고체 산화물 연료전지(SOFC) 시스템은 스택과 기계적 주변 장치인 MBOP(Mechanical Balance of Plant), 그리고 전기적 주변장치인 EBOP(Electrical Balance of Plant)로 구성되어있다. SOFC는 일반적으로 $700^{\circ}C$ 이상의 고온에서 작동되기 때문에 효율적인 열 이용 및 열 관리가 중요하다. SOFC 시스템의 MBOP에는 상온의 연료가스들을 고온으로 가열하여 스택에 유입 시기키 위한 열교환기 및 촉매연소기 등의 장치들이 필요하며, 효율적인 열관리를 위해서는 고온에서 작동하는 장치들을 한곳에 통합하여 구성하는 것이 필수적이다. 본 연구에서는 SOFC 시스템의 MBOP(Mechanical Balance of Pant) 중 고온부에 해당하는 촉매연소기, 열교환기 및 스택이 통합된 스택 모듈을 제작에 앞서 개념 검증을 위해 열교환기 및 촉매연소기로 이루어진 프로토타입(prototype)의 SOFC 모듈평가 장치를 제작하였다. 열교환기는 Plate형으로 총 6개로 구성되어 있으며, 연료극과 공기극 가스라인에 각각 3개씩 배치하여 스택에 유입되는 연료 및 공기가 촉매연소기에서 나오는 고온의 배가스와 열교환되어 가열되도록 구성하였다. 촉매연소기는 honeycomb 타입의 촉매를 사용하였고, 촉매연소기로 유입되는 연료극 배가스와 공기의 균일혼합과 hot spot을 방지하기 위한 장치를 삽입하여 제작하였다. 제작된 SOFC 모듈평가장치는 시운전을 통해 각 장치의 성능 확인 후 반응면적이 $20{\times}20cm^2$ 인 단전지를 적층하여 연계 운전을 수행하였다.
Numerical simulations of high temperature catalytic combustion have been performed for the application to a gas turbine combustor. Dependences of inlet temperature and pressure on the distributions of temperature and species concentrations were investigated using plug flow model with detailed homogeneous and heterogeneous chemistries of methane-air mixtures. Honeycomb typecombustor deposited with Pt catalyst of 100mm in length and 26mm in diameter is used. The results show that rapid increase of temperature profile occurs earlier with the increase of inlet temperature and the decrease of inlet pressure. The condition which catalytic combustion is stabilized exists at certain range of inlet temperature and pressure. The state of catalytic combustion is also confirmed by the distributions of species concentration.
촉매연소는 근래 들어 산업용 및 가정용의 다양한 분야에 적용되고 있는 환경친화적인 기술로서 본 연구는 고온용 촉매제조기술과 촉매연소기 개발을 중점적으로 수행하여 이를 상용화된 콘덴싱 보일러에 적용하는 데 그 목표를 두었다. 고온용 촉매로는 귀금속 팔라듐(Pd)을 사용하여 담체인 알루미나$(Al_{2}O_{3})$와 지르코니아$(ZTO_{2})$에 일정 중량비로 담지하였고, 천연가스 연소시 촉매의 활성을 비긴 분석하였다. 그 결과 $Pd/Al_{2}O_{3}\;=\;4$가 활성이나 내구성에서 우수한 것으로 나타났다. 그리고 기존의 콘덴싱 보일러에 적용되고 있는 판형 연소기(Plate-type combustor)를 시험모델로 촉매성능 및 연소성능을 파악하였고, 이를 토대로 연소면적을 증가시킨 원통형 촉매연소기(Cylindrical-type catalyst combustor)를 개발하였다. 또한, 원통형 촉매연소기를 적용한 콘덴싱 보일러의 촉매연소 성능실험을 통하여 결정한 노즐 5.95mm와 오리피스 21mm로 최적의 연소상태를 갖는 25,000 kcal/hr 촉매연소식 콘덴싱 보일러를 개발하였다.
