본 연구에서는 NH3-SCR에서 VWTi촉매의 저온 탈질효율 증진을 위해 Sb을 첨가하여 실험을 수행하였으며 Sb 첨가에 있어 다양한 소성온도(400~700 ℃)에서 제조하였다. NH3-SCR 실험 결과 Sb 소성온도 500~600 ℃에 해당하는 VWSbTi(500)와 VWSbTi(600) 촉매가 300 ℃ 이하의 저온에서 가장 우수한 탈질성능을 나타냈으며, 소성온도에 따른 물리화학적 특성을 확인하고자 BET, XRD, Raman, XPS, H2-TPR, NH3-TPD 분석을 수행하였다. VWSbTi(500)와 VWSbTi(600)의 경우 W=O종의 생성에 따라 암모니아 산점이 증가하였으며 텅스텐의 전자밀도 증가에 따른 우수한 redox 특성으로 저온에서 우수한 활성을 나타내었다. 또한 VWSbTi(700)의 경우 V2O5 결정구조가 형성되어 활성이 저하됨에 따라 Sb 첨가과정에 있어 최적의 소성온도를 확인하였다.
The steady-state kinetics of the selective catalytic reduction (SCR) of $NO_X$ with $NH_3$ has been investigated over a commercial ${V_2}{O_5}/TiO_2$ catalyst. In order to account for the influence of transport effects the kinetics are coupled with a fully transient two-phase 1D+1D monolith channel model. The Langmuir-Hinshelwood (L-H) mechanism is adopted to describe the steady-state kinetic behavior of the ${V_2}{O_5}/TiO_2$ catalyst. The reaction rate expressions are based on previously reported papers and are modified to fit the experimental data. The steady-state chemical reaction scheme used in the present mathematical model has been validated extensively with experimental data of selective $NO_X$ reduction efficiency for a wide range of inlet conditions such as space velocity, oxygen concentrations, water concentration, and $NO_2/NO$ ratio. The parametric investigations are performed to examine how the $NH_3$ slip from a SCR $DeNO_X$ catalyst and the conversion of $NO_X$ are affected by the reaction temperature, $NH_3/NO_X$ feed ratio, and space velocity for feed gas compositions with $NO_2/NO_X$ ratios of 0 and 0.5.
NOx와 먼지 동시 제거용 기능성 여과포 개발의 일환으로 $V_2O_5/TiO_2$ 계열의 상용촉매를 사용하여 P-84, Nomex, PTFE 여과포에 코팅하였다. 사용된 코팅 방법은 Sol-gel법, Spray 법 그리고 Dip 코팅 방법이었으며 코팅방법이 여과포의 NOx 제거 반응에 미치는 영향을 조사하였다. NOx 제거반응실험은 여과포의 작동온도에 맞는 $100-250^{\circ}C$의 반응온도범위에서, 공간속도 $5,000hr^{-1}$, 산소농도 6%, $NH_3/NO$ 몰비는 1.0의 조건하에서 수행되었다. 본 연구에서 시도된 세 가지 코팅 방법 중 촉매량의 조절 및 균일한 코팅이 용이한 Sol-gel법에 의해 제조된 기능성여과포가 가장 좋은 NOx 전환율을 나타냈다.
분진과 질소 산화물을 동시에 처리할 수 있는 이원적 기능을 가진 촉매 필터는 산업체 적용에 많은 장점을 갖고 있다. 통기성이 높은 시트 형 세라믹 필터를 촉매 필터 소재로 활용하면 배기가스 처리 공정의 타당성을 더욱 높일 것이다. 그러나 시트 필터는 두께가 얇아서 촉매 지지층에 촉매를 부착할 수 있는 공간이 부족하므로 효과적인 촉매필터를 제조하기가 쉽지 않다. 본 연구에서는 국산 시트 필터를 사용하여 촉매 필터를 제조하고 실험실 장치에서 제조된 촉매 필터의 NO 환원 성능이 평가되었다. 현재 시판되고 있는 시트 필터로 촉매 필터를 제조할 경우 여과속도 $2m\;s^{-1}$에서 700 ppm NO 농도에 대한 NO 전환율이 92% 이하로써 촉매 필터 재료로써 좋은 특성을 나타내지 못했다. 이와 같이 저조한 특성을 보이는 이유는 시트 필터의 촉매 지지층의 기공이 균일하지 못하여 필요 이상의 큰 기공이 존재하기 대문으로 해석되었다. 필터에 존재하는 큰 기공의 사이즈를 줄이기 위하여 필터를 제조하는 원재료에 작은 입자를 혼합하여 시트 필터의 기공을 줄이는 효과를 통하여 NO 전환율 96% 이상을 달성하였다. 또한 촉매 지지체로써 큰 입자의 $TiO_2$를 혼합하여 촉매층의 기공을 팽창시켜서 개선된 촉매 필터는 상용 요구에 충족되는 98% 이상의 NO 전환율을 보였다. 위 두 경우 모두 촉매층 내에 존재할 수 있는 큰 기공을 효과적으로 메워서 적절한 촉매층이 형성되면 촉매 필터의 성능이 향상되는 결과를 보인 것이다. 따라서 이와 같이 통기도가 우수한 장점을 가진 시트 필터가 촉매 필터의 소재로 잘 활용될 수 있음을 보였다.
