최근 자동차 수요증가 및 산업용 보일러 둥 급증하는 추세이며 이로 인한 대도시 대기오염 문제는 위험수위에 도달해 있다. 이러한 산업용 보일러, 화력발전소등 고정배출원과 자동차에서 발생하는 배기가스에는 인체에 유해한 일산화탄소(CO), 질소산화물(NOx), 황산화물(SOx)등이 다량 함유되어 있다. 유독성 가스중 질소산화물(NOx) 저감방법에는 특히 선택적 촉매환원법(Selective Catalytic Reduction, SCR)이 가장 널리 적용되고 있다. SCR법은 촉매하에서 NH$_3$, CO, 탄화수소(메탄, 에탄올, 프로판 등)의 환원제를 사용하여 NOx를 $N_2$로 전환하시키는 기술이다. (중략)
석탄화력발전소로부터 배출되는 질소산화물(NO + NO2 = NOx)은 NH3를 환원제로 사용하여 선택적으로 환원시키는 SCR(selective catalytic reduction) 탈질촉매시스템에서 효과적으로 제거될 수 있다. 이 SCR 촉매공정에서 원소수은을 산화시켜 후속공정에서 제거하기 위하여 수많은 산화촉매들이 제안되었으나 MW급 석탄연소시설이나 상업운전 중인 석탄발전소 탈질시스템에서 원소수은 산화성능을 실증한 사례들은 매우 드물다. 실배가스에서 수행한 실증연구들을 심층적으로 조사·분석한 바는 기존 SCR 탈질촉매뿐 아니라 수은산화능을 향상시킨 신촉매의 원소수은 산화활성은 석탄연소, 실배가스 등의 특성에 따라 매우 복잡한 양상을 띤다는 점이다. 그럼에도 불구하고 석탄연소시설에 사용하는 원료탄, 탈질시스템과 실증조건이 원소수은 산화능에 가장 큰 영향을 미치는 핵심 요소이다. 특히, 원료탄에 함유된 할로겐 함량은 탈질촉매공정의 중요성을 넘어서는 것으로 보여진다. 석탄에 존재하는 대표적인 할로겐 성분은 Cl, Br과 F이고 이들 중에서 Cl이 지배적이며 다른 할로겐계처럼 염으로 존재하지만 석탄연소 과정에서 미량의 Cl2와 함께 HCl로 전환된다. 이러한 HCl은 원소수은 산화에 있어서 강력한 산화제로 작용하지만 석탄마다 Cl 함량이 다르기 때문에 HCl 농도 또한 강하게 의존한다.
장기간 운전되는 선택적 촉매 반응공정(SCR Process)에서 $V_2O_5/TiO_2$ 촉매의 활성저하에 미치는 요소들에 대해 고찰하였다. $V_2O_5/TiO_2$ 촉매의 활성은 공정이 8개월 정도 운전되었을 때 급격히 감소하였다. ICP-AES 분석결과, 공정에서 사용된 $V_2O_5/TiO_2$ 촉매의 활성이 저하되는 것은 선택적 촉매반응공정에서 환원제로 요소용액에 첨가된 칼슘성분에 기인되는 것으로 사료되었다. $NH_3$-TPD 실험결과, 칼슘성분과 같은 강한 염기성 성분은 촉매의 산도에 매우 큰 영향을 미치는 것으로 나타났다. 이와 같은 결과로 비록 농도가 매우 적은 범위라도 칼슘성분이 선택적 촉매 반응공정에서 촉매의 활성도 저하의 원인이 되는 것으로 사료되었다.
Ammonia Adsorbed Fly Ash (AAFA) samples produced from coal fired plants equipped with SNCR (Selective Non-Catalytic Reduction) of nitrogen oxides with urea have been chemically analyzed, and their physical and dissolution properties have been investigated. XRD results for the ammonia component in AAFA ascertained that ABS (ammonium bisulfate) and AS (ammonium sulfate) were deposited on fly ash as $SO_3$ reacted with unreacted ammonia at SNCR. SEM and EDS images showed that fine ashes on large fly ash surface of sphere type were agglomerated, due to adhesive role of ammonium salts attached fly ashes. Dissolution test results of ammonium salts absorbed on AAFA in distilled water or sea water showed that the proportion of un-ionized $NH_3$ to $NH_4{^+}$ were primarily a function of pH and temperature. Increasing pH and temperature causes an increase in the fraction of un-ionized $NH_3$. At pHs of 9.6 and 10.7, un-ionized $NH_3$ and $NH_4{^+}$ ions are present in equal amounts at distilled water and sea water, respectively.
