질소산화물 ($NO_X$)은 고정원(화력발전소, 산업시설) 및 이동원(자동차, 선박) 등에서 배출되어지며, 발암물질 및 광화학 스모그의 주범으로 작용하고 있다. 선택적 촉매 환원법(SCR)은 $NO_X$를 제거하는 가장 효율적인 방법이며, 상업용으로 사용되어지는 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$계 촉매에서 $V_2O_5$ 함량은 0.5~3 wt%, $WO_3$ 함량은 5~10 wt%이다. 촉매 성분 중 $V_2O_5$의 경우 $NO_X$ 환원 반응을 통해 촉매 작용을 촉진시키지만, 과량으로 첨가될 경우, $SO_2$에서 $SO_3$로의 산화 반응을 증가시킨다. 본 연구에서는 높은 탈질 효율을 유지시킴과 더불어, 바나듐의 함량을 줄이기 위하여, 그래핀을 바나듐 담지 matrix로 사용하여 나노복합체를 합성하였으며, 합성된 나노복합체를 첨가하여 Honeycomb형 1 inch SCR 촉매를 제조하였다. 제조된 SCR 촉매는 XRD(X-ray Diffraction), XRF(X-ray Fluorescence Spectrometer), BET(Brunauer, Emmett & Teller) 등의 분석을 통해 물성 평가를 진행하였으며, Micro Reactor(MR)를 이용하여 활성평가를 진행하였다. 그 결과, 촉매 상용 운전 온도인 $350^{\circ}C$에서 나노복합체가 첨가된 SCR 촉매의 탈질 효율은 77.1 %로 상용촉매의 탈질 효율인 77.8 %와 유사한 효율을 나타내는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 NMO (Natural Manganese Ore), $MnO_2$, $Mn_2O_3$ 촉매를 산소 존재 하에 저온에서 $NH_3$를 환원제로 이용하여 질소산화물(NOx)을 제거하는 선택적 촉매 환원법에 사용되었다. NMO의 경우, 안정성 실험에서 질소산화물 전환율이 423 K에서 100시간 후에도 변하지 않는 것을 확인하였다. 동력학 실험의 경우, 열 및 물질전달이 영향을 주지 않는 영역에서 수행하였다. 정상상태에서의 반응속도 연구는 저온 SCR반응에서 암모니아에 대하여 0차이고 일산화질소에 대해서는 0.41 ~ 0.57차였으며 산소에 대해서는 0.13 ~ 0.26차인 것을 확인하였다. 온도가 증가할 때, 암모니아와 산소 농도의 결과에 따라 반응차수가 감소함을 확인하였다. 촉매 표면에 해리흡착 된 암모니아와 가스상 일산화질소(E-R 모델)와의 반응 및 흡착 된 일산화질소(L-H 모델)와의 반응을 확인하였다.
중국의 급속한 경제성장은 환경에 커다란 부하를 초래하였고, 이를 통해 대기오염 문제도 심각해졌다. 본 연구는 중국의 대기오염 원인을 경험적으로 분석하였다. 표준오차 패널수정 추정기법(PCSE)을 이용하여 중국의 30개 성을 대상으로 아황산가스 및 질소산화물의 배출요인을 분석하였다. 아황산가스의 경우 일인당 실질소득이 증가할수록 배출 수준이 감소하고, 질소산화물은 일인당 실질소득과 역N자형의 관계에 있는 것으로 분석되었다. 소득 이외의 배출 요인으로 우선 전기소비량은 아황산가스나 질소산화물을 증가시키는 요인이었고, 석탄소비량은 아황산가스 배출을 증가시키는 반면에 천연가스 소비량은 아황산가스 배출을 감소시키는 요인으로 나타났다. 한편 에너지 산업에 대한 투자와 폐가스 처리에 대한 투자는 아황산가스 배출을 감소시키는 결정요인이지만 질소산화물 배출에 영향을 미치지 않는 것으로 나타났다. 한편 디젤 소비량, 트럭 비율 및 차량 수는 질소산화물 배출을 증가시키는 것으로 나타났다. 강수량의 증가도 아황산가스와 질소산화물의 배출을 감소시킨 요인이었다. 끝으로 본 연구의 정책적 시사점과 향후 연구방향을 제시하였다.
