화력발전소, 소결공정, 소각장 등과 같은 수많은 배출원들은 배연탈질시스템을 적용하는데 V2O5/TiO2계 모노리스 촉매상에서 NH3를 환원제로 사용하는 선택적촉매환원 기술이 대표적이다. 현장에서 설치·운영되는 모든 탈질시스템은 예외없이 운전시간에 따른 촉매비활성화를 수반하므로 이에 효과적이고 경제적으로 대처할 수 있는 탈질성능 유지와 촉매관리를 위한 체제와 전략이 요구된다. 본 논고에서는 이들에 관한 구체적인 전략수립과 이에 기반한 탈질시스템 운영방법을 살펴보고, 신촉매 또는 재생촉매의 추가나 대체를 통한 탈질성능 관리와 경제성을 고려한 탈질촉매 재생기술을 다루고자 한다.
CMAQ (Community Multiscale Air Quality Model) simulations were carried out to estimate the potential range of contributions on surface $PM_{2.5}$ concentrations over the Seoul Metropolitan Area (SMA) with the gaseous precursors and Primary Particulate Matters(PPM) available from a recent national emissions inventory. In detail, on top of a base simulation utilizing the 2013 Clean Air Policy Supporting System (CAPSS) emission inventory, a set of Brute Force Method (BFM) simulations after reducing anthropogenic $NO_x$, $SO_2$, $NH_3$, VOCs, and PPM emissions released from area, mobile, and point sources in SMA by 50% were performed in turn. Modeling results show that zero-out contributions(ZOC) of $NH_3$ and PPM emissions from SMA are as high as $4{\sim}5{\mu}g/m^3$ over the region during the modeling period. On the contrary, ZOC of local $NO_x$ and $SO_2$ emissions to SMA $PM_{2.5}$ are less than $1{\mu}g/m^3$. Moreover, model analyses indicate that a wintertime $NO_x$ reduction at least up to 50% increases SMA $PM_{2.5}$ concentrations, probably due to increased HNO3 formation and conversion to aerosols under more abundant ozone and radical conditions after the $NO_x$ reduction. However, a nation-wide $NO_x$ reduction decreased SMA $PM_{2.5}$ concentrations even during winter, which implies that nation-wide reductions would be more effective to curtail SMA $PM_{2.5}$ concentrations than localized efforts.
산업현장에서 배출되는 저온($150{\sim}250^{\circ}C$)의 배기가스에 포함된 질소산화물($NO_x$)을 제거하기 위한 공정으로써 산화 촉매와 암모니아 SCR 공정을 복합시킨 fast SCR 탈질공정에 대한 실험적인 연구가 수행되었다. Fast SCR 탈질공정을 위해서는 산화촉매를 이용 NO를 $NO_2$로 전환하는 것이 요구된다. 산화촉매 부피(Oxidation Catalyst Volume, OCV)에 따른 NO 전환율을 실험적으로 확인하였다. OCV 563000 h, 375000 h, 281000 h 각 경우에 NO 전환율은 37% : 45% : 51%이었다. 온도에 따른 fast SCR 탈질효율은 $NO_2/NO_x$ 비율 45%일 때 가장 높았다. $NO_2/NO_x$ 비율 45%, 온도 $200{\sim}250^{\circ}C$ 및 공간속도 $10000{\sim}30000h^{-1}$에서 standard SCR과 fast SCR 탈질효율을 비교한 결과, standard SCR은 공간속도 에 따라 온도별로 차이를 보였으나 fast SCR은 차이를 보이지 않았다. Fast SCR 반응을 고려한 탈질운전에서 공간속도 $10000h^{-1}$에서의 촉매부피와 비교하여 공간속도 $30000h^{-1}$으로 운전할 경우, NH3 SCR 촉매부피를 50% 이상 줄일 수 있음을 알 수 있었다.
