화석연료를 사용하는 선박이나 자동차는 $CO_2$가스를 과대하게 발생하므로 지구 온난화에 영향을 주기 때문에 화석연료 대신 수소를 사용하는 수소연료전지자동차(FCV)가 크게 각광을 받고 있다. 우리나라는 현대자동차가 FCV자동차를 미국, 일본, 독일 등의 선진국들의 자동차회사와 경쟁적으로 개발하고 있다. 수소는 제철소의 코크스 공장, 서유화학공장의 부산물로 얻으며, 석탄, 메탄가스 등을 고온에서 증기와 반응시켜서 메탄 수증기개질법과 압력스윙흡착법 또는 막분리형멤브레인개질 법을 이용한 수소분리형개질방법으로 고순도 수소를 제조하거나 물을 전기분해하여 제조한다. 수소는 전자공업, 금속 및 화학공업, 로켓 연료 및 공장, 병원, 가정용 등의 연료전지시스템이나 FCV의 연료로 사용하고 있다. 수소의 저장은 수소용기에 수소를 압축하는 방법과 액화수소로 저장하는 방법이 일반적이고, 최근 수소화물이나 유기화학하이드라이드법으로 저장하여 수소스테이션에 운반해서 사용한다. 우리나라는 현재 13개소의 수소스테이션이 가동 중에 있으며, 향후 43개소를 설치할 계획이다.
SOFC는 사용되는 셀의 디자인에 따라 튜브형, 평판형으로 구분되어진다. 평판형의 경우에는 전해질 지지형(ESC), Anode 지지형(ASC) 및 금속 지지형(MSC)로 크게 나눌 수 있다. SOFC 스택은 이와 같은 셀과 밀봉재, 집전체, 분리판의 구성요소를 여러 장으로 적층하여 이루어진다. SOFC 발전시스템은 SOFC 스택과 EBOP, MBOP로 구성되는데, SOFC 발전시스템의 상용화를 위해 선행되어야 할 것은 스택의 안정적 출력 및 신뢰성 확보이다. 즉, 셀, 밀봉재, 분리판 및 집전체로 대변되는 구성요소들이 스택에 장착되었을 때 그 기능을 최대한 발휘하면서도 점진적 또는 급격한 품질저하가 발생되지 말아야 한다. 특히, 밀봉재의 경우 SOFC에 사용되는 연료와 공기의 혼합(Cross-over)을 방지하는 중요한 기능을 담당하고 있으며 여러 장 적층된 분리판의 전기적 단락을 방지해야 한다. 또한 SOFC의 특성상 $700^{\circ}C$ 이상의 고온에서 다른 구성요소와 화학적 반응이 없어야하고 열싸이클(Thermal cycle)을 견딜 수 있도록 충분한 기계적 강도가 보장되어야 하는 등 요구되는 품질기준이 엄격하다. SOFC의 밀봉재는 접합형(Brazing), 압착형(Compressive), 용융-고정형(Glass-ceramic)이 대표적으로 적용되고 있다. 이 중에서 Brazing 물질과 방법은 현재 활발히 연구가 수행 중에 있지만 범용적으로 사용되고 있지는 않은 상태이고 Compressive 밀봉재와 Glass-ceramic 밀봉재가 대면적 SOFC 스택에 사용되어 적용 가능성을 평가받고 있다. 본 연구에서는 SOFC 구성요소의 국산화를 추진하는 지경부과제의 결과물 중 (주)써모텍에서 개발한 Glass-ceramic 밀봉재(RC1) 단품에 대한 특성평가와 실제 단전지 평가를 통해 SOFC 스택 적용 가능성을 평가하였다. 밀봉재 단품에 대한 특성평가는 용융특성, 상분석, 열팽창계수 등의 물리적, 화학적 평가 외에 가스 누설 정도를 평가하는 기밀도 평가와 SOFC의 작동 온도인 $700^{\circ}C$와 상온 분위기를 주기적으로 인가하는 Thermal cycle 특성을 평가하였다. 셀을 한 장 사용하는 단전지(Unit cell) 평가는 RIST에서 자체 제작한 $100{\times}100mm^2$ 평판형 ASC 셀을 사용하여 수행하였으며, 밀봉재는 Dispensing 공정을 통해 구성되었다.
