• 한국원자력학회:학술대회논문집
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• 한국원자력학회 1995년도 추계학술발표회논문집(2)
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• pp.805-805
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• 1995

핵연료저장시설의 화재 등 극단적인 사고조건하에서 $UO_2$ 소결펠렛의 습식산화와 건식산화에 대한 연구를 수행하였다. 손상된 지르칼로이 피복관 속의 $UO_2$ 소결펠렛을 산성분위기의 습윤조건하에서 산화시킬 때의 $UO_2$ 펠렛의 산화속도는 IDR(mg/$\textrm{cm}^2$.min) = 1.55 [H$^{+}$]$^{1.21}$ 로 나타났다. 또한 습윤조건하에서 $UO_2$ 분말에 알카리 및 알카리 토금속 산화물, 그리고 백금족 및 회토류 산화물 등과 같은 불순물들이 존재할 때의 산화속도를 조사하였으며 이들에 대한 영향도 관찰하였다. 핵연료저장시설의 가상화재를 바탕으로 한 400~$700^{\circ}C$의 온도범위에서, 피복관이 씌워진 $UO_2$ 소결펠렛의 건식산화반응을 조사한 바 $UO_2$ 소결펠렛은 산화초기에 U$_4$O$_{9}$ 또는 U$_3$O$_{7}$ 등의 중간상 형성에 따른 3-4%의 부피축소에 의해 결정립계 균열이 일어나고, $600^{\circ}C$ 이하에서는 온도증가에 따라 중간상에서 U$_3$O$_{8}$ 상으로의 상변화에 의한 부피팽창으로 피복관의 변형과 함께 산화속도의 가속을 발견할 수 있었고, $600^{\circ}C$ 이상에서는 핵연료소자의 소성변형으로 인한 산화속도의 지연을 발견할 수 있었다. 또한 $UO_2$ 펠렛의 건식산화거동은 기체-고체 반응시의 전형적인 형태인 shrinking core model에 잘 적용될 것으로 판단되었다.

• 에너지공학
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• 제15권1호
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• pp.8-13
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• 2006

열중량 분석기와 XRD를 이용하여 $573\sim873K$의 온도범위와 이론밀도의 $94.64\sim99.10%$범위에서 $UO_2$ 핵연료 소결체의 공기 중 산화실험을 수행하였다. XRD를 이용하여 실험온도 범위에서 $UO_2$는 $U_3O_8$으로 산화되는 것을 확인하였다. 시간에 따른 산화반응은 S자의 형태를 나타내고 있어 핵생성과 성장의 과정을 따르는 것으로 나타났다. 밀도가 증가함에 따라 산화속도는 떨어지고, 산화유도시간은 늘어나는 것으로 나타났다. $UO_2$에서 $U_3O_8$으로의 산화에 대한 활성화 에너지는 $573\sim723K$의 온도범위에서 약 89.54kJ/mol, $723\sim873K$의 온도범위에서는 34.40 kJ/mol로 나타났다.

• 한국원자력학회:학술대회논문집
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• 한국원자력학회 1995년도 추계학술발표회논문집(2)
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• pp.668-673
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• 1995

$UO_2$-CeO$_2$ 모의혼합분말에 첨가제를 미량 첨가하여 소결체의 미세구조 변화를 $UO_2$분말의 경우와 비교, 관찰하였다. 소결 첨가제로서 Ta, Ti 및 Nb를 사용하였으며, 이들을 미세한 산화물의 형태로 $UO_2$ 및 $UO_2$-CeO$_2$에 첨가하여 환원성 및 산화성 분위기에서 각각 소결하였다. Ta, Ti 및 Nb는 환원소결에서 $UO_2$의 결정립을 성장시켰으나 산화소결에서는 첨가효과가 크게 나타나지 않았다. $UO_2$-0.lw%TiO$_2$와 $UO_2$-0.6w%Ta$_2$O$_{5}$의 환원소결체에서 eutectic phase가 관찰되었으나 산화소결체에서는 나타나지 않았다. $UO_2$-4wt%CeO$_2$의 환원소결에서는 Ti만이 결정립성장에 기여하는 것으로 나타났으며 Ta, Nb와 같이 $UO_2$에 치환형으로 고유되는 원소는 Ce 이온과 Cluster를 형성함으로 결정립성장에 거의 기여하지 못하고, Ti와 같이 UO2$_2$ 침입형으로 고용되는 원소는 일부가 인접한 Ce$_{U}$' 이온과 cluster를 형성하더라도 나머지가 V$_{U}$'의 형성에 기여하므로서 결정립을 성장시킬 수 있다.

