암모니아를 환원제로 사용하는 선택적촉매환원법(Selective Catalytic Reduction, SCR)에서 촉매의 다양한 공정조건에서의 질소산화물 전환특성을 조사하였다. $H_2$-TPR을 통해 Mn, Cu가 포함된 탈질촉매의 경우 저온에서의 산소사용능력으로 우수함을 확인할 수 있었다. 탈질촉매 #1의 경우 반응온도가 증가함에 따라 탈질효율이 감소하나 탈질촉매 #2의 경우 반응온도가 증가함에 따라 탈질효율이 증가하다가 일정하였다. 이러한 현상은 두 촉매의 $NH_3$ 산화능력의 차이에 의한 것이다.
본 연구에서는 바이오가스를 이용하는 열병합 발전에서 배출되는 질소산화물을 환원제인 암모니아와 촉매를 이용하여 제거하는 선택적촉매환원법(selective catalytic reduction, SCR)에 있어서 다양한 배가스 특성에 대한 바나듐 촉매 연구를 수행하였다. 연구에 사용한 촉매는 상용촉매인 V/W/TiO2를 사용하였으며 다양한 운전조건에서 텅스텐 함량에 따라 영향을 확인하였다. NH3-SCR 실험 결과 380 ~ 450 ℃에서 95% 이상의 탈질 성능을 확인하였으며 SO2 내구성 실험 및 TGA 분석을 통해 미량의 SO2에 대한 촉매의 내구성을 확인하였다. 또한 H2-TPR 분석결과 텅스텐 함량이 높을수록 우수한 산화·환원(redox) 특성을 확인할 수 있었다. 이에 따라 열병합 발전에서 배출되는 미량의 일산화탄소에 대한 산화실험을 수행하였으며 역시 우수한 일산화탄소의 산화력을 확인할 수 있었다. NH3-DRIFTs 분석에서는 텅스텐 함량이 높을수록 Bronsted/Lewis acid sites 모두 증가하였으며 텅스텐을 촉매에 첨가 시 우수한 열적 내구성을 갖는 것으로 확인되었다. 따라서 다양한 운전조건에 따른 실험 결과, 텅스텐 함량이 높은 촉매가 바이오가스를 이용하는 열병합 발전에 적용하기 바람직하다고 판단된다.
디젤 자동차의 점점 강화되는 $NO_X$ 배기가스 규제를 만족하기 위해서는 화학공학 기반의 SCR 반응모델을 사용한 모델기반 제어 알고리즘 개발이 필요하다. 본 연구에서는 소형 경유차량을 대상으로 $NO_X$ 를 저감하기 위한 배기 후처리 시스템 모델을 설계하기 위하여 SCR 시스템 모델링과 Rig 실험 및 Matlab 을 이용하여 시뮬레이션 및 검증을 하였다. SCR Rig 실험은 디젤엔진에서 배출되는 배기가스와 같은 성분의 모사가스를 생성하여 공간속도와 온도의 변화에 의한 SCR 의 $NO_X$ 저감효율에 대한 실험 조건 및 데이터를 획득하였다. 또한, 제안된 모델은 Rig 실험에서 사용한 실험조건과 결과데이터를 이용하여 Matlab 을 통해 검증하였으며 시뮬레이션 시 필요한 모델의 파라미터 값들은 실험데이터를 기반으로 최적화하였다.
SCR has been popularly approved as one of the most effective means for NOx emission control in heavy-duty and medium-duty vehicles currently. However, high urea dosing would lead to ammonia slip. And $NH_3$ sensor for vehicle emission applications has not been popularly used in real applications. This paper presents experimental studies on the diesel engine urea-SCR system by using a double NOx sensor system that is arranged in the downstream of the SCR catalyst based on ammonia cross-sensitivity. It was shown that the NOx conversion efficiency rised as $NH_3/NOx$ increases and the ammonia slip started from the $NH_3/NOx$ equal to 1.4. The increase of temperature caused high improvement of the SCR reaction rate while the space velocity had no obvious change. The ammonia slip was in advance as catalyst temperature or space velocity increase and the ammonia storage reduced as catalyst temperature or space velocity increase. The NOx real-time conversion efficiency rised as the ammonia accumulative storage increase and reached the maximum value gradually.