용융탄산염 연료전지(MCFC)는 $650^{\circ}C$에서 작동하는 고온형 연료전지 시스템이다. 이 시스템은 천연가스 등을 개질하여 생산된 수소를 바로 전기로 생산할 수 있는 시스템으로 열효율이 높으며, 현재 대체 발전시스템으로 각광을 받고 있다. MCFC는 개질방식에 따라 내부개질 방식과 외부개질 방식이 있다. 내부개질 방식은 수소를 생산하는 개질기가 스택내부에 장착된 형식으로 천연가스를 스택내부에서 개질하여 바로 전기를 생산하는 방식이다. 이 내부개질반응에 사용되는 촉매로는 알루미나에 담지된 니켈(Ni) 계열촉매이 주로 쓰이고 있다. 또한 내부개질촉매의 형태는 작은 원주형의 촉매형태로 성형되어 사용된다. 이 성형된 촉매의 크기가 바로 내부개질 스택의 크기를 결정하는 중요한 요소이다. 그래서 촉매의 크기는 되도록이면 작게 성형하는 것이 중요하다. 그러나 촉매의 크기가 너무 작으면 촉매를 성형하는데 큰 어려움이 생기게 된다. 본 연구에서는 니켈 촉매를 공침법이 아닌 균일용액침전법을 이용하여 제조하였으며, 이 촉매를 이용하여 지름이 약 2 mm 이하로 촉매를 압출성형하는 방법을 연구하였다. 먼저 요소(urea)를 이용한 균일용액침전법으로 촉매를 제조하였다. 최적의 촉매 합성조건을 살펴보기 위해서, 반응 온도를 80, 85, 90, 95, $100^{\circ}C$로 변화 시키면서 제조된 촉매의 특성을 살펴보았다. 그리고 촉매의 적절한 니켈 양을 알아보기 위해서 니켈의 양을 30, 40, 50, 60, 70 wt%로 변화 시켰으며, 조촉매로 사용되는 MgO 양을 5, 10, 15, 20 wt%로 변화 시켜서 제조된 촉매의 특성을 살펴보았다. 물성을 비교하기 위해서, X-선 회절분석(XRD) 및 TPR, 물리화학흡착을 하였다. 그 결과 침전반응온도가 $80^{\circ}C$에서 촉매가 가장 좋은 물성을 보였으며, 우수한 개질성능을 보였다. 그리고 촉매 활성물질인 니켈의 함량은 50 wt% 정도가 가장 적절한 함량이었으며, MgO의 함량이 15 wt%일 때 가장 우수한 물성과 개질 성능을 보여주었다. 이 촉매들은 공침법으로 제조된 상용촉매와 비교하였을 때, 보다 우수한 물성과 개질성능 보였다. 그래서 이 촉매를 균일침전법을 이용하여 대량으로 제조한 다음 압출성형 방법을 이용하여 촉매를 원주형으로 제조하였다. 먼저 제조된 촉매는 별도의 분쇄작업(볼밀 혹은 제트밀)을 거치지 않아도 입자사이즈가 약 $4{\mu}m$ 수준이 나오도록 촉매 제조조건을 조절 하였다. 그리고 소량의 Methyl cellulose(MC) 바이더와 물만 사용하여 촉매를 혼합한 다음 스크류 압출기를 이용하여 촉매를 성형하였다. 이 촉매는 지름이 약 2 mm 이하로 제조할 수 있었으며, 기계적 강도는 타정기로 성형한 상용촉매보다 우수하였다. 그리고 촉매 성능 또한 상용촉매와 비교하였을 때, 우수한 성능 보였다. MCFC용 내부개질 촉매로 균일용액침전법을 사용한 촉매가 적합하다고 판단되며, 압출성형에도 적합하다고 판단되었다.
