The electrochemical properties of LixCoyNi1-yO2 compounds (y=0.1, 0.3, 0.5, 0.7, 1.0) prepared by citrate sol-gel method have been investigated. The LixCoyNi1-yO2 compounds were annealed at 850 ℃ for 20 h after preheating at 650 ℃ for 6 h, in air. The x-ray diffraction (XRD) patterns for LixCoyNi1-yO2 have shown that these compounds have a well developed layered structure (R&bar{3} m). From the scanning electron microscopy of LixCoyNi1-yO2, particle size was estimated less than 5 μm. The Li//LixCoyNi1-yO2 electrochemical cell consists of Li metal anode and 1 M LiClO4-propylene carbonate (PC) solution as the electrolyte. The differences in intercalation rate of the LixCoyNi1-yO2 in the first charge/discharge cycle were less than 0.05 e-. The first discharge capacities of LixCoO2 and LixCo0.3Ni0.7O2 were ∼130 mAh/g and ∼160 mAh/g, respectively.
Thermogravimetric analysis (TGA), differential scanning calorimetry (DSC) and ion chromatography(IC) were employed to analyze the thermal behavior of $Li_xCoO_2$ cathode material of lithium ion battery. The mass loss peaks appearing between 60 and 125 ${^{\circ}C}$ in TGA and the exothermic peaks with 4.9 and 7.0 J/g in DSC around 75 and 85 ${^{\circ}C}$ for the $Li_xCoO_2$ cathodes of 4.20 and 4.35 V cells are explained based on disruption of solid electrolyte interphase (SEI) film. Low temperature induced HF formation through weak interaction between organic electrolyte and LiF is supposed to cause carbonate film disruption reaction, $Li_2CO_3\;+\;2HF{\rightarrow}\;2LiF\;+\;CO_2\;+\;H_2O$. The different spectral DSC/TGA pattern for the cathode of 4.5 V cell has also been explained. Presence of ionic carbonate in the cathode has been identified by ion chromatography and LiF reported by early researchers has been used for explaining the film SEI disruption process. The absence of mass loss peak for the cathode washed with dimethyl carbonate (DMC) implies ionic nature of the film. The thermal behavior above 150 ${^{\circ}C}$ has also been analyzed and presented.
Poly(ethylene oxide) (PEO)-based solid polymer electrolytes (SPEs) show promise for improving the lithium ion battery safety. However, due to oxidation of the PEO group and corrosion of the Al current collector, PEO-based SPEs have not previously been effective for use in $LiCoO_2$ (LCO) cathode materials at room temperature. In this paper, a semi-interpenetrating polymer network (semi-IPN) PEO-based SPE was applied to examine the performance of a LCO/SPE/Li metal cell at different voltage ranges. The results indicate that the SPE can be applied to LCO-based lithium polymer batteries with high electrochemical performance. By using a carbon-coated aluminum current collector, the Al corrosion was mostly suppressed during cycling, resulting in improvement of the cell cycle stability.
The surface of $Li[Ni_{0.35}Co_{0.3}Mn_{0.35}]O_2$ cathode was modified by $[Li,La]TiO_3$ coating using pH controlled coating solution. At low pH values (acidic solution), cathode powders, which is oxides, have a positive surface charge, whereas, they have a negative surface charge at high pH values. As a result, their charge could affect the formation of the coating layer on the surface of cathode powder. To determine the optimal pH value, the surface coating of the pristine powder was carried out at various pH values of the coating solution. The surface morphology of coated samples was characterization by SEM and TEM analyses. Impedance analysis and cyclic voltammogram presented that internal resistance of the cell was dependent upon the pH of coating solution.
With the increasing size and universalization of lithium-ion batteries, the development of cathode materials has emerged as a critical issue. The energy density of 18650 cylindrical batteries had more than doubled from 230 Wh/l in 1991 to 500 Wh/l in 2005. The energy capacity of most products ranges from 450 to 500Wh/l or from 150 to 190 Wh/kg. Product developments are focusing on high capacity, safety, saved production cost, and long life. As Co is expensive among the cathode active materials $LiCoO_2$, to increase energy capacity while decreasing the use of Co, composites such as $LiMn_2O_4$, $LiCo_{1/3}N_{i1/3}Mn_{1/3}O_2$, $LiNi_{0.8}Co_{0.15}Al_{0.05}O_2$, and $LiFePO_4$-C (167 mA/g) are being developed. Furthermore, many studies are being conducted to improve the performance of battery materials to meet the requirement of large capacity output density such as 500Wh/kg for electric bicycles, 1,500Wh/kg for electric tools, and 4,000~5,000Wh/kg for EV and PHEV. As new cathodes active materials with high energy capacity such as graphene-sulfur composite cathode materials with 600 Ah/kg and the molecular cluster for secondary battery with 320 Ah/kg are being developed these days, their commercializations are highly anticipated.
