본 연구에서는 폴리설폰 중공사막을 이용하여 화석연료 연소에서 배출되는 온실가스 중 $CO_2$의 회수에 관한 연구를 실시하였다. 고농도의 $CO_2$를 회수하기 위한 막분리 공정에 대한 선행연구이다. 혼합가스 분리거동 관찰을 위하여 이산화탄소가 10% 함유된 배기가스를 사용하였다. 압력, 온도, 주입가스 조성, 다단 막 변화를 주어 스테이지 컷에 따른 분리 성능을 조사하였다. 압력과 온도가 증가 할수록 투과측에 $CO_2$ 농도와 회수율이 증가하였다. 주입 가스 조성 변화 시 $CO_2$의 함량이 높을 경우 회수율 및 분리 효율이 높아졌다. 3단 분리막 시스템을 이용시 $CO_2$ 농도 95% 이상, 회수율 90% 이상 보였으며 1단 분리막 보다 분리율이 향상되었다.
가스 분리 기술은 혼합 가스로부터 신재생에너지 자원 및 환경 오염 물질과 관련된 수소(H2) 및 이산화탄소(CO2)와 같은 주요 가스를 효과적으로 추출할 수 있기 때문에 매우 유용하다. 에너지 소비를 줄이기 위한 가스 분리 기술로서 분리막 공정과 흡착 공정이 널리 사용되고 있는데, 두 공정 모두 분리막과 흡착제의 역할을 하는 다공성 물질이 필요하다. 특히 다공성 물질의 한 종류인 금속-유기물 골격체(Metal-organic frameworks, MOFs)는 가스 흡착 및 분리를 목적으로 발전되었다. 그런데 MOF 구조의 수가 지속적으로 증가하고 있지만 시행착오 실험을 통해 우수한 MOF 기반의 분리막과 흡착제를 발견하는데 효율적이지 않다. 따라서 수소와 이산화탄소를 분리할 수 있는 고성능 다공성 물질의 발견을 가속화하기 위해 고속전산스크리닝(High-throughput computational screening) 기술이 등장하였고 현재까지 활용되고 있다. 본 리뷰에서는 다공성 물질에 대한 중요한 연구와 수소와 이산화탄소의 가스 분리에 초점을 맞춘 고속 전산스크리닝 기술을 소개한다.
석탄가스화 복합발전 (IGCC ; Integrated Gasification Combined Cycle)에서 가스터빈과 산소분리공간의 연계는 플랜트의 성능과 경제성을 향상시키는 잠재력이 있어 최근에 이에 대한 연구가 다수 수행되었으며, 일부방법은 상용플랜트에 적용이 되고 있다. 본 논문은 가스터빈과 산소분리공정간의 연계방법들에 대해 검토하고 이들 방법을 적용시 IGCC 플랜트 성능을 비교하기위해 Texaco Quench 가스화 공정을 채용한 300MW 급 IGCC를 대상으로 공정모사를 수행하였다. 그 결과, 가스터빈 압축기 출구의 압축공기를 추출하여 산소분리공정에 요구하는 공기의 전량을 공급하는 방법이 가장 플랜트 효율이 좋은 것으로 나타났으며, 플랜트 출력은 산소분리공정의 공기요구량의 75%를 가스터빈에서 추출하여 공급하는 경우에서 최대가 됨을 알수있었다.
바이오가스 내 주요성분은 메탄 45~75%, 이산화탄소 30~50% 그리고 황화수소 0.3% 및 수증기가 함유하고 있다. 바이오가스로부터 이산화탄소와 황화수소를 제거하기 위해 흡수공정과 분리막공정을 이용한 메탄가스 자원화연구가 수행되고 있다. 본 논문에서는 바이오가스성분으로 조제한 조제가스를 이용하여 폴리설폰으로 제조한 분리막을 이용하여 메탄을 95% 까지 분리정제하기 위한 실험을 수행하였다. 분리막에 의하여 이산화탄소와 메탄의 분리를 위해 공급원료와 혼합가스의 투입압력의 효과를 연구하였고 0.3% 황화수소를 처리하기 위한 방법으로 킬레이트화합물을 사용하였다.