폐열을 열원으로 사용하는 저온형 개질기는 하이브리드 연료전지 시스템의 효율향상을 위해 사용되고 있다. 저온형 개질기의 경우 저온의 열적상태에서 높은 열전달 효율을 내는 것이 중요하며, 이를 위한 형상 최적화의 과정이 필요하다. 본 연구에서는 제한된 열공급 상황에서 개질기의 형상인자 변화에 따른 온도 및 반응특성을 전산해석을 통하여 알아보고자 하였다. 해석결과 저온형 개질기의 반응이 활발히 일어나는 영역은 온도가 높은 후단에 제한되는 현상을 보여 고온형 개질기와의 차이를 나타내었다. 또한 개질기의 기체공간속도(Gas hourly space velocity, GHSV)를 감소시키거나 열전달 면적을 증대시킴으로써 효율을 향상 시킬 수 있음을 확인하였고 종횡비에 따른 해석을 실시한 결과 저온형 개질기의 경우 길이방향보다는 반경방향의 열전달을 증대시키는 방법이 효과적임을 확인하였다.
High temperature fuel cell system, such as molten carbonate fuel cells(MCFC) and solid oxide fuel cells(SOFC), are capable of operating at MW rated power output. The power output change of high temperature fuel cell imposes the thermal and mechanical stresses on the fuel cell stack. To minimize the thermal-mechanical stresses on the stack and increase the systems reliability, we should divide the power plant configuration to several banks. However, the improvement of reliability in fuel cell power plant system causes an increase of the investment cost, for example, replacement costs, labor costs, and so on. For this reason - the balance between investment and reliability improvement - many studies about the appropriate level of investment have been conducted. In this paper, we evaluate the cost for operation and installation, the benefit for electric energy and thermal energy sales, and the system reliability for several cases : these cases relate with the bank configuration.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제36권2호
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pp.244-249
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2012
최근 화석연료 사용으로 인한 에너지 위기와 환경오염 문제가 사회적 문제점으로 떠오르고 있어 친환경 에너지 개발에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. PEMFC는 기본적으로 수증기 개질반응을 통해 고순도 수소를 얻고 있지만 운전 시 기동시간이 길고 빠른 기동을 필요로 하는 곳에는 문제가 있다. 따라서 본 연구실에서는 1KW급 평판형 STR 반응기에 적용할 연소기의 고효율 및 균일가열을 목표로 세라믹 허니컴을 적용하는 가능성을 알아본다. 한편, 축열체의 열량 보존시간에 대한 실험결과는 마일드연소기 개발에서 공기의 고온화를 위한 기초자료로 활용하고자 한다.
탄소 재료는 뛰어난 물성에서 다양한 재료로의 응용이 기대되고 있다. 특히, 이종 원소 함유 카본 재료는 전기적 특성과 촉매성의 발현 등 새로운 기능을 카본 재료에 부여할 수 있어서 연료 전지, 에너지 저장, 태양 전지 등에의 응용이 기대되고 있다. 최근, 용액 중의 저온 플라즈마인 솔루션 플라즈마(solution plasma process)를 이용하여 벤젠 용액 등에서 탄소 재료 합성에 성공하였다. 그러나 기존의 연구에서는 솔루션 플라즈마 프로세스를 이용하여 합성한 이종원소 카본은 전도성이 낮아 이종원소의 함유량을 낮추는 고온의 열처리가 필요했다. 따라서 본 연구에서는 우수한 물리적 전기적 특성을 갖는 그래핀(graphene)과 같은 이종 원소 카본 나노시트(heteroatom carbon nanosheets)의 합성 및 메커니즘(mechanism)에 대해 검토하였다. 다양한 이종원소를 포함한 유기용매 안에 바이폴라 펄스 전원에 의한 전압을 두 텅스텐 전극 간에 인가하고, 솔루션 플라즈마를 생성하여 이종원소 카본 재료를 합성했다. 플라즈마 생성은 텅스텐 봉을 전극으로 사용하고 전압을 2.0 kV, 펄스 주파수를 200 kHz, 펄스 폭을 $1.0{\mu}s$, 전극 간 거리를 1.5 mm에서 일정하게 유지하며 200 mL 유기용매 중에서 방전시키는 것으로 재료를 합성했다. 플라즈마 방전 후, 필터을 이용하여 흡인 여과한 뒤 $200^{\circ}C$에서 1 시간 동안 건조 시켰다. 건조 후의 이종원소 카본의 물리적 특성을 원소 분석, X선 회절 법(XRD), 저항률 측정, 투과형 전자 현미경(TEM) 및 라만 분광법, 전자 현미경(SEM), X-선광전자분광기(XPS)등을 이용하여 카본의 형상 및 특성을 분석하였다. 그 결과 다양한 이종원소를 포함한 유기용매 중 2-pyrrolidone을 사용했을 때, 이종 원소 카본 나노시트를 합성하는데 성공하였다. 또한, 이 연구방법을 통해서 솔루션 플라즈마 프로세스를 통한 카본 나노시트 합성의 메커니즘을 규명하였다.