Journal of Korean Society for Atmospheric Environment
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제10권E호
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pp.311-324
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1994
The quantitative knowledge of N $O_{\gamma}$ (=N $O_{x}$ +HN $O_3$+/PAN+N $O_3$ +$N_2$$O_{5}$ +HN $O_2$+N $O_3$$^{-10}$ +organic nitrates+......)distribution is essential in tropospheric chemistry, especially, especially that related to understanding the processes leading to ozone production. Ambient concentrations of NO, N $O_2$, HN $O_3$ and PAN as well as total N $O_{\gamma}$ were measured during June and early July 1992 at a rural site(Candor, NC), in the central Piedmont region of NC. The measurements of N $O_{\gamma}$ species were made in an effort to provide a comprehensive understanding of nitrogen chemistry and to investigate the total nitrogen budget at the site. N $O_{\gamma}$, N $O_2$, and NO showed diurnal variations with maxima in the morning. The maximum N $O_{\gamma}$ concentration reached was 14.5 ppbv, and the maximum concentrations of NO and N $O_2$ were 5.4 and 7.8 PPbv, respectively. The mean N $O_{\gamma}$ concentration as found to be 2.88$\pm$1.58 ppbv(n=743). The mean concentrations of NO and N $O_2$, were found to be 0.15 $\pm$ 0.29 ppbv(n=785) and 1.31 $\pm$ 0.99 ppbv(n=769). Products of photochemical oxidants, (N <$O_{\gamma}$-N $O_{x}$ ), such as HN $O_3$ and PAN, as well as ozone showed diurnal variation with maxima in the afternoon and minima at night The fractions of individual reactive nitrogen species to total N $O_{\gamma}$ were investigated and contrasted to the results from remote marine site and rural continental sites. N $O_{x}$ was the major species to total N $O_{\gamma}$(45%). NO concentrations appeared to be nearly constant whether the Prevailing winds were from continental areas or from oceanic areas. Linear regression of $O_3$ with (N $O_{\gamma}$- N $O_{x}$ )/N $O_{\gamma}$ (i.e. percent N $O_{x}$ converted to the photochemical products of N $O_{\gamma}$) yielded ( $O_3$) =25.8 〔 N $O_{\gamma}$-N $O_{x}$ 〕/(N $O_{\gamma}$) +27, ( $r^{2}$=0.58). The regression intercept is interpreted as the ozone back ground (intercept=27ppbv) and the slope suggests that 8.6 molecules of ozone are formed per molecule of N $O_{x}$ oxidized products (when the average N $O_{\gamma}$ concentration, about 3 ppbv at the site, is used). The N $O_{x}$ N $O_{\gamma}$ ratio was used as an indicator of the chemical age of airmasses and the ratio showed strong positive correlations with HN $O_3$( $r^{2}$=0.58), PAN ( $r^{2}$=0.46) and $O_3$( $r^{2}$=0.62). Larger N $O_{\gamma}$ and N $O_{x}$ N $O_{\gamma}$ ratio were found when winds came from continental sides. It may suggest that synoptic meteorological conditions and transport of N $O_{x}$ are important in the distribution of N $O_{\gamma}$ and its relationship with photochemical oxidants at the site.
전국 65개 산림지역을 대상으로 확산형 패시브 샘플러를 이용하여 2002년부터 2009년까지 월 단위로 대기 중 이산화질소($NO_2$) 농도를 측정하고 도시지역에서의 결과와 비교함으로써 산림지역에서의 이산화질소농도의 시간적 및 공간적 분포 특성을 규명하였다. 연구기간 동안 산림 내 $NO_2$의 농도는 서서히 감소하는 경향을 보였으며, 전국 산림의 연평균 농도는 8ppb로 도시지역의 평균값(19.4ppb)과 생태적 기준값(14.6ppb) 보다 낮았다. 계절별로는 $NO_2$의 농도가 산림지역과 도시지역 모두에서 동절기(3.8ppb)에 높고 하절기(2.8ppb)에 낮은 경향을 보였는데, 도시지역이 더 뚜렷한 계절변화를 보였. 지역별로는 다른 지역에 비해 수도권 지역과 인접한 경기와 충남에서 이산화질소의 연평균 농도가 높게 나타났다. 이러한 지역간 이산화질소 농도 차이의 원인을 규명하기 위해 질소산화물 배출량과 이산화질소 농도 간의 상관관계를 분석한 결과, 유의적인 정의 상관성이 나타남에 따라 질소산화물 배출원의 규모와 근접성이 대기 중 이산화질소의 농도를 결정짓는 중요한 인자임을 시사하였다.
The objective of this study was to simulate surface air pollutants and to examine reliability of mobile emission for CMAQ system using an observation-based approach in the Seoul Metropolitan Area. Accurate assessment of emissions from mobile source is one of the most debatable parts in the entire emissions inventory process. For this study, we evaluated the official emission inventories of Volatile Organic Compounds (VOCs) and nitrogen oxides ($NO_x$) using an observation-based approach. In this paper, we achieved VOCs/CO and $NO_x$/CO ratios derived from ambient measurements taken from June to August of 2005 in early morning (07:00~08:00). And we compared them with those derived from the emission inventory. Based on these ratios and on the assumption that official inventory of CO emissions is reasonably accurate, mobile emissions of $NO_x$ seem to be slightly overestimated and VOCs emissions significantly underestimated. The results of simulations using modified emission of mobile source were in closer agreement with the observation results except NO. Predicted NO values based on revised $NO_x$ emissions were considerably lower than the observed values. Using modified emission inventories brings the modeled values into closer agreement with observed ozone levels in Seoul. Especially in case of CO, $NO_x$ and VOCs emission, the modified values were suitable for simulating ozone levels in Seoul and Gyeonggi. However, ozone values predicted using the modified emissions were higher than the observed and predicted values based on original emissions. According to the 95 percentile ozone concentrations, emission revised by CO, $NO_x$ and VOCs from mobile source was the best for predicting high concentration.