고분자 분리막을 통한 메탄과 이산화탄소의 분리는 천연가스에서 불순물로 작용하는 이산화탄소를 분리시켜 천연가스의 순도를 향상시키는데 활용할 수 있으며, 바이오가스나 제철소 폐가스로부터의 이산화탄소의 분리, enhanced oil revovery 공정에서의 이산화탄소의 분리, 그리고 지구 온난화의 원인이 되는 대기중의 이산화탄소 농도의 감소등에서 활용될수 있다. 이러한 분리막 공정은 여러 혼합기체에 대해 단순하고 간편하며 에너지 소비가 적다는 장점에 의해 기체분리에 효과적이고 응용성있는 공정으로 대두되고 있는데, 그 중에서도 분리막의 투과도(Permeability)와 선택도(Selectivity)를 동시에 높일수 있는 새로운 막재료의 개발에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 이를 위해 고분자 구조를 화학적으로 변화시키는데, 이 경우에는 고분자의 구조 변화와 투과특성간의 관계를 밝히는 것이 매우 중요하다.
화력발전 분야에서 $CO_2$ 분리는 크게 연소전 탈탄소화(pre-combustion capture)와 연소후 포획(post-combustion capture)으로 나누어진다, 연소후 포획은 연료를 연소한 후 발생하는 $CO_2$와 $N_2$가스에서 $CO_2$를 분리하는 기술로 흡수나, 흡착, 막분리 등을 주로 이용한다, 연소전 탈탄소화는 연소 전에 $CO_2$가 발생되지 않도록 하는 기술로써, 부분 산화나 개질 및 수성가스 변위반응 등이 포함되며 생성된 $H_2$와 $CO_2$를 분리하여 수소를 생산하는 기술($CO_2/H_2$분리가 핵심)이다. 우리나라는 대부분 연소후 포획 위주로 많은 연구가 진행되어 왔다, 하지만 최근 고유가 시장이 형성되면서 석탄화력 발전 및 복합가스발전(IGCC)에 필요한 연소전 탈탄소화($H_2/CO_2$ 가스로부터 $CO_2$ 회수) 연구에 산업적 관심이 급상승되고 있다. 특히, 연소전 탈탄소화 과정에서는 높은 자체압력(약 2.5 - 5.0MPa)과 비교적 높은 농도의 $CO_2$(약 40%의)가 발생되기 때문에, 연소전 탈탄소화는 가스하이드레이트 형성/분해 원리가 가장 잘 적용될 수 있는 기술이라 할 수 있다. 본 연구에서는 가스 하이드레이트 형성원리를 이용하여 정온 정압 조건에서 $CO_2/H_2$ 하이드레이트를 제조하였으며 특히, 하이드레이트 형성 촉진제인 THF(Tetrahydrofuran)와 TBAB(Tetra-n-butyl ammonium bromide)를 첨가하여 각각 0.5, 1, 3mol% 농도에 따른 상평형 및 속도론 실험을 수행 하였다. 또한 라만 분석을 통하여 $CO_2$ 회수 분리에 대한 연구도 병행하였다. 이러한 연구는 연소전 탈탄소화 기술에서의 $CO_2$ 회수 분리에 대한 핵심 연구임과 동시에 탄소배출권 규제에 실질적인 기여를 할 수 있을 것으로 사료된다.
멤브레인을 이용한 기체 분리 기술이 발전함에 따라 분리 과정을 설명하기 위해 다양한 수학적 모델을 개발하고 적용해 왔다. 본 연구에서는 셀룰로오스 아세테이트(CA) 중공사 분리막을 제조하여 실험에 사용하였다. 메탄, 질소, 산소 및 이산화탄소 순수가스를 이용하여 투과도를 측정하고, 향류 흐름 모델(Counter-current model)을 적용하여 실험데이터와 비교/해석하였다. CA 막에 대한 이산화탄소와 메탄의 투과도는 각각 25.82 GPU와 0.65 GPU로 나타났다. CO2/CH4 선택도는 39.7이었다. 순수가스 테스트 후 세 가지 모의 혼합가스에 대한 분리 테스트를 수행하였으며, 다양한 stage-cut 조건에서 투과된 가스의 농도를 측정하였다. 실험으로 얻은 데이터를 향류 흐름 모델로 비교한 결과 상당히 일치하는 것으로 나타났으며, CA 멤브레인 모듈을 사용한 바이오가스 분리를 수학적 모델로 구현할 수 있었다. 또한 유한차분법(FDM)을 적용하여 멤브레인에서 바이오가스의 분리 거동을 유추할 수 있었다. 향후 향류 흐름 모델은 바이오가스 분리 공정을 위한 모델로서 활용 가능할 것으로 기대된다.