질소산화물 ($NO_X$)은 고정원(화력발전소, 산업시설) 및 이동원(자동차, 선박) 등에서 배출되어지며, 발암물질 및 광화학 스모그의 주범으로 작용하고 있다. 선택적 촉매 환원법(SCR)은 $NO_X$를 제거하는 가장 효율적인 방법이며, 상업용으로 사용되어지는 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$계 촉매에서 $V_2O_5$ 함량은 0.5~3 wt%, $WO_3$ 함량은 5~10 wt%이다. 촉매 성분 중 $V_2O_5$의 경우 $NO_X$ 환원 반응을 통해 촉매 작용을 촉진시키지만, 과량으로 첨가될 경우, $SO_2$에서 $SO_3$로의 산화 반응을 증가시킨다. 본 연구에서는 높은 탈질 효율을 유지시킴과 더불어, 바나듐의 함량을 줄이기 위하여, 그래핀을 바나듐 담지 matrix로 사용하여 나노복합체를 합성하였으며, 합성된 나노복합체를 첨가하여 Honeycomb형 1 inch SCR 촉매를 제조하였다. 제조된 SCR 촉매는 XRD(X-ray Diffraction), XRF(X-ray Fluorescence Spectrometer), BET(Brunauer, Emmett & Teller) 등의 분석을 통해 물성 평가를 진행하였으며, Micro Reactor(MR)를 이용하여 활성평가를 진행하였다. 그 결과, 촉매 상용 운전 온도인 $350^{\circ}C$에서 나노복합체가 첨가된 SCR 촉매의 탈질 효율은 77.1 %로 상용촉매의 탈질 효율인 77.8 %와 유사한 효율을 나타내는 것을 확인하였다.
In this study, we have fabricated the dye sensitized solar cell (DSSC) composed by a transparent conductive oxide (TCO), a nanocrystalline semiconductor film usually $TiO_2$, a sensitizer adsorbed on the surface of the semiconductor, an electrolyte containing a redox mediator and a counter electrode. The $TiO_2$ nanopowder was prepared by sol-gel methode. The HCl (hydrochloric acid) and TBAOH (Tetrabutyl amonium hydroxide) was added for improving the catalyst and distributed properties of $TiO_2$ nanopowder. Ammonium hydroixde was added in order to control the morphology and size of $TiO_2$ nano crystal. A $TiO_2$ paste for working electrode was prepared with the addition of HPC (hydroxypropyl cellulos) used as a binder of which volume was controled as 1.3, 1.5, 1.7, and 2.0%. The measured I-V curves of assembled DSSC showed that the cell with 1.7% HPC binder had the best efficiency of 6.79%.
Ammonia is a major compound of odor in livestock house. To enhance the performance of ammonia oxidation (decomposition). the gas-liquid, two phase photocatalytic oxidation system was designed and prepared in this study. Commercial P-25 as $TiO_2$ catalyst was used for ammonia decomposition. V/P-25 catalyst prepared by sol gel method was also used for the removal of by-producted $NO_x$ in $NH_3$ oxidation reaction. When $TiO_2$ was used as a photocatalyst, the conversion to $N_2$ in ammonia decomposition reached above 90% until 200hr (The air flow rate of 4L/min with the ammonia concentration up to 25ppm.). However, considerable amounts of NO and $NO_2$ were formed as a result of $NH_3$ oxidation (as a by-product). Therefore, we added Vanadia impregnated $TiO_2$(P-25) catalyst for the removal of $NO_x$ at the end of reaction trail. The results of a pilot-scale operation were successful to achieve the simultaneous removal of $NH_3\;and\;NO_x$ about 81 and 87%, respectively.
