본고에서는 현재까지 연구되어온 강유전 박막 물질과 이들의 응용분야들을 개관하고, 또한 비교적 최근에 강유전체 박막 형성에 적용된 pulsed laser deposition(PLD)법을 소개하고, 이를 이용한 강유전체 박막의 제작 및 응용에 대한 연구 동향을 고찰하고자 한다.
Pt 상부 전극 증착온도가 Pb(Zr,Ti)$O_3$(PZT) 박막의 전기적 특성에 미치는 영향에 대하여 연구하였다. Pt 상부 전극을 $200^{\circ}C$이상의 고온에서 증착하는 경우, Pt 전극의 하부에 위치한 PZT 박막은 강유전 특성이 심하게 저하되었으나, Pt 전극이 증착되지 않았던 부분은 강유전 특성이 저하되지 않았다. 이와 같은 현상이 발생된 것은 진공 chamber 내의 수증기가 Pt 상부전극의 촉매 작용에 의해 수소 원자로 분해되고, 이 분해된 수소 원자가 고온에서 Pt 하부의 PZT 박막 내로 확산해 들어가 PZT박막에 산소 공공을 만들어 내기 때문이다. Pt의 촉매 작용이 없이는 수증기의 수소 원자로의 분해가 어려우므로 Pt 전극이 덮여져 있지 않는 PZT 박막은 강유전 특성이 저하되지 않는다. 이러한 강유전 특성의 저하는 산소 분위기의 RTA(rapid thermal annealing)처리에 의해 회복이 되었다. 한편, 누설전류 특성은 Pt 상부 전극의 증착온도가 증가함에 따라 향상되는 특성을 보였다.
초전형 적외선 센서를 제작하기 위하여 rf 마그네트론 스퍼터링법으로 $(Pb,La)TiO_3(PLT)$/$LiTaO_3$(LTO)/PLT 강유전 박막을 증착한 후 급속 열처리하여 열처리 온도와 시간에 따른 결정성을 조사하였다. 강유전 박막의 c축 배향도에 따른 비유전율 및 유전손실을 측정하고 C축 배향도가 가장 큰 강유전 박막으로 제작된 센서에 대해 초전계수를 측정하여 센서의 전압응답에 대한 성능지수($F_V$)와 감도에 대한 성능지수($F_D$)를 구하였다. 얻어진 $F_V$, $F_D$는 각각 $6.15{\times}10^{-10}\;C{\cdot}cm/J$, $1.98{\times}10^{-8}\;C{\cdot}cm/J$였다.
MOD(Metal-Organic-Decomposition)법에 의해 $Y_2$O$_3$버퍼층에 Pt/TiO$_2$/SiO$_2$/Si 기판 위에 제조한 후, 그 표면 위에 졸-겔 방법으로 YMnO$_3$박막을 형성하였다. 기판의 종류와 수화조건 변화가 YMnO$_3$박막의 결정화 거동에 미치는 영향을 고찰하였으며, 또한 $Y_2$O$_3$버퍼층 유.무에 따른 Mn의 산화상태를 확인하고 이에 따른 유전특성 변화를 연구하였다. $Y_2$O$_3$버퍼층을 삽입하지 않고 직접 기판 위에 형성한 YMnO$_3$박막의 결정상은 기판의 종류 및 Rw 변화에 관계없이 orthorhombic 구조임이 확인되었다. 반면, $Y_2$O$_3$버퍼층 위에 형성된 YMnO$_3$박막의 경우에는 Rw($H_2O$/alkoxide mole ratio)가 0~6 범위 내에서 낮아질술고 hexagonal 결정상 성장에 유리하였으며, 또한 Pt(111)/TiO$_2$/SiO$_2$/Si 기판이 Ptd(200)/TiO$_2$/SiO$_2$/Si에 비하여 결정상 형성에 용이하였다. $Y_2$O$_3$버퍼층은 YMnO$_3$결정상 내에서 $Mn^{4+}$ 이온형성을 억제함으로써 누설전류밀도가 크게 감소되는 효과를 주었으며, 동시에 강유전 특성을 지닌 hexagonal 결정상 형성에 유리하게 작용하였다. 결론적으로, $Y_2$O$_3$는 Pt가 코팅된 Si 기판 위에 YMnO$_3$박막 제조시 그 강유전 특성을 향상시켜주는 우수한 버퍼층 재료임을 확인하였다.