석탄가스화복합발전소내 공기분리장치와 연계된 가스터빈 공기압축기의 성능병화를 예측할 수 있는 해석방법을 제안하였다. 공기분리장치와 연계된 가스터빈용 공기압축기의 성능변화는 유선곡률방법과 압력손실모델을 결합한 해석방법을 사용하였으며, 예측결과들을 실제 압축기성능 시험 결과와 비교하여 예측정확도를 검증하였다. 제안된 압축기성능 해석방법을 근간으로, 압축기와 공기분리장치의 연계조건인 열교환기의 핀치포인트 온도차, 추출공기량 및 추출 공기압력이 압축기 성능변화에 미치는 영향을 정량적으로 예측하였다. 공기추출량이 늘어나거나 핀치포인트 온도차가 커질수록, 압축기의 압축비 및 소요동력은 증가하나, 압축기 효율은 공기추출량의 증가에 따라 고압공기추출시에는 저하되고, 저압공기추출시에는 향상되었다. 더 나아가, 압축기의 일반화된 성능특성곡선의 제시를 통해, 압축기 효율을 극대화 할 수 있는 압축기/공기분리장치 간 연계조건의 최적화를 시도하였다.
석탄가스화복합발전(IGCC)에서는 석탄을 가스화하여 얻어진 합성가스로부터 이산화탄소를 분리/회수하고 수소는 유용하게 사용할 수 있다. 이 기술의 핵심은 $H_2+CO_2$ (40%) 합성가스로부터 $CO_2$를 경제적이고 효과적으로 분리/회수하는 것이다. 본 연구에서는 합성가스로부터 $CO_2$를 효과적으로 분리/회수하기 위해 가스 하이드레이트 형성법을 제안하였다. 하이드레이트 형성 조건을 완화시켜 주기 위하여 열역학적 촉진제로서 TBAB, TBAF, THF를 첨가하여 열역학적 촉진 현상을 살펴보았다. 다양한 농도의 TBAB (10, 40, 60 wt%), TBAF (10, 34, 45 wt%), THF (4, 19, 31 wt%)에 대하여 3상 평형 (하이드레이트 (H) - 물 (LW) - 기상 (V))을 측정한 결과 40 wt%의 TBAB, 34 wt%의 TBAF, 19 wt%의 THF의 농도에서 가장 큰 촉진효과를 보였으며, 그 이상의 조성에서는 오히려 촉진효과가 줄어드는 것을 확인할 수 있었다. 순수계와 촉진제 첨가계에 대하여 하이드레이트 생성 후의 기상과 하이드레이트상의 $CO_2$ 조성을 측정하였다. 그 결과 모든 실험조건에서 하이드레이트상에 85% 이상의 높은 농도로 $CO_2$가 농축되는 것을 확인하였다. 이러한 과정을 반복하면 순도 99% 이상의 매우 높은 $CO_2$ 기체를 얻을 수 있다. 또한, 가스 하이드레이트 형성과정의 반응특성을 살펴보기 위하여 반응시간에 따른 기상의 $CO_2$ 농도변화를 측정하였다. 본 실험에서 얻어진 결과는 가스 하이드레이트 형성법을 이용한 합성가스 분리 공정 개발에 중요한 기초자료가 될 것으로 사료된다.
오늘날 경제 성장에 따른 도시고형폐기물(Municipal Solid Waste, MSW)의 발생량 증가로 MSW의 환경적인 처리 및 에너지 회수측면에서 폐기물 가스화에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 폐기물 가스화 공정을 통하여 생산된 합성가스의 활용연구를 위하여 폴리아마이드 복합막을 이용한 일산화탄소 및 수소 혼합가스의 분리특성 연구를 수행하였다. 폐기물 합성가스의 분리특성 실험을 위하여 순수 일산화탄소와 수소를 혼합한 모사가스를 활용하였으며, 주입 기체의 유량과 스테이지 컷(stage cut)의 변화에 따른 분리특성에 있어서 온도의 영향을 고찰하였다. 각 실험조건에서 일산화탄소와 수소의 투과도를 평가하였으며, 이때 퍼미에이트(permeate)에서의 수소에 대한 선택도를 평가하였다. 또한 본 연구에서 일산화탄소와 수소의 기체 분리막에 대한 투과 활성화 에너지를 얻기 위하여 Arrhenius 도시를 이용한 분석연구를 함께 수행하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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