용융탄산염 연료전지(MCFC)는 $650^{\circ}C$에서 작동하는 고온형 연료전지 시스템이다. 이 시스템은 천연가스 등을 개질하여 생산된 수소를 바로 전기로 생산할 수 있는 시스템으로 열효율이 높으며, 현재 대체 발전시스템으로 각광을 받고 있다. MCFC는 개질방식에 따라 내부개질 방식과 외부개질 방식이 있다. 내부개질 방식은 수소를 생산하는 개질기가 스택내부에 장착된 형식으로 천연가스를 스택내부에서 개질하여 바로 전기를 생산하는 방식이다. 이 내부개질반응에 사용되는 촉매로는 알루미나에 고함량 (약 50 wt.%)으로 담지된 니켈(Ni) 계열촉매이 주로 쓰이고 있다. 이 고함량으로 담지된 촉매는 대부분 높은 활성을 보인다. 비교적 낮은 온도 운전조건 (약 $580{\sim}620^{\circ}C$)을 가지는 MCFC 내부개질에 적용하기 위해서는 활성점인 니켈을 최대한 담지체에 고르게 분산 시켜야한다. 이를 위해서 MgO를 이용하여 촉매의 활성점을 높게 분산시키는 연구를 진행 하였다. 촉매를 제조하는 방법으로 요소(urea)를 이용한 균일용액침전법을 이용하였다. 니켈함량은 50 wt.%로 고정을 한 다음, MgO 양과 $Al_2O_3$ 양을 각각 0 ~ 45 wt.%와 5 ~ 50 wt.%로 조절하면서 촉매를 제조하여 그 특성들을 분석하였다. 물성을 비교하기 위해서, X-선 회절분석 (XRD) 및 TPR, 물리화학흡착 실험을 하였다. 촉매의 활성을 살펴보기 위해서, fresh 상태 및 피독 상태에서 메탄수증기 개질활성 실험을 실시하였다. MgO 함량이 없거나 적은 촉매에서는 높은 BET surface area와 작은 NiO, metallic Ni 결정 크기가 나타났다. 반면 MgO 함량이 높은 촉매에서 낮은 BET surface area와 비교적 큰 NiO, metallic Ni 결정 크기가 나타났다. 또한 XRD 분석에서 MgO 함량이 증가할 수 록 MgO 결정 피크가 명확히 나타났으며, $MgAl_2O_4$ 피크는 나타나지 않았다. TPR 분석에서 촉매들의 환원 피크를 측정한 결과, 저함량의 MgO를 포함한 촉매는 $700^{\circ}C$ 부근에 환원 피크가 관찰되었고 MgO가 고함량인 촉매는 환원 피크가 $400^{\circ}C$ 부근에서 관찰되었다. 촉매의 초기 fresh 상태에서의 활성은 고함량 MgO를 포함한 Ni-90M10A 샘플을 제외하고 모든 촉매가 거의 비슷하게 나타났다. 그러나 $K_2CO_3$ 피독 상태에서는 MgO 함량이 증가할 수 록 활성이 좋지 않았음을 알 수 있었다. 따라서 MgO가 소량 포함된 촉매의 경우 fresh 상태에서는 우수한 물성과 활성을 보이지만, 피독상태에서는 MgO가 포함되지 않은 Ni-$Al_2O_3$ 촉매가 우수한 활성을 보였다.
