During PEMFC operation, low current and low humidity conditions accelerate the degradation of perfluorosulfonic acid membrane. But, there have been no studies that clearly explain why these conditions accelerate the membrane degradation. In this study, the hydrogen permeability through the membrane, I-V polarization of MEA, fluoride emission rate(FER) in effluent water were measured during cell operation under low current densities and low relative humidity(RH). The experimental results were evaluated with oxygen radical mechanism the most commonly known for membrane degradation. It seems that low RH of anode is a good condition for $H{\cdot}$ radical formation on the Pt catalyst and the low current condition accelerates the $H{\cdot}$ to form $HO_2{\cdot}$ radical attacking the polymer membrane.
고분자전해질연료전지 (PEMFC) 장기사용과정에서스택요소의부식및공급가스의오염에의해막전극합체 (MEA)의 화학적 열화가 발생한다. 본 연구에서는 화학적으로 열화된 MEA를 산 세척해서 성능을 회복시킬 수 있는지 연구하였다. 철 이온을 오염시키고 황산 수용액으로 세척하여 PEMFC 셀에서 성능을 측정해 비교했다. 0.5 ppm의 철 이온 오염에 의해 약 25%의 성능 감소가 있었고 0.15 M 황산 세척에 의해 97.1% 성능회복이 가능했다. 고분자 막의 철 이온 오염에 의해 막 저항이 증가했고, 저농도 황산 수용액 세척에 의해 전극 촉매의 손실을 최소화하면서 막에서 철 이온을 세척함으로써 이온전도도가 회복되었다. PEMFC MEA의 화학적 오염에 의한 내구성 감소를 산 세척에 의해 해결할 수 있는 가능성을 확인하였다.
반복적인 작동/멈춤에 의해 고분자전해질 연료전지의 성능 감소가 촉진되며, 이는 연료전지 자동차의 상용화를 위해 반드시 해결되야 한다. 고분자전해질 연료전지 스택의 운전을 정지했을 때 연료극 유로에는 수소가, 공기극 유로에는 공기가 남아 있어 연료전지가 열림회로 전위 상태에 한동안 유지되며 이로 인해 촉매의 소결이 촉진되고 과산화수소 라디칼이 형성되어 전해질를 분해시키는 것으로 보고되고 있다. 본 연구에서는 반복적인 작동/멈춤이 따라 고분자전해질 연료전지의 성능 감소와 막-전극 접합체의 특성에 미치는 영향을 조사하고, 운전 정지 시 잔존 수소를 제거함으로써 연료전지 스택의 내구성을 향상시키는 방법을 제안하였다.
최근에 저가의 고분자전해질 연료전지(Proton Exchange Membrane Fuel Cells, PEMFC)용 비불소계 전해질 막 연구개발이 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 PEMFC 운전 조건에서 Poly(arylene ether sulfone)(PAES) 막과 불소계막의 특성을 비교하였다. I-V 분극곡선, 수소투과도, 전기화학적 표면적, 막저항 및 부하 전달 저항 등을 측정 분석했다. PAES 막은 상대습도 100%에서는 불소계 막과 비슷한 성능을 보였으나 낮은 상대습도에서 이온전도도가 낮아 성능감소가 컸다.
An experimental study is carried out to investigate the performance and the efficiency humidifying Membrane Electrolyte Assembly and having the double-tied catalyst layers in a fuel cell system which is taken into account the physical and thermal concept. Subsequently, an electric output produced by PEMFC(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell) is measured to assess the performance of a stack, and the efficiency is also evaluated according to the different situation in which unit cell is placed with and without the humidification of the MEA. It is found that the measured values of stack voltage and current are influenced by the stack temperature, humidification, and the double-tied catalyst layers which give more enhanced values to be applied to electric units.
고분자전해질 연료전지에서 전해질막의 이온전도도에 미치는 상대습도, 전류밀도, 온도의 영향에 대해 연구하였다. 전해질막의 물의 함량과 물의 이동은 이온전도도에 많은 영향을 미친다. 전기삼투와 역확산만으로 물 이동을 모사하고 해석하였다. 이온전도도는 셀 밖에서 측정 장비로 막 상태에서 그리고 막전극합체로 구동상에서 측정되었다. 상대습도 증가에 따라 막 내 물 함량이 증가하였고 물 함량 증가에 따라 이온전도도도 상승하였다. 전류밀도 증가에 따라 전기삼투와 역확산에 의한 물의 양이 증가해 물 함량이 선형적으로 증가하였고 그 결과 전류밀도 증가에 따라 이온전도도가 선형적으로 상승하였다. 온도가 $50^{\circ}C$에서 $80^{\circ}C$C로 증가함에 따라 이온전도도는 약 40% 증가하였다.
The degradation of Nafion membrane by hydrogen peroxide was investigated in polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC). Degradation tests were carried out in a solution of $10{\sim}30%$ hydrogen peroxide containing 4ppm $Fe^{2+}$ ion which is well known as Fenton's reagent at $80^{\circ}C$ for 48hr. Characterization of degraded membranes were examined through the IR, Water-uptake, Ion exchange capacity, mechanical strength and $H_2$ permeability. After degradation, C-F, S-O and C-O chemical bonds of membrane were broken by radical formed by $H_2O_2$ decomposition. Breaking of C-F bond which is the membrane backbone reduced the mechanical strength of Nafion membrane and hence induced pinholes, resulting in increase of $H_2$ crossover through the membrane. Also the decomposition of C-O and S-O, side chain and terminal bond of membrane, decreased the ion exchange capacity of the membrane.
고분자전해질형 연료전지에서 에칭한 Nafion막으로 고분자막/전극 어셈블리를 제조하고 그 성능을 측정하였다. 에칭을 함으로서 고분자막과 전극의 접합이 잘 이루어져 hot pressing 압력과 온도를 낮출 수 있었고, 낮은 온도에서 hot pressing이 이루어짐으로서 전지의 성능을 향상시킬 수 있었다. 어셈블리 제조방법중의 하나인 페인팅 방법에서 에칭 된 Nafion막을 이용하면 전지의 성능이 향상됨을 보였으며, 에칭정도에 따라 적당한 양의 전극촉매를 사용해야 함을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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