 cross-over가 발생하게 된다. Cross-over는 연료가 소모되는 문제도 있지만 발열로 인한 Hot spot을 형성시켜서 주변과의 온도구배를 유발하고, 이로 인해 고체 전해질의 균열전파를 일으킬 수 있고 나아가 급격한 셀의 파괴를 야기할 수 있다. 본 연구에서는 SOFC에 사용되는 셀의 형상측정, 물리적 강도 및 결함 검출을 위한 검수기법을 개발하여 스택의 신뢰성 향상과 향후 규격표준화를 위한 기반을 제공하고자, 평판형 셀의 3차원 형상을 정밀하게 측정하는 장치와 일정 면압을 인가하여 특정 형상을 갖고 있는 셀의 물리적 파괴여부를 판단할 수 있는 장치, 그리고 셀의 전해질에 내재된 결함을 검출할 수 있는 장치를 제작하였다. 본 장치들은 $1,000cm^2$급 평판형 셀까지 검수할 수 있도록 고안하여 양산시스템에 접목시킬 수 있도록 고안된 것이다. 본 장치들을 이용한 검수결과, 현재 $700cm^2$급 평판형 셀의 경우 최대 camber가 4mm 이하, 전해질의 He leak rate는 $5{\times}10^{-5}mbar.l/s.cm^2$ 이하라는 검수규격을 본 연구소에서 운전하는 스택에 1차적으로 적용하였으며 현재 검수규격의 신뢰성 및 강화를 위한 연구를 수행 중에 있다.
Transactions of the Korean Society of Mechanical Engineers B
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v.38
no.8
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pp.677-685
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2014
A direct carbon fuel cell (DCFC) generates electricity directly by converting the chemical energy in coal. In particular, a DCFC system with a solid oxide electrolyte and molten carbonate anode media has been proposed by SRI. In this system, however, there are conflicting effects of temperature, which enhances the ion conductivity of the solid electrolyte and reactivity at the electrodes while causing a stability problem for the anode media. In this study, the effect of temperature on the stability of a carbon-carbonate mixture was investigated experimentally. TGA analysis was conducted under either nitrogen or carbon dioxide ambient for $Li_2CO_3$, $K_2CO_3$, and their mixtures with carbon black. The composition of the exit gas was also monitored during temperature elevation. A simplified reaction model was suggested by considering the decomposition of carbonates and the catalyzed Boudouard reactions. The suggested model could well explain both the measured weight loss of the mixture and the gas formation from it.
고체 산화물 연료전지(SOFC)는 크게 음극(anode), 양극(cathode), 전해질(electrolyte)로 구성되 있으며 연결자를 통해 직렬 또는 병렬로 연결된 형태로 발전장치 등에 활용되고 있다. 이중 연료의 산화반응을 담당하고 있는 연료전지의 음극으로 지금까지 Cobalt, Platinum, Palladium 등의 전이금속 또는 귀금속들이 사용되었지만 현재는 Nickel 또는 Nickel을 함유한 물질들 특히, Ni-YSZ 복합체가 주로 사용되고 있다. Ni-YSZ 복합체는 가격과 성능 등 여러가지 면에서 SOFC의 음극으로 사용하기에 가장 적합한 물질인데 특히 전지의 지지체 역할과 동시에 전극으로서의 역할도 병행해야하는 음극 지지형 SOFC의 경우 Ni-YSZ 복합체의 효용성을 더욱 커지게 된다. 본 연구에서는 SOFC의 음극물질로 가장 널리 쓰이고 있는 Ni-YSZ 복합체를 core shell 형태로 만들어 전도 path를 효율적으로 하고 그 특성을 최적화하기 위한 미세구조 및 소결 거동, 전기적 특성을 평가하였다.