본 연구에서는, 노후된 엔진을 사용하는 트럭 및 특수차량에서 배출되는 NOx 및 PM을 동시에 제거하기 위해 SDPF 후처리 시스템 연구를 수행하였다. 우선, SDPF의 SCR 촉매를 선정하기 위해서, V/TiO2와 Cu-zeolite 촉매의 de-NOx 성능을 비교하였으며, SCR 촉매특성분석은 BET, XRD 및 NH3-TPD를 통해 분석하였다. 촉매 활성시험 결과, Cu-zeolite 촉매가 가장 우수한 내열성을 보여주었다. 최적의 SDPF 코팅을 위해서, 목표로 설정된 입자 크기에 맞추어 슬러리를 제조하였다. SCR 코팅량에 따른 SDPF의 코팅안정성과 배압 결과, SDPF 촉매를 로딩량별로 A, B, C 샘플을 제작하여 코팅안정성과 배압 및 de-NOx 성능을 비교한 결과 B 샘플에서에서 가장 우수한 결과를 보였다. 최적 SDPF 후처리시스템에 대해 엔진동력계 시험을 실시하였으며, 시험결과 Eu-5 규제를 만족하였다.
Computer methods with simplified mathematical models in conjunction with empirical model parameters can be efficiently practiced into an optimization of a diesel aftertreatment system. Components of prime interests are diesel particulate filter, diesel oxidation catalyst and de-$NO_x$ catalytic converter. de-$NO_x$, de-PM, and de-HC processes in each part are individually modeled, formulated and then combined into an integrated analysis procedure for a unified simulation of the diesel emission aftertreatment. The model is empirically tuned and validated with comprehensive engine and laboratory data. The effects of emission species and space velocity on the $NO_x$ and soot reductions are parametrically investigated. A lowered $NO_2/NO_x$ ratio due to PM oxidation in DPF contributes to promote the $NO_x$ reduction by SCR at intermediate gas temperatures. $NO_x$ reduction is inert to the PM oxidation at high temperatures. Rate of PM trapping strongly depends on temperature and $NO_x$ concentration.
LNT(Lean $NO_X$ Trap), LNC(Lean $NO_X$ Catalyst), SCR(Selective Catalytic Reduction)과 같은 $NO_X$ 저감기술은 상용차뿐만이 아닌 승용차량 성능향상을 위해 지속적으로 개발이 진행되고 있다. 특히 Urea-SCR 시스템은 연료손실 없이 이론상 100%에 가깝게 $NO_X$를 저감하는 가장 효과적인 기술로 환원반응으로 배기가스를 $N_2$와 $H_2O$로 배출하기 위해 환원제인 요소수를 분사해야한다. 하지만 엔진에서와는 달리 실제차량에서의 적용은 SCR 효율이 떨어지게 된다. 따라서 실제차량에서의 SCR 효율을 극대화하는 기술 개발이 요구되고 있는 실정이다. 본 연구에서는, Post EURO-6 배기가스 규제에 대응하기 위한 디젤승용차량에서의 Urea-SCR의 $NO_X$ 저감 성능에 의한 저감효율의 극대화를 목적으로 실차용 Urea-SCR 시스템 위한 기초자료로 제시하고자 한다.
We investigated the correlation between vanadium surface density and VOx structure species in the selective catalytic reduction of NOx by $NH_3$. The properties of the $VOx/TiO_2$ catalysts were investigated using physicochemical measurements, including BET, XRD, Raman spectroscopy, FE-TEM, UV-visible DRS, $NH_3-TPD$, $H_2-TPR$, $O_2-On/Off$. Catalysts were prepared using the wet impregnation method by supporting 1.0-3.0 wt% vanadium on $TiO_2$ thermally treated at various calcination temperatures. Through the above analysis, we found that VOx surface density was $3.4VOx/nm^2$, and the optimal V loading amounts were 2.0-2.5 wt% and the specific surface area was $65-80m^2/g$. In addition, it was confirmed that the optimal VOx surface density and formation of vanadium structure species correlated with the reaction activity depending on the V loading amounts and the specific surface area size.
본 연구는 질소산화물 제거를 위하여 암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원법에 있어 지지체에 셀레늄을 첨가하여 300 ℃ 이하에서 V2O5/WO3/TiO2의 반응 활성을 증진시키기 위한 실험 및 반응특성 연구를 수행하였다. 졸-겔법으로 Se-TiO2 및 TiO2를 합성하였으며, 이를 지지체로 하여 V2O5/WO3/TiO2 및 V2O5/WO3/Se-TiO2 촉매를 제조하여 상용 촉매와 반응 활성을 비교하였다. 실험 결과, 졸-겔법으로 합성한 TiO2를 사용한 촉매의 탈질 효율이 상용 TiO2를 사용하여 제조한 촉매보다 낮은 결과를 보였으나 셀레늄을 첨가함에 따라 탈질 효율이 증진되었다. 따라서 BET, XRD, Raman, H2-TPR 및 FT-IR분석을 통하여 셀레늄의 첨가가 촉매의 구조에 미치는 영향을 분석하였으며 셀레늄 첨가에 의한 비표면적의 증가와 단량체 및 복합체 바나듐 종의 형성이 반응 특성에 미치는 영향을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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