플라즈마와 선택적 촉매환원법이 결합된 복합공정을 이용하여 저온에서의 질소산화물($NO_x$) 저감에 대해 조사하였다. 플라즈마와 촉매가 직접 상호작용을 할 수 있도록 촉매 충진층에서 플라즈마가 생성되도록 하였다. 반응온도, 촉매의 형태, 환원제인 n-헵테인의 농도, 산소함량, 수분함량 및 에너지밀도의 변화가 $NO_x$ 전환효율에 미치는 영향에 대해 살펴보았다. 반응온도 $250^{\circ}C$, 에너지밀도 $42J\;L^{-1}$ 조건에서, 복합공정의 $NO_x$ 전환효율은 선형의 Ag 촉매($Ag\;(nanowire)/{\gamma}-Al_2O_3$)와 구형의 Ag 촉매($Ag\;(sphere)/{\gamma}-Al_2O_3$)를 사용한 경우에 각각 83%와 69%로 나타났으며, 플라즈마를 결합하지 않았을 때는 같은 조건에서 선형의 Ag 촉매를 사용해도 약 30%의 낮은 $NO_x$ 전환효율을 보였다. 플라즈마에 의한 촉매의 성능 향상은 플라즈마의 산화작용에 의해 NO가 반응성이 우수한 $NO_2$로 전환되고, n-헵테인이 부분 산화되어 환원력이 우수한 중간생성물을 발생시켜 선택적 환원반응을 촉진시켰기 때문이다. 에너지밀도의 증가에 따라 $NO_x$ 전환효율이 증가하는 경향을 보였으며, n-헵테인의 농도를 증가시킬수록 $NO_x$ 전환효율이 높아졌으나 $C_1/NO_x$ 비가 5 이상이 되면 더 이상 $NO_x$ 전환효율이 증가되지는 않았다. 수분은 $NO_x$와 경쟁흡착 관계에 있으므로 $NO_x$ 전환효율에 큰 영향을 미치며, 수분함량이 높을 경우 $NO_x$ 전환효율이 감소하는 현상을 보였다. 산소농도가 3~15%로 증가할수록 $NO_2$ 및 부분 산화 탄화수소의 생성 촉진으로 $NO_x$ 전환효율이 향상되었으며, 특히 낮은 에너지 밀도에서 $NO_x$ 전환효율 차이가 큰 것으로 나타났다.
The influence of sulfate on the selective catalytic reduction of $NO_x$ on the Ag/$Al_2O_3$ catalyst was studied when $CH_4$ was used as a reducing agent. Various preparation methods influenced differently on the $deNO_x$ activity. Among the methods, cogelation precipitation gave best activity. When sulfates were formed on the surfaces of samples prepared by impregnated and deposition precipitation, $deNO_x$ activity was enhanced as long as suitable forming condition is satisfied. The major sulfate formed in Ag/$Al_2O_3$ catalyst was the aluminum sulfate and it seems that this sulfate acted as a promoter. When Mg was added to the Ag/$Al_2O_3$ catalyst it promoted $deNO_x$ activity at high temperature. Intentionally added sulfate also enhanced $deNO_x$ activity, when their amount was confined less than 3 wt%.
The effect of Pt addition over $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ catalyst supported on PRO-66 was investigated for NO reduction in order to develop the catalytic filter working at low temperature. Catalytic filters, $Pt-V_2O_5-WO_3/TiO_2/PRD$, were prepared by co-impregnation of Pt, V, and W precursors on $TiO_2$-coated ceramic filter named PRD (PRD-66). Titania was coated onto the pore surface of the ceramic filter using a vacuum aided-dip coating method. The Pt-loaded catalytic filter shifted the optimum working temperature from $260-320^{\circ}C$(for the catalytic filter without Pt addition) to $190-240^{\circ}C$, reducing 700 ppm NO to achieve the $N_x$ slip concentration($N_x\;=\;NO+N_2O+NO_2+NH_3$) less than 20 ppm at the face velocity of 2 cm/s. $Pt-V_2O_5-WO_3/TiO_2$ supported on PRD showed the similar catalytic activity for NO reduction with that supported on SiC filter as reported in a previous study, which implies the ceramic filter itself has no considerable interaction for the catalytic activity.