• 한국재료학회:학술대회논문집
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• 한국재료학회 2003년도 추계학술발표강연 및 논문개요집
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• pp.140-140
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• 2003

$UO_2$-5wt%CeO$_2$ 분말에 첨가제 Li$_2$O을 첨가하여 소결분위기, 온도 및 첨가량이 소결체의 치밀화와 결정립성장에 미치는 영향을 조사하였으며, $UO_2$-5wt%CeO$_2$소결체의 산화에 의한 분말화 거동을 산화조건에 따라 측정하여 이를 $UO_2$소결체의 분말화 및 산화거동과 비교 분석하였고, 불량 scrap 소결체를 재사용하기 위해 산화실험에서 얻은 최적 산화조건으로 소결체를 분말화하여 원료분말에 첨가, 분말처리후 소결하여 이것이 소결체의 특성에 미치는 영향을 분석하였다. $UO_2$-5wt%CeO$_2$에 Li$_2$O를 첨가하여 소결할 경우, 온도에 대한 영향은 크지 않았으나 첨가량 및 분위기에 따른 치밀화와 결정립성장이 다르게 나타났다. 산화실험에서는 $UO_2$-5wt%CeO$_2$ 혼합소결체시료가 $UO_2$보다 산화에 필요한 유도시간이 길게 나타났으며, 산화온도가 증가함에 따라 무게증가는 감소하였다. 분말처리에서 혼합-분쇄한 경우에는 scrap 첨가량에 따라 밀도는 감소하나, 결정립이 성장하였으며, 전체 기공분율은 증가하였다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제20권3호
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• pp.155-164
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• 1988

$UO_2$ Pellet의 침출도식을 유도하고 실험 자료와 비교검토 하였다. 침출속도 모델은 산소의 Pellet 내부고의 침투로 인한 $UO_2$의 산화과정과 침투 깊이에 따른 산화 $UO_2$의 용해 및 이동과정을 고려하여 얻어 졌다. 이 모델에 의하면 침출속도는 전이상태와 정상상태의 두 영역으로 나뉘어질 수 있으며 변화하는 양상은 초기의 산화상태에 따라 달라진다. 또한 이 모델식은 $UO_2$의 산화반응을 유사한 다른 침출구조에 적용할 수 있어서 일반적 인 침출현상의 해석에 사용될 수 있다.

• 한국원자력학회:학술대회논문집
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• 한국원자력학회 1998년도 춘계학술발표회논문집(2)
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• pp.41-47
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• 1998

플라즈마를 이용한 핵연료재료 건식처리 공정 기초연구로서 플라즈마 기체에 의한 U와 $UO_2$의 산화가속화 연구를 수행하였다. $UO_2$에서는 플라즈마를 사용할 경우 40$0^{\circ}C$에서 약 300%정도, 50$0^{\circ}C$에서는 70%정도의 산화가속화가 일어났으며 금속우라늄의 경우에는 35$0^{\circ}C$에서 50%정도의 산화가속화를 확인할 수 있었고 power가 증가함에 따라 산화량이 증가하는 것을 알 수 있었다. 한편 전체적인 실험 결과가 시간에 따라 산화량이 선형적으로 증가하는 것으로 나타나 400~50$0^{\circ}C$에서는 표면반응이 중요한 반응이라는 것을 확인하였다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• 제26권1호
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• pp.90-99
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• 1994

손상 핵연료에서 발생하는 주요한 현상중의 하나는 수중기의 분해로 갭에 존재하는 산소에 의해 $UO_2$ 가 $UO_{2+}$x/로 산화되고, 이로 인해 결정립내에서의 핵분열기체 확산계수가 증가하여 결과적으로 핵분열 기체의 방출이 증대하는 현상이다. 본 논문은 일반적인 원자로 운전 조건하에서 원자로 및 손상 핵연료의 운전조건을 고려하여 소결체의 산화거동을 모사하고 이를 바탕으로 소결체 산화가 핵분열기체의 방출 중대에 미치는 영향을 분석하였다. 소결체 산화거동은 갭에는 150기압의 포화된 순수한 수증기만이 존재한다는 가정하에 분석하였고, 산화에 의한 핵분열기체의 방출 증대 효과를 정량적으로 분석하기 위해 방출중대 인자를 도입하였다. 실험 치와 비교한 결과 방출증대 인자는 소결체 산화에 의한 핵분열기체의 방출증대 효과를 잘 예측하였다.