Proceedings of the Korean Institute of Surface Engineering Conference
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1999.10a
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pp.1-2
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1999
시간과 공간의 구애를 받지 않는 양질의 음성, 화상, 문자정보의 교환을 위한 노력으로 디지털 휴대폰과 휴대용 컴퓨터가 등장하면서 음성과 문자정보의 교환분야에 커다란 진보를 이룩하였다. 그러나 현재는 휴대폰이 음성정보에 문자정보교환이 추가된 상황이기 때문에, 아직도 관련 정보교환기술 및 기기개발이 진행되고 있다. 앞으로 휴대폰과 휴대용 컴퓨터의 기능을 통합하고 화상정보까지 결합된 휴대용 정보기기를 위해서는 전자회로의 집적화 및 통신속도 증대가 필수적이다. 또한 이들 휴대용 정보기기를 구동시키기 위한 전력도 증가될 것으로 예측되기 때문에, 현재 전원으로 사용되는 2차전지보다 에너지 밀도가 더욱 증패된 전지가 요구될 것으로 예상된다. 그리고 내연기관의 배기에 의해 발생되는 환정오염문제를 해결하기 위한 방법중의 일환으로 전기자동차 개발이 진행되고 있으며, 이들 전기자동차에 2차전지를 장착하기 위해서 경제성이 있고, 고속충전이 가능하고, 안전성이 높은 고에너지 밀도의 2차 전지 개발이 요구되고 있다. 현재 2차전지는 음극재료나 양극재료에 따라 낚축전지, 니켈/카드륨(Ni/Cd) 전지, 니켈/수소(Ni/MH) 전지, 라륨 2 차전지등이 있으며, 전극재료의 고유특성에 의해 전위와 애너지 밀도가 결정된다. 특히 리튬 2차전지는 리튬의 낮은 산화환원전위와 분자량으로 인해 에너지 밀도가 높기 때문에 앞에서 언급한 휴대용 전자기기의 구동전원으로 많이 사용되고 있다. 리튬 2차전지는 음극 재료가 금속리튬인 경우는 리튬금속으로, 탄소재료인 경우는 리튬이온이라 하며, 한편으로 전해질이 고체 고분자이거나 혹은 역체 유기용매와 리튬염을 고분자와 혼성시킨 겔(gel)인 경우는 고분자로, 전해짙이 리튬염이 전리되어 있는 유동성 액체일 경우는 고분자를 생략하여 구분하고 있다. 즉 리튬금속 2 차전지(LB), 리튬이온 2 차전지(LIB), 리튬금속 고분자 2차전지(LPB), 리튬 이온 고분자 2차전지(LIPB)로 크게 구분된다. 금속리듐을 음극으로 사용하고 전해질로는 리튬염이 전리되어 있는 액체유기용매 를 사용한 리튬금속 2차전지는, 금속리튬전극이 충방전 과정을 반복하면서, 전리된 리튬이 균일하게 산화환원되지 못하고 표변에서 양극방향으로 성장하는 수지상 (dendrite) 현상으로 인해 안전성 확보에 문게가 있었다. 리튬과 알루미늄 합금형태로 음극에 사용한 동전형 전지는 상용화 되었지만, 이러한 단점을 개선하기 위해 리튬이온이 금속으로 석활되는 환원반응전위보다 높은 전위에서 전극재료가 충전되면서 리튬이온이 저장되고, 방전되면서 배출되는 탄소를 음극재료로, 그리고 리튬이온이 충방 전시 가역적으로 삼입 탈리되는 층상의 리튬금속산화물을 양극으로 구성하고, 엑체 전해질과 다공성 고분자 분리막을 사용한 것이 LIB이다. LIB에서 리튬이온의 이동이 가능한 액체전해질의 가능을 고분자 전해질이 대신함으로서 보다 높은 안정성을 확보 한 전지가 LIPB 이다. 또한 고분자 전해질을 사용한 경우 금속리튬상에서의 수지상 성장이 저하되는 현상이 관찰됨으로서, 이론용량이 3,860mAh/g 에 달하는 리튬금속 혹은 합금을 고분자 전지에서 음극으로 사용하고자 하는 2 차전지가 LPB 이다. 리튬 2차전지는 비록 1989년 액체전해질을 사용한 금속리튬 2차전지의 실패전력을 안고있지만 궁극적으로는 이론적으로 최대의 에너지밀도를 가지고 있는 LPB를 지 향할 것으로 예상되지만 가까운 장래에 실현되기는 어려울 것이다. 따라서 향후의 라튬 2차전지의 전개방향은 현재의 LIB를 고분자 전해질을 채용하는 LIPB로 진행시커면서 저가의 전극재료개발을 지속적으로 추진할 것으로 예상된다. 현재 리튬 2차전지는 소형전지에 국한되고 있지만 전기자동차나 전력저장용으로 이를 대형화시커기 위해서는 열적특성이 우수하고 저가인 전극재료개발이 선행되야하기 때문에, 저가의 탄소재료와 코발트산화물을 대신할 수 있는 철, 망칸 또는 니켈산 화물의 개발이 필요하다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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