Recently, the automobile industry has been faced with very serious problems related to the very restricted regulations of exhaust gas emissions. Therefore many researchers have been attracted to the development of oxygenated fuel for a solution to these problems. This paper deals with the effects of oxygenated fuel on exhaust emissions. An experimental study was conducted to investigate PM and $NO_X$ emission using dimethyl carbonate as an oxygenated fuel in a naturally aspirated DI diesel engine. With increased oxygenated fuel amounts. there were significant reductions in PM, HC and CO emissions mainly from depressed thermal cracking. while little increase in $NO_X$ was encountered concurrently. The effective reduction in PM with oxygenated fuel was maintained with the presence of $CO_2$. which suggested low $NO_X$ and PM obtained from the combination of using oxygenated fuel and cooled EGR. Thermal cracking and an analysis of the heat release rate were also studied in the experiment.
A (5 wt.%)Mn-(1 wt.%)$V_{2}O_{5}/TiO_{2}$ catalyst were prepared by co-precipitation method and used for low-temperature selective catalytic reduction (SCR) of $NO_x$ with ammonia in the presence of oxygen. The properties of the catalysts were studied by X-ray diffraction (XRD), temperature programmed reduction (TPR) and scanning electron microscope-energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDS). The experimental results showed that (5 wt.%)Mn-(1 wt.%)$V_{2}O_{5}/TiO_{2}$ catalyst yielded 81% NO conversion at temperature as low as $150^{\circ}C$ and a space velocity of $2,400\;h^{-1}$. Crystalline phase of $Mn_{2}O_3$ was present at ${\ge}\;15%$ Mn on $V_{2}O_{5}/TiO_{2}$. XRD confirmed the presence of manganese oxide ($Mn_{2}O_{3}$) at $2{\theta}=32.978^{\circ}(222)$. The XRD patterns presented of (5 wt.%)Mn-(1 wt.%)$V_{2}O_{5}/TiO_{2}$ did not show intense or sharp peaks for manganese oxides and vanadia oxides. The TPR profiles of (5 wt.%)Mn-(1 wt.%)$V_{2}O_{5}/TiO_{2}$ catalyst showed main reduction peat of a maximum at $595^{\circ}C$.
Selective Catalytic Reduction(SCR) has been used for the reduction of $NO_x$ in a steam supply boiler. Recently, the reduction of $NO_x$ becomes an important research field because of its negative effect on an environment. Shape optimization of circular poles installed in the chamber, which is located in upstream of a SCR, has been performed using response surface method and three-dimensional Navier-Stokes analysis to enhance gas flow uniformity. Three design parameters, diameter, arranging angle and stretching ratio of circular poles, are considered in the present study. Throughout the shape optimization of a circular pole, gas flow uniformity is successfully increased by decreasing local recirculation flow in a square duct chamber. Recirculation flow observed in the corner of the square duct can be reduced by proper installation of a guide vane or a blunt body. Detailed flow characteristics are also analyzed and discussed.
알루미나 상에 페롭스카이트 산화물 촉매를 구연산 용액에서 제조하였다. 고온 배가스 처리에 페롭스카이트 촉매의 적용가능성을 평가하기 위해 충진 촉매 반응기내에서 조업온도와 $CO/NO_x$ 몰비를 변화시키면서 CO에 의한 $NO_x$의 환원특성을 실험하였다. 본 연구에서 제조한 촉매를 분석한 결과 알루미나 상에 $La_{0.5}Sr_{0.5}CoO_3$, $SrAl_{12}O_{19}$, $LaAl_{11}O_{18}$의 복합산화물이 균일하게 분포되어 있음을 확인하였다. $CO/NO_x$ 몰비가 1보다 높은 조건에서 $NO_x$의 전환율은 온도가 높아짐에 따라 $700^{\circ}C$ 근방까지는 급격히 증가하였고, 그 이상에서는 100%에 근접하였다. 또한 조업온도 $800^{\circ}C$, 공간속도 $10700hr^{-1}$에서 23시간 연속조업한 결과 $NO_x$의 전환율은 98% 이상으로 유지됨을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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