The pure crystalline $Li_{1.1}V_{0.9}O_2$ powder has been prepared by a simple solid state reaction of $Li_2CO_3$ and $V_2O_3$ precursors under nitrogen gas containing 10 mol % hydrogen gas flow. The structure of $Li_{1.1}V_{0.9}O_2$ powder was analyzed using Xray diffraction (XRD) and scanning electron microscope (SEM). The stoichiometric $Li_{1.1}V_{0.9}O_2$ powder was used as anode active material for lithium secondary batteries. Its electrochemical properties were investigated by cyclic voltammetry and constant current methods using lithium foil electrode. The observed specific discharge capacity and charge capacity were 360 mAh/g and 260 mAh/g during the first cycle, respectively. In addition, the cyclic efficiency of this cell was 72.2% in the first cycle. The specific capacity of $Li_{1.1}V_{0.9}O_2$ anode rapidly declines as the current rate increases and retains only 30 % of the capacity of 0.1C rate at 1C rate. The crystallinity of the $Li_{1.1}V_{0.9}O_2$ anode decrease as discharge reaction proceeds. However, the relative intensity of main peaks was almost recovered when the cell was charged up to 1.5 V.
Initial electrochemical characteristics of $LiCoO_2$ electrode for lithium ion battery with various content of super s black as conductive material were evaluated through the charge/discharge with the potential range of 4.3V to 2.0V versus $Li^+/Li^+$. The rate of C/4 and C/2 by the 3 electrode test cell composed with an electrolytic solution of 1 mol/l $LiPF_6/EC+DEC(1:3\;by\; weight)$. Lithium was used as reference electrode. High impedance charge behavior was observed at early stage of charge. In the case of $3\%w/w$ of super s black as conductive material, the specific resistance of the high impedance releasing was $3.82\;{\Omega}\;{\cdot}\;g-LiCoCo_2$ at the current density of $0.5 mA/cm^2$, which corresponds 7 times of the specific resistance of electrode $(0.728 g-LiCoO_2)$. At second charge, the specific resistance of the high impedance releasing was 63 mn · g-Lico02, which corresponds 12eio of the specific resistance of electrode and only $1.7\%$ of that of the first charge. The first charge and discharge specific capacities at C/4 rate were 160-161 and $153\~155mAh/g-LiCoO_2$, respectively, to lead $95.4\~96.4\%$ of coulombic efficiencies and ca. $6 mAh/g-LiCoO_2$ of initial irreversible specific capacity. Specific resistance at the end of charge and rest showed low value at content of super s black between 2 and $7\%w/w$, which agreed with characteristics of irreversible specific capacity. Capacity densities were reduced by the increasing the content of conductive material. They were 447 and 431mAh/ml when 2 and $2.9\%w/w$ of super s black were used, respectively, at the rate of C/4.
The electrochemical and thermal stability of $LiNi_{0.8}Co_{0.16}Al_{0.04}O_2$ were studied before and after $Co_3(PO_4)_2$ coating. Different to conventional coating material such as $ZrO_2$ or AlPO4, the coating layer was not detected clearly by TEM analysis, indicating that the $Co_3(PO_4)_2$ nanoparticles effectively reacted with surface impurities such as $Li_2CO_3$. The coated sample showed similar capacity at a low C rate condition. However, the rate capability was significantly improved by the coating effect. It is associated with a decrease of impedance after coating because impedance can act as a major barrier for overall cell performances in high C rate cycling. In the DSC profile of the charged sample, exothermic peaks were shifted to high temperatures and heat generation was reduced after coating, indicating the thermal reaction between electrode and electrolyte was sucessfully suppressed by $Co_3(PO_4)_2$ nanoparticle coating.
Polycrystalline powder of LixNi0.85Co0.15O2 was synthesized by pyrolyzing a powder precursor obtained by the PVA-precursor method. Coin cells of lithium-ion rechargeable battery were assembled, whose the cathodes were fabricated from the crystalline powders of LixNi0.85Co0.15O2 synthesized by the method. The effect of synthetic variation on the property of the cell was tested by carrying out 100 consecutive cycles of charge-dis-charge on the cells. The property of the cell was largely influenced by the pyrolysis conditions applied for the synthesis of the LixNi0.85Co0.15O2. Depending on whether the pyrolysis was carried out in standing air or in the flow of dry air, the discharge capacity and cycle-reversibility of the cell varied in large extent. When the powder precursor was pyrolyzed in standing air, a minor phase of lithium carbonate was remained in the LixNi0.85Co0.15O2. The carbon containing powder precursor had to be pyrolyzed in the flow of dry air to eliminate the minor phase. In the flow of dry air, the lithium carbonate in the precursor was eliminated over 500-700。C without any prominent heat event. By controlling the flow of air over the precursor during its pyrolysis, particle size could also be altered. The effect of flowing dry air, during first step pyrolysis or during second step heat treatment, on the property of the cell was discussed.
Kim, Hyun-Soo;Kim, Sung-Il;Choi, Gwan-Young;Moon, Seong-In;Kim, Sang-Pil
Journal of the Korean Electrochemical Society
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v.5
no.4
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pp.197-201
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2002
In this study, a gel polymer electrolyte was prepared from urethane acrylate and its electrochemical performances were evaluated. And, $LiCoO_2/GPE/graphite$ cells were prepared and their performances depending on discharge currents and temperatures were evaluated. The precursor containing $5 vol\%$ curable mixture had a low viscosity relatively. Ionic conductivity of the gel polymer electrolyte at room temperature and $-20^{\circ}C$ was ca. $5.9\times10^{-3}S{\cdot}cm^{-1}\;and\;1.7\times10^{-3}S{\cdot}cm^{-1}$, respectively. GPE showed electrochemical stability up to potential of 4.5V vs. $Li/Li^+.LiCoO_2/GPE/graphite$ cell showed a good high-rate and a low-temperature performance.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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