전 세계적으로 환경오염에 대한 관심이 높아지고 있으며, 이를 해결하기 위한 기술개발 또한 활발하게 이루어지고 있다. 특히 열을 사용하는 분야에서는 연소로 인해 대기환경 오염물질이 많이 발생하고 있는 상황이다. 연소 촉매는 완전 연소와 연소온도를 낮춰 NOx와 CO를 줄이는 기술이다. 기존 연소 촉매는 귀금속 촉매를 사용하여 값이 비싸고 합성공정이 복잡하다. 본 연구는 요소를 이용하여 고온 연소촉매인 헥사알루미네이트를 제조하였으며, 합성시간에 따른 물성을 조사하였다. 그리고 이 촉매를 이용하여 연소 성능 및 특성을 평가하였다. 온도가 증가하면서 변화하는 메탄 전환율은 두 가지 패턴으로 나타났다. 1 h, 9 h, 12 h의 전환율이 비슷하게 나타났고, 3 h, 6 h의 전환율이 유사한 패턴을 나타내었다. 합성시간이 6 h에서 9 h으로 증가하면서 메탄 연소 성능이 급격하게 증가하였으며, T50이 되는 온도는 약 745 ℃로 나타났다. 9 h 합성된 연소촉매의 성능이 가장 우수하게 나타났으며, 이 연소촉매의 NOx 배출은 없었고, CO의 최대 배출량은 72 ppm으로 나타났다.
석탄가스화복합발전(IGCC: Integrated Gasification Combined Cycle)의 고온 고압 합성가스로부터 $CO_2$를 저비용으로 포집하기 위한 연소전 포집 기술 중 유동층 촉진수성가스전환(SEWGS) 공정이 제안되어 연구개발 중에 있다. 연소전 $CO_2$ 포집을 위한 SEWGS 공정은 동일한 2탑 순환 유동층 반응기에서 고온 고압의 합성가스($H_2$, CO)를 유동층 WGS 촉매를 사용하여 CO를 $CO_2$로 전환하는 동시에 전환반응으로 생성된 $CO_2$를 흡수제를 이용하여 포집하는 기술이다. 본 연구는 $CO_2$ 회수와 WGS 반응이 동시에 이루어지는 공정에 적용 가능한 건식 재생 흡수제 및 유동층 WGS 촉매 개발을 목표로 $CO_2$ 흡수제(P Series) 및 WGS 촉매(PC Series) 조성을 제안하고 분무건조기를 이용하여 6~8kg/batch로 성형 제조하였다. 제조된 $CO_2$ 흡수제 및 촉매의 특성 평가 결과 내마모도(Attrition resistance)를 포함한 물리적 특성이 유동층 공정의 요구조건을 만족하는 결과를 얻을 수 있었다. 또한, 모사 석탄 합성가스를 이용하여 20bar, $200^{\circ}C$ 흡수/$400^{\circ}C$ 재생 조건에서 열중량 분석기(TGA) 및 가압 유동층(Fluidized-bed) 반응기를 통한 흡수제의 $CO_2$ 흡수능 평가를 수행하였다. 그 결과 내마모도(AI) 3% 이하로 기계적 강도가 우수하며, $CO_2$ 흡수능 17.6 wt%(TGA) 및 11wt%(가압 유동층)를 나타냈다. 유동층 WGS 특성 평가 결과 내마모도가 7~35%로 우수하였고, CO 전환율은 $200^{\circ}C$에서 80% 이상으로, 유동층 SEWGS 공정에 적용 가능한 특성을 확인하였다.
촉매 연소는 통상의 연소 방식과는 달리 촉매 표면에서 연료와 산화제의 화학 반응에 의한 연소 방식이다. 따라서 연소 영역 이전에 연료와 공기가 잘 혼합되어야 하며, 균일한 공급이 이루어져야 한다. 만약 불균일한 유동 분포가 발생하게 되면, 국부적인 고온 지역이 발생하게 되고 이는 촉매와 지지체에 손상을 초래하게 된다. 본 연구에서는 촉매 연소기의 혼합 및 유동 균일도를 향상시키기 위해 다공판을 사용하였으며, 다양한 파라메터의 변화에 따른 유동 특성의 변화를 조사하기 위해 수치적인 방법을 사용하였다. 각각의 조건하에서 촉매부의 입구에서 유동의 균일도를 조사하고 평가하였으며, 그 결과 적절히 설계된 다공판을 사용하였을 경우 대부분의 해석 조건에 대해 효과적인 균일도 향상을 나타냄을 확인할 수 있었다.