본 연구에서는 2 kW급 SOFC (solid oxide fuel cell)에서 배출되는 고온 배기가스의 폐열회수를 위한 일체형 Hot BoP의 설계와 성능 분석에 대한 연구를 수행하였다. Hot BoP 시스템은 스택 배기가스의 연소를 위한 촉매 연소기와 연소 후 배기가스의 폐열회수를 위한 원통다관형 공기예열기 및 스팀발생기로 구성되었다. 시스템 설계에서 폐열회수 시스템의 배치에 따른 최대 허용열용량을 산출하여 열분배 공정을 분석하였으며, 열전달 방정식을 통하여 공기예열기 및 스팀발생기의 상세설계를 수행하였다. Hot BoP는 방열손실의 저감을 위해 일체형으로 제작되었으며, SOFC와 연계운전을 가정한 스택배기가스를 모사하여 성능실험에 사용하였다. Hot BoP 성능실험에서 부하별 열전달량 및 시스템 효율이 측정 및 분석되었으며, 당량비에 따른 배기가스의 CO 발생량을 측정하여 연소성을 분석하였다. 실험결과로써, 2 kW급 SOFC 정격운전시 배기가스 연소열부하 기준으로 hot BoP의 열적 효율은 약 60%이며, 연소 후 배기가스의 CO 발생량은 당량비 0.25 이상에서 급격히 감소되는 것으로 나타났다.
석탄가스화기술은 매장량이 풍부하여 안정적인 공급이 보장되는 석탄을 이용함과 동시에 환경오염물질 감소라는 사회적 요구조건을 충족시키면서 화학제품, 석탄-가스화, 석탄-디젤화, 연료전지, 복합발전 등 다양한 분야에 응용이 가능한 장점이 있다. 특히 석탄가스화복합기술(Intergrated Coal Gasification Combined Cycle, IGCC)은 석탄을 고온, 고압하에서 가스화시켜 일산화탄소(CO), 수소($H_2$)가 주성분인 합성가스를 제조, 정제 후 가스터빈 및 증기터빈을 복합으로 구동하여 전기를 생산하는 친환경 차세대 발전기술로 주목을 받고 있다. 현재 IGCC 기술은 세계적으로 볼 때 상용화단계에 있고, 우리나라의 경우 한국형 IGCC 기술의 확보를 위한 연구사업이 진행중에 있다. 본 연구는 IGCC 발전플랜트의 발전효율을 결정하는 가장 중요한 부분이라 할 수 있는 가스화반응기의 모델링 기술을 개발하는 목적으로 진행되었다. 본 연구에서는 석탄가스화 반응기에서 발생하는 석탄의 휘발화와 Char의 표면반응 그리고 기상에서의 가스화반응등의 현상을 전산유체역학(Computational Fluid Dynamics)을 이용하여 모델링하는 방법론이 연구되었다. 해석을 위한 형상은 해석에 소요되는 시간을 줄이고, 형상이 해석결과에 미치는 영향을 줄이고자 2차원으로 구성하였다. 해석을 위한 수학적모델으로는 난류모델, 가스화반응모델, Lagrangian particle tracking, Char reaction 등을 포함하였고, 해석을 위한 Solver는 Fluent를 이용하였다. 모델링결과에 의해 예측되는 합성가스의 조성을 상용급 IGCC 가스화기의 운전결과와 비교해 본 결과 본 연구에서 설정한 모델로 예측되는 온도 및 가스농도가 실험치와 유사하게 나타남을 알 수 있었고 이를 통하여 본 연구에서 설정한 모델링방법이 적절함을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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