The $NH_3$-SCR characteristics of $NO_X$ over a V-based catalyst are experimentally examined over a wide range of operating conditions, i.e., $170-590^{\circ}C$ and $30,000-50,000h^{-1}$, with a simulated diesel exhaust containing $NH_3$, NO, $NO_2$, $O_2$, $H_2O$, and $N_2$. The influences of the space velocity and oxygen concentration on the standard-SCR reaction are analyzed, and it is shown that the low space velocity and high oxygen concentration promote the SCR activity by ammonia. The best $deNO_X$ efficiency is obtained with a $NO_2/NO_X$ ratio of 0.5 because of an enhanced chemical activity induced by the fast-SCR reaction, while at the $NO_2/NO_X$ ratios above 0.5 the $deNO_x$ activity decreases due to the slow-SCR reaction. The oxidation of ammonia begins to take place at about $300^{\circ}C$ and the reaction products, such as $N_2$, NO, $NO_2$, $N_2O$, and $H_2O$, are produced by the undesirable oxidation reactions of ammonia, particularly at high temperatures above $450^{\circ}C$. Also, $NO_2$ decomposes to NO and $O_2$ at temperatures above $240^{\circ}C$. Therefore, $NO_2$ decomposition and ammonia oxidation reactions deteriorate significantly the SCR catalytic activity at high temperatures.
To reach the Euro-6 regulations of PM and $NO_x$ for light-duty diesel vehicles, it will be necessary to apply the CDPF and the de-$NO_x$ catalyst. The described system consists of a catalytic configuration, where the CDPF is placed downstream of the diesel engine and followed by a urea injection unit and a urea-SCR catalyst. One of the advantages of this system configuration is that, in this way, the SCR catalyst is protected from PM, and both white PM and deposits become reduced. In the urea-SCR system, the injection control of reductant is the most important thing in order to have good performance of $NO_x$ reduction. The ideal ratio of $NH_3$ molecules to $NO_x$ molecules is 1:1 based on $NH_3$ consumption and having $NH_3$ available for reaction of all of the exhaust $NO_x$. However, under the too low and too high temperature condition, the $NO_x$ reduction efficiency become slower, due to temperature window of SCR catalyst. And space velocity also affects to $NO_x$ conversion efficiency. In this paper, rig-tests were performed to evaluate the effects of $NO_x$ and $NH_3$ concentrations, gas temperature and space velocity on the $NO_x$ conversion efficiency of the urea-SCR system. And vehicle test was performed to verify control strategy of reductatnt injection. The developed control strategy of reductant injection was improved over all $NO_x$ reduction efficiency and $NH_3$ consumption in urea-SCR system. Results of this paper contribute to develop urea-SCR system for light-duty vehicles to meet Euro-5 emission regulations.
From now on, in order to meet more stringer diesel emission standard, diesel vehicle should be equipped with emission after-treatment devices as NOx reduction catalyst and particulate filters. Urea-SCR is being developed as the most efficient method of reducing NOx emissions in the after-treatment devices of diesel engines, and recent studies have begun to mount the urea-SCR device for diesel passenger cars and light duty vehicles. That is because their operational characteristics are quite different from heavy duty vehicles, urea solution injection should be changed with other conditions. Therefore, the number and diameter of the nozzle, injection directions, mounting positions in front of the catalytic converter are important design factors. In this study, major design parameters concerning urea solution injection in front of SCR are optimized by using a CFD analysis and Taguchi method. The computational prediction of internal flow and spray characteristics in front of SCR was carried out by using STAR-CCM+7.06 code that used to evaluate $NH_3$ uniformity index($NH_3$ UI). The design parameters are optimized by using the $L_{16}$ orthogonal array and small-the-better characteristics of the Taguchi method. As a result, the optimal values are confirmed to be valid in 95% confidence and 5% significance level through analysis of variance(ANOVA). The compared maximize $NH_3$ UI and activation time($NH_3$ UI 0.82) are numerically confirmed that the optimal model provides better conversion efficiency of $NH_3$. In addition, we propose a method to minimize wall-wetting around the urea injector in order to prevent injector blocks caused by solid urea loading. Consequently, the thickness reduction of fluid film in front of mixer is numerically confirmed through the mounting mixer and correcting injection direction by using the trial and error method.