본 연구에서는 Ti이 도핑된 ZnO의 성장 및 후처리 과정에 따른 구조적, 전기적, 자기적 특성에 관하여 보고한다. ZnTiO 박막은 Pt/SiO2/Si기판에 $500^{\circ}C$, 20 mTorr에서 RF 마그네트론 스퍼터법과 DC 마그네트론 스퍼터법으로 코스퍼터링을 통하여 증착 하였다. 그리고 박막 성장 후 질소분위기에서 $600{\sim}900^{\circ}C$($50^{\circ}$ step)에서 급속 열처리 공정(RTA)을 이용하여 후열처리에 따른 특성변화를 관찰하였다. 구조적 특성변화를 확인하기 위하여 XRD 측정을 하였으며, Ti이 Zn와 치환되어 성장 한 것을 관측하였다. 한편 자기적 특성 확인을 위한 SQUID 측정 결과, ZnTiO 박막에서 강자성 특성인 자기-이력곡선을 확인하였다. 또한 강유전 특성 분석을 위한 I-V 측정에서 ZnTiO 박막에서 강유전 특성인 전류-이력 현상을 관측하였다.
BiFeO3 (BFO)는 강자성과 유전체 특성을 모두 구현할 수 있는 재료로서 연구가 활발히 진행되고 있다. BFO 박막을 제조하는 방법에는 sputtering, chemical solution deposition, pulsed laser deposition methods 등이 알려져 있으나, 이러한 방법들은 근본적으로 고 진공을 사용하거나, 고온에서의 열처리, 낮은 성막 속도 등의 문제점이 있어, 상온에서 비교적 쉽게 박막을 제조할 수 있는 Aerosol deposition에 관한 관심이 증가하고 있다. 본 연구에서는 BFO의 강자성, 강유전 특성을 향상시키기 위해 Ba(Cu1/3Nb2/3)O3 (BCN)를 첨가한 Ba(Cu1/3Nb2/3)O3 (BFO-BCN) 복합재료를 합성하였다. 합성한 마이크론 크기의 입자를 사용하여 나노 결정립 크기의 Ba(Cu1/3Nb2/3)O3 (BFO-BCN) 박막을 상온에서 진공 분말 분사 공정(Aerosol-Deposition)을 이용하여 제조하고, 강자성 및 강유전성 특성을 평가하였다. Aerosol deposition방법으로 제조된 BFO-BCN박막은 BFO박막에 비해 우수한 강자성과 강유전 특성 나타내었다.
Ferroelectric $Pb(Zr_{0.52}Ti_{0.48})O_3$ (PZT) 박막을 $Pt(111)/Ti/SiO_2/Si$ 기판위에 증착되었고, 수소 후열처리 후의 특성변화를 연구하였다. 동시에 10 nm의 $(Pb_{0.72}La_{0.28})Ti_{0.94}O_3$ (PLT) buffer를 사용한 PZT 박막의 수소 후열처리 효과를 관찰하였다. PZT 박막의 경우, 수소 후열처리 전과 후에 강유전 특성이 현저하게 감소한 반면, PLT buffer가 사용된 PZT 박막의 경우, 강유전 특성에 거의 변화가 없었다. 이는 PLT buffer를 사용함으로써 PZT 박막의 배향성이 향상되고, 이에 따라 forming gas에 의한 수소원자가 박막 내로의 침투가 어렵게 된다. 따라서 수소원자에 대한 PZT 박막의 열화되는 현상이 buffer를 사용하는 경우, 거의 나타나지 않게 된다.
$Er(NO_3)_3{\codt}5H_2O,\;Mn(CH_3CO_2)_2{\cdot}4H_2O$를 출발원료로 사용하여 졸-겔 법으로 Si(100) 기판 위에 코팅된 $ErMnO_3$ 박막의 강유전 특성에 관하여 연구하였다. $ErMnO_3$ 박막은 800$^{\circ}C$에서 결정화가 시작되었으며, (001)로 우선 배향된 $ErMnO_3$ 박막을 얻을 수 있었다. 본 실험에서 800$^{\circ}C$에서 1 h 열처리하여 얻은 $ErMnO_3$ 박막은 1∼100 KHz의 주파수 범위에서 유전 상수(k)는 26, 유전 손실(tan ${\delta}$)은 0.032의 값을 나타내었으며, 이때 $ErMnO_3$ 박막의 입자 크기는 10∼30 nm이었다. 강유전 특성은 (001) 배향성이 증가할수록 잔류 분극 값이 증가하였으며, 800$^{\circ}C$에서 1시간 열처리하여 $ErMnO_3$ 박막의 잔류 분극 값($P_r$)은 400 nC/$cm^2$를 나타내었다. 또한 열처리 시간이 증가할수록 치밀하고 균일한 박막을 얻어 낮은 항전계 ($E_c$) 값을 가졌다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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