디젤자동차와 같이 희박연소 상태에서 많이 배출되는 질소산화물을 선택적 촉매환원(SCR)으로 제거하기 위하여 제올라이트와 금속산화물을 조합한 촉매를 석영 반응로에서 설험하였다. 환원제는 자동차 배출가스에 포함되어 있어 실용 가능성이 크다고 판단되는 탄화수소 중 안전성 및 환원효율이 좋은 올레핀계 탄화수소인 프로필렌을 사용하였다. 본 연구에서는 제올라이트 및 금속산화물계의 단일촉매 상태에서의 NOx 전환율을 파악하고, 저옹 및 고온에서 활성이 다른 촉매를 기계적으로 조합하여 NOx 전환 활성 온도창(Temperature Window)을 확대하고 내구성이 좋은 촉매를 찾고자 하였다 0.55wt%Pt-$TiO_2$/5wt%Cu-ZSM-5 촉매와 0.28wt%Pt-$TiO_2$/$Al_2O_3$ 촉매 및 1.1 wt%Pt-$TiO_2$/$Mn_2O_3$ 촉매 모두 $400^{\circ}C$를 변곡점으로 저온과 고온에서 NOx 제거활성이 있었는데, 저온에서 활성이 가장 큰 것은 0.28wt%Pt-$TiO_2$/$Al_2O_3$ 촉매이었고, 고온에서는 1.1wt%Pt-$TiO_2$/$Mn_2O_3$(21) 촉매가 제일 높은 활성을 보였다. 그러나 수분 및 아황산가스 공존시와 열적 내구성 면에서는 0.55wt%Pt-$TiO_2$/5wt% Cu-ZSM-5 촉매가 가장 우수하게 나타났다.
고온 발전용 연료전지인 MCFC의 연료극에서 방출되는 미반응 가스를 촉매연소의 열원으로 사용하고, 촉매연소 반응에 의해 발생한 열을 개질 반응에 필요한 공급열로 이용하는 통합형 촉매연소-개질 반응기에 있어서 MCFC의 운전 조건 변경에 따른 반응기의 열적 거동과 반응 특성을 실험적으로 연구하였다. 특히, 연료극에서 연료 이용률을 변동될 때 슬립가스의 조성이 바뀌는 것을 고려하여 촉매연소측에 공급해줄 혼합가스의 조성을 실험조건으로 설정하였다. 또한 개질측에서는 S/C(수증기/탄소)의 비를 운전조건의 변동 조건으로 설정하였다. 실험적으로 얻어진 데이터는 보다 현실적인 통합형 촉매연소-개질반응기를 설계하고 제작하는데 필요한 기본 자료로 활용될 수 있을 것이다.
MCFC 발전시스템에서 연소기는 연료극의 배가스 중에 포함된 미반응 가스를 연료로 사용하여 공기극에 $H_2O$와 $CO_2$ 농도가 높은 고온의 혼합가스를 공급하는 역할을 한다. 하지만 이러한 배가스는 가연한계 이하로 내려가게 되어 통상적인 연소방식에 의한 완전연소가 어렵기 때문에 이를 해결하기 위하여 촉매연소기를 사용한다. 완전연소 및 이에 다른 공해물질의 저감 특성에 따라 최근 촉매연소는 환경친화적인 연소방식으로 주목받고 있다. 따라서 본 연구에서는 MCFC 발전시스템의 BOP 시스템에 적용되는 촉매연소기에 대한 실험연구를 수행하였다. 본문에서는 실험장치를 설명한 후 촉매연소 시스템의 설계변수, 즉, $H_2$ 연료 첨가에 따른 연료조성, 유입가스의 온도, 과잉 공기비, 촉매의 종류, 그리고 시동 스케줄에 따른 촉매연소 특성을 고찰하였다.
고온/고압/산화제 과잉 환경에 노출되는 금속들은 급격한 산화(발화 및 연소)가 일어날 수 있다. 따라서, 본 연구에서는 고온/고압/산화제 과잉 환경에 적합한 금속 재질의 선정을 위해 수행되었다. 고온, 고압, 산화제 과잉 분위기를 만들기 위해서 과산화수소의 촉매반응 활용한 시험 설비를 구축하고 STS 계열 금속 재질에 대한 금속 산화 및 발화에 대한 평가를 진행하였다. 그 결과, 선정된 재질의 변형(변색) 및 표면 거칠기에 변화가 관찰되었지만, 시편의 무게 및 두께에 대한 변화는 크지 않음을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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