하이브리드 SNCR-SCR 공정의 질소산화물 저감특성을 파일럿 규모의 흐름반응기를 이용하여 고찰하였다. SNCR 공정의 질소산화물 저감효율은 $970^{\circ}C$에서 80% 수준이었으며 하이브리드 SNCR-SCR 공정은 NSR = 2.0, $940{^{\circ}C}$에서 92%의 저감율을 보였다. SNCR 단일 공정과 비교할 때, 하이브리드 SNCR-SCR 공정은 $940^{\circ}C$보다 낮은 저온영역에서 보다 효과적이었다. 암모니아 유출농도는 비교적 높은 공간속도조건에서 1 ppm 이하로 유지되었으며 요구되는 촉매양은 SCR 단일공정과 비교할 때 2/3 수준으로 감소하였다. 질소산화물 저감을 위한 하이브리드 SNCR-SCR 공정의 주요인자는 SNCR 공정에 분사되는 요소용액의 질소산화물에 대한 선택도와 생성되는 암모니아 농도로 조사되었다.
Hybrid SNCR/SCR 공정개발을 위해 $1,000\;Nm^3/hr$ 용량의 실증 플랜트를 제작하였다. 1단계로 SNCR의 최적운전 조건을 규명하기위해 환원제의 당량비(NSR, 0.5~5.0), 반응온도($850{\sim}1,100^{\circ}C$), 노즐형태(벽노즐, 관통노즐), 노즐위치를 변수로 SNCR 실험하였다. 벽노즐은 NSR 2.5에서 87%까지 NOx 저감효율이 급증하고 이후 증가 폭이 둔화되었다. 관통노즐 상향분사와 비교해, 적용 가능한 반응온도 범위도 적었다. 관통노즐 상향은 NSR 1.5에서 77%까지 NOx 저감효율이 급증되는 현상을 보였다. 그러나 관통노즐 하향은 NOx 저감효과가 없을 뿐만 아니라 오히려 NOx 발생이 증가하였다. 관통노즐에서 환원제를 상향분사했을 때, NSR 0.5~1.5 범위에서 NOx 저감효율은 50~75%로 나타났고, $890{\sim}1,000^{\circ}C$ 범위의 반응온도변화에도 NOx 저감효율의 증감없이 일정한 효율을 보였다. Urea 5% 용액을 NSR 1.2 에서 관통노즐로 상향 분사했을 때 이며, 이때 200 ppm의 NOx가 약 60 ppm으로 저감되고, 미반응 $NH_3$는 50~100 ppm이었다. 이 조건에서 SNCR 후단의 SCR에 추가적인 $NH_3$ 공급 없이도 90 % 이상의 NOx 저감효율이 기대된다.
산업 발전에 따른 대기오염물질의 배출로 인한 대기오염은 날로 심각해지고 있다. 대기오염물질중 NO는 제어에 대한 관심이 높아지고 있는데 NOx의 배연 처리 기술중 가장 보편화되어 있는 기술은 선택적 촉매 환원법(selective catalytic reduction, SCR)이다. 그중 암모니아(NH$_3$)를 환원제로 사용한 SCR법이 가장 널리 사용되고 있는데 이러한 NH$_3$에 의한 탈질공정은 미반응 NH$_3$의 배출, 경제성 등의 문제점이 있어 다른 환원제 즉 urea나 hydrocarbon을 사용하는 탈질기술의 개발이 요구되고 있으며, 특히 hydrocarbon이나 alcohol 계열을 이용한 SCR법에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. (중략)
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[게시일 2004년 10월 1일]
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