2000년대에 접어들면서 선택적 촉매 환원(SCR) 촉매에 대한 광범위한 수요가 점차 증가하고 있다. SCR 촉매는 환경보호를 위해 질소산화물(NOx)의 배출 방지에 사용 된다. 일반적으로 SCR 촉매의 주성분은 TiO2(70~80 %), WO3(7~10 %), V2O5(~1 %) 등으로 구성되어있다. SCR 폐촉매는 대개 매립되어 폐기 되는데, 분해도가 극히 낮아 매립지에 영구적으로 남아있게 된다는 문제점을 가지고 있다. 따라서 환경을 보호하고 페촉매에 함유되어 있는 유가금속의 회수를 위하여 새로운 첨단기술의 개발이 필요하다. 이러한 SCR 폐촉매의 처리를 위해 침출 및 액-액 추출과 같은 습식제련법이 설계되고 개발되었다. 첫 번째 단계에서 SCR 폐촉매로부터 바나듐과 텅스텐을 선택적으로 침출한 후, 액-액 추출 공정에 의해 처리되었다. 바나듐과 텅스텐의 선택적 추출을 위해 D2EHPA, PC 88A, TBP, Cyanex 272, Aliquat 336과 같은 다양한 상용 용매추출제를 이용한 실험을 수행하였다. 바나듐과 텅스텐의 추출 및 분리를 위해 세정(scrubbing) 및 탈거(stripping) 연구가 수행되고 최적화 되었다. 3상의 생성을 억제하기 위해 iso-decanol 시약을 사용하여 최적화 하였다.
화력발전소, 소결공정, 소각장 등과 같은 수많은 배출원들은 배연탈질시스템을 적용하는데 V2O5/TiO2계 모노리스 촉매상에서 NH3를 환원제로 사용하는 선택적촉매환원 기술이 대표적이다. 현장에서 설치·운영되는 모든 탈질시스템은 예외없이 운전시간에 따른 촉매비활성화를 수반하므로 이에 효과적이고 경제적으로 대처할 수 있는 탈질성능 유지와 촉매관리를 위한 체제와 전략이 요구된다. 본 논고에서는 이들에 관한 구체적인 전략수립과 이에 기반한 탈질시스템 운영방법을 살펴보고, 신촉매 또는 재생촉매의 추가나 대체를 통한 탈질성능 관리와 경제성을 고려한 탈질촉매 재생기술을 다루고자 한다.
촉매필터의 NO 환원활성을 조사하기 위하여 $SO_2$와 $H_2O$가 동시 또는 따로 존재하는 조건에서 NO, $NH_3$, air로 구성된 합성가스 분위기에서 그 성능이 측정되었다. 집진성능이 높이 평가된 SiC 세라믹 필터의 기공에 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매를 코팅하여 SCR용 촉매필터를 제작하였다. $260^{\circ}C$ 이하의 저온영역에서 반응가스 중에 $SO_2$와 $H_2O$가 각각 또는 동시에 존재할 경우에 이들이 존재하지 않을 때와 비교하여 촉매필터의 활성이 두드러지게 감소하였다. 반면에 $320^{\circ}C$ 이상의 고온에서는 반응가스 중에 $SO_2$가 포함될 경우 촉매필터의 활성이 증가하여 여과속도 2 cm/s에서 500 ppm의 NO를 99.8% 이상 질소로 환원시켰다. 특히 반응가스 중에 물이 존재할 때는 $380^{\circ}C$의 고온까지 99% 이상의 NO 전환율이 유지되었다. 이와 같은 물의 영향은 물이 고온에서 $NH_3$ 산화반응을 둔화시켜서 $N_2O$ 생성으로 가는 반응을 억제시키기 때문으로 해석되었다. $SO_2$와 $H_2O$가 공존하는 반응가스에서 100시간 운전 후에도 촉매필터의 초기 NO 환원활성이 유지되었다. 따라서 촉매필터가 분진과 NOx 가스를 동시에 처리할 수 있는 우수한 산업촉매로써 활용될 수 있을 것으로 사료되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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