질소산화물($NO_x$) 저감을 위한 선택적 무촉매 환원(SNCR; selective non-catalytic reduction) 공정의 성능은 유속, 반응온도 그리고 반응물간의 혼합과 같은 공정변수에 민감하다. 따라서 효율적인 SNCR 공정의 설계와 운전을 위하여 속도장, 온도장, 및 화학물질들의 농도 분포에 대한 이해가 필수적이다. 본 연구에서는 150 kW LPG 버너가 장착되고, 요소용액을 환원제로 사용하는 파일럿 규모 SNCR 공정에 대하여 액적모델과 결합된 2차원 난류반응흐름 전산유체역학(CFD; computational fluid dynamics) 모델을 개발하고, 이 모델은 실험결과를 통하여 검증된다. 난류반응 CFD 모델에서는 $NO_x$저감율과 $NH_3$-slip을 예측하기 위하여 7개 반응식으로 이루어진 요소용액과 $NO_x$와의 반응기작을 이용한다. 이러한 모델을 이용한 CFD 모사결과는 온도와 NSR(normalized stoichiometric ratio)에 따른 $NO_x$ 저감율에서 실험결과와 최대 20% 이내에서 차이를 보여주고 있으며, $NH_3$-slip에 대하여는 실험결과와 모사결과 사이에 유사한 경향성을 얻었다.
In this study, we examined the contribution of nitrogen oxides and volatile organic compounds emitted from China and Japan to ozone concentrations over Gwangyang-bay, South Korea. We used a chemical transport model, Community Multi-scale Air Quality model, and its instrumented sensitivity tool, High-order Decoupled Direct Method. Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B 2006 for East Asia and Clean Air Policy Support System 2007 emissions inventories for South Korea were used for the ozone simulation. During the study period, May 2007, the modeled maximum daily 8-hr average ozone concentration among seven air quality monitors in Gwangyang-bay was 68.8 ppb. The contribution of $NO_x$ emissions from China was 19.5 ppb (28%). The highest modeled ozone concentrations and Chinese contributions appeared when air parcels were originated from Shanghai area. The observed 8-hr average ozone concentrations in Gwangyang Bay exceeded the national ambient air quality standard (60 ppb) 203 times by daytime and 56 times by nighttime during the period. It was noticed that many exeedances happened when contribution of Chinese emissions to ozone concentrations over the area increased. Sensitivity analysis shows that a reduction in Chinese $NO_x$ and VOC emissions by 15% could lessen the total exceedance hours by 24%. This result indicates that high ozone concentrations over Gwangyang-bay are strongly enhanced by Chinese emissions.
본 연구는 직접분사식 가솔린엔진에서 공기 과잉률 및 바이오에탄올-가솔린 혼합연료의 혼합비에 따른 연소특성과 배기배출물 특성을 실험적으로 규명한 것이다. 다양한 공기 과잉률 및 혼합비 조건에서 실험을 수행하였으며, 연소실 압력, 열발생률, 연료소비율 등을 통해 연소특성을 분석하였으며, 배기배출물 특성은 미연탄화수소(HC), 일산화탄소(CO), 질소산화물($NO_x$) 분석을 통해 확인하였다. 혼합연료의 실험결과는 100% 가솔린 및 바이오에탄올 실험결과와 비교하였다. 실험결과 최고연소압력과 열발생률, 제동연료소비율은 혼합비의 증가에 따라 증가하였으며, CO, HC, $NO_x$와 같은 배기배출물은 바이오 에탄올 혼합비율이 증가함에 따라 감소하였다. 혼합연료의 배기배출물 수준은 가솔린 보다 낮게 나타났다.
생활폐기물 소각장에서 발생되는 질소산화물($NO_x$)을 저감을 위한 요소용액 이용 선택적 무촉매 환원(SNCR: selective non-catalytic reduction) 상용화 공정에 대하여 전산유체역학(CFD: computational fluid dynamics) 모델을 개발하였고, 이 모델은 현장 실험결과로 검증되었다. 저 농도 일산화탄소와 12% 과잉공기 조건에서 요소와 질소산화물간의 7개 화학반응식과 액적의 증발과정을 포함하는 3차원 난류반응 흐름 CFD 모델은 소각로에 설치된 SNCR 공정의 유체역학 모사를 위하여 사용하였다. 본 SNCR 공정에서는 정면 노즐 1개와 측면 노즐 2개를 사용하여 2차 연소로 내에 요소용액을 공기와 함께 분사하였다. 3개의 노즐에 동일유량으로 NSR=1.8에서 요소용액과 공기를 분사할 경우, 출구온도는 현장 실험값과 모사값이 일치하며, 질소산화물 저감효율은 실험에서는 57%, CFD 모사에서는 59%를 보여주었다. 각 노즐 별 분사유량의 비율을 변화하면서 수행된 CFD 모사 결과에서는 3개의 노즐에 동일 유량을 분사하는 것보다 정면 1개 노즐에 측면노즐 유량의 2배를 분사하는 것이 약 8% 높은 질소산화물저감 효율을 보여주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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