• 한국원자력학회:학술대회논문집
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• 한국원자력학회 1996년도 춘계학술발표회논문집(3)
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• pp.553-558
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• 1996

가압 경수로형 핵연료에 대한 장기 저장거동을 연구하기 위하여 모의 사용후핵연료(SIMFUEL) 및 조사 핵연료에 대한 산화시험을 공기중에 수행하였다. 연소도가 15,33 및 50 GWD/MTU로 모의한 핵연료를 300-375$^{\circ}C$ 구간에서 산화 시험한 결과, 모의 사용후핵연료는 미조사 $UO_2$시편과 같이 S-형 곡선의 무게증가 특성을 보여 주었으며, 미조사 $UO_2$시편에 비해 산화가 느리게 일어났으며, 모의 사용후핵연료는 연소도가 높을수록 산화속도가 느리다. 고리 2호기에서 2주기 연소한 우라늄 및 가돌리니아 핵연료를 275$^{\circ}C$에서 산화 시험한 결과, 조사 $UO_2$는 연소도가 증가할수록 산화가 느리게 일어나며, 우라늄 핵연료는 가돌리니아 핵연료에 비해 산화가 빨리 일어난다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제16권4호
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• pp.411-420
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• 2018

공기 분위기하 $UO_2$의 독특한 산화거동을 모사하기 위해 기존 Crackling Core Model (CCM)을 개선하였다. $UO_2$가 $U_3O_8$으로 전환될 때 시간-전환율 곡선에서 나타나는 실험적 sigmoid 거동을 근사하게 재현할 수 있도록 모델 개선에 파편화 효과로 인한 반응 표면적 증대 및 결정립 가변 전환시간 개념을 고려하였다. $UO_2$는 $U_3O_7$을 거쳐 $U_3O_8$으로 전환되며 최종 결정립 산화소요 시간은 초기 결정립 산화 소요 시간의 10배에 해당한다는 가정을 도입했을 때, 개선된 모델은 599 - 674 K에서의 $UO_2$ 구형 입자의 실험적 산화거동과 근사한 계산결과를 나타내었으며 핵종성장모델(Nucleation and Growth Model) 및 자촉매반응모델(AutoCatalytic Reaction Model)과 비교할 때 가장 작은 오차를 보여주었다. 개선된 모델을 통해 $U_3O_8$으로의 100% 전환시 계산된 활성화에너지값은 $57.6kJ{\cdot}mol^{-1}$로 자촉매반응모델로 계산된 값인 $48.6kJ{\cdot}mol^{-1}$보다 크며, 외삽에 의해 결정된 실험값에 더 근사함이 밝혀졌다.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2007년도 학술논문요약집
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• pp.151-152
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• 2007

ACP(Advanced Spent Fuel Conditioning Process)의 금속전환로에 $U_{3}O_{8}$을 공급하기 위하여 20 kgHM/batch의 $UO_{2}$ 펠릿(pellets)을 처리할 수 있는 공기산화로가 개발되고 있다. 그림 1은 산소농도 조절이 가능한 공기산화로이다. 공기산화로 이전의 공정인 슬리팅 장치에서 탈피복된 $UO_{2}$ 펠릿은 공기산화로로 운반되고, $500^{\circ}C$온도에서 공기를 공급하여 일정한 입도범위의 균질한 $U_{3}O_{8}$을 만든다. 그리고 다음공정의 금속전환장치로 이동된다. 본 논문에서는 모의연료의 산화에 대한 정확한 산소농도를 측정하고자 한다. 이를 위해서 갈바닉 센서와 지르코니움 센서가 사용되었고, 그 특성이 비교되었다. 14종의 금속 산화물이 혼합된 모의연료를 제조하여 산화실험이 수행되었으며, 시간변화에 따라 산소농도가 측정되었다. 산소농도 컨트롤러와 산소 센서를 사용한 공기산화로는 산소조절기에 의해 산소농도 100%까지 측정될 수 있다. 그림 2는 공기산화로의 산소농도를 조절할 수 있는 산소농도 측정시스템이다. 유량조절기(Mass Flow Controller)를 사용하여 질소와 산소의 혼합비를 변화시킬 수 있다. 또한 산소농도 측정시스템은 측정된 산소농도 값을 이용하여 $UO_{2}$의 산화시간을 계산하기 위하여 제작하였다. 산화시간 계산방법은 다음과 같다. 산소와 질소의 가스는 각각 40 L의 압력 봄베에 의해서 산소농도를 조절할 수 있는 공기산화로의 산소농도 측정시스템 안으로 유입된다. 유입된 산소와 질소의 배합은 컨트롤시스템 안에 있는 산소 유량조절기와 질소 유량 조절기를 사용하여 조절하며, 일정하게 혼합된 산소농도는 장치의 입구와 출구에서 산소 센서에 의해서 측정된다. 투입된 $UO_{2}$ 펠릿이 $500^{\circ}C$에서 반응하면서 공기산화로의 내부에 있는 산소농도가 감소된다. 이때 초기에 같았던 입력과 출력 농도가 시간의 흐름에 따라 감소되며, 펠릿이 완전히 산화됨과 동시에 출력 산소농도가 입력농도와 다시 같아질 때까지 소요된 구간이 산화시간이 된다.