Environmental Sciences Bulletin of The Korean Environmental Sciences Society
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제4권2호
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pp.95-102
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2000
Methane combustion over perovskite-type oxides prepared using the malic acid method was investigated. To enhance the catalytic activity, the perovskite oxides were modified by the substitution of metal into their A or B site. In addition, the reaction conditions, such as the temperature, space velocity, and partial pressure of the methane were varied to understand their effect on the catalytic performance. With the LaCoO3-type catalyst, the partial substitution of Sr or Ba into site A enhanced the catalytic activity in the methane combustion. With the LaBO3(B=Co, Fe, Mn, Cu)-type catalyst, the catalytic activities were exhibited in the order of Co>Fe Mn>Cu. Futhermore, the partial substitution of Co into site B enhanced the catalytic activity, whereas an excess amount of Co decreased the activity. The surface area and catalytic activity of the perovskite catalysts prepared using the malic acid method showed higher values than those prepared using the solid reaction method. The catalytic activity was enhanced with decreased methane concentration and with a decrease in the space velocity.
The magnetocaloric effect and magnetization behavior have been analyzed in the double-perovskite $La_{0.7}Ba_{0.3}Mn_{1-X}Fe_XO_3$ compound with the sintering temperature at 1273 K. Samples were fabricated by the conventional solid-state reaction method. X-ray diffraction measurement revealed that all the samples had a single phase in orthorhombic. Detailed investigations of the magnetic entropy behavior of the samples were discussed with the variation of $T_C$. The magnetic entropy changes, ${\Delta}S_M$ of approximately 0.36-1.14 J/kg K were obtained in the temperature range of 145-350 K for the $La_{0.7}Ba_{0.3}Mn_{1-X}Fe_XO_3$ compound. The enhancement of the magnetic entropy change is believed to be due to changes in the microstructure, which changes the magnetic part of the entropy of a solid around the magnetic ordering temperature.
능금산법으로 제조된 페롭스카이트 촉매에서 입자상물질의 연소반응에 대하여 연구하였다. 페롭스카이트 산화물의 A 및 B site에 금속이온을 치환시켜 연소반응의 활성을 증가시켰다. 또한 반응온도, 산소의 농도, 공간속도, $SO_2$ 및 물의 영향에 대하여 조사하였다. $LaCoO_3$형 촉매의 A site에 알칼리족 금속을 치환시키면 연소개시 온도가 낮아졌고, 알카리족 금속은 Cs>K>Na의 순서로 연소활성을 증가시켰다. 그러나 $La_{0.6}Cs_{0.4}CoO_3 $촉매에서 B site에 Fe나 Mn을 치환시키더라도 연소개시 온도의 변화가 거의 없었다. 산소의 농도가 증가함에 따라 연소개시 온도는 낮아졌고 이산화탄소의 생성속도는 산소분압의 영향을 별로 받지 않았다. 한편 공간속도의 증가에 따라 연소개시온도가 낮아졌고, 이산화황에 대한 촉매의 비활성화는 일어나지 않았으며, 반응물 중에 첨가된 물에 의해 연소반응이 촉진되었다.
Cobalt-free $La_xSr_{4-x}Fe_6O_{13}$ ($0{\leq}x{\leq}2$) oxide have been synthesized and investigated as a potential cathode material for solid oxide fuel cells (SOFCs). $Sr_4Fe_6O_{13}$ consists of alternating perovskite layers ($Sr_4Fe_2O_8$) containing iron cations in octahedral oxygen coordination and $Fe_4O_5$ layers where iron cations have 5-fold coordination of two types-square pyramids and trigonal bipyramids. Our preliminary electrochemical testes of pristine $Sr_4Fe_6O_{13}$ show a rather high area specific resistance ($0.47{\Omega}cm^2$ at $700^{\circ}C$) for ~20 ${\mu}m$ thick layers with CGO electrolyte. The electrochemical performances are improved by La addition up to x=1 ($La_1Sr_3Fe_6O_{13}$, $0.06{\Omega}cm^2$ at $700^{\circ}C$). In addition, thermal expansion coefficient (TEC) values of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$ specimen demonstrated $15.1{\times}10^{-6}\;^{\circ}C^{-1}$ in the range of 25-900$^{\circ}C$, which provides good thermal expansion compatibility with the CGO electrolyte. An electrolyte supported (300-${\mu}m$-thick) single-cell configuration of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$/CGO/Ni-CGO delivered a maximum power density of 584 $mWcm^{-2}$ at $700^{\circ}C$. In addition, an anode supported single cell by YSZ electrolyte (10-${\mu}m$-thick) with a porous CGO interlayer between the cathode and the electrolyte to avoid undesired interfacial reactions exhibited 1,517 $mWcm^{-2}$ at $800^{\circ}C$. The unique composition of $La_1Sr_3Fe_6O_{13}$ with low thermal expansion coefficient and higher electrochemical properties could be a good cathode candidate for intermediate temperature SOFCs with CGO and YSZ electrolyte.
GNP(Glycine Nitrate Process)을 이용하여$(La_{0.75}Sr_{0.25})_{1-x}FeO_{3-\delta}$를 합성하고, perovskite의 A-site deficiency에 따른 특성을 분석하기 위해 x=0, 0.02, 0.04, 0.06, 0.08로 바꾸어 합성하였다. SEM과 XRD분석을 통하여 균질하고 결정성이 높은 분말이 합성된것을 확인하였으며, 4단자법과 AC impedance spectroscopy를 통하여 전도도는 x = 0.02가 $750^{\circ}C$$155{\Omega}cm^2$로 가장 우수하였으며, AC impedance결과 역시 x = 0.02가 가장 낮은 분극저항과 활성화 에너지를 가지고 있었다. 이 결과 Perovskite의 A-site deficiency를 가함에 따라 산소 결핍 및 구조의 변화가 생겼으며 이로 인해 전도도와 분극 저항, 활성화 에너지에 영향을 미친 것을 알 수 있었다.
The perovskites with nominal compositions $La_{0.8}Sr_{0.2}Fe_{1-x}M_xO_3$ (M=Co, Mn, Ni, x=0.1-0.3) were fabricated by a solid-state reaction method as cathode materials of low-temperature operating Solid Oxide Fuel Cells (SOFCs). X-ray diffraction analysis and microstructure observation for the sintered samples were performed. The ac complex impedance were measured in the temperature range $600-900^{\circ}C$ in air and fitted with a Solatron ZView program. The electrical conductivity and polarization resistance of $La_{0.8}Sr_{0.2}Fe_{1-x}M_xO_3$ (M=Co, Mn, Ni, x=0.1-0.3) were characterized systematically. The porosities of the sintered samples were in the range of 25% to 38%. The polarization resistance of $La_{0.8}Sr_{0.2}Fe_{0.7}M_{0.3}O_3$ was $0.291{\Omega}cm^2\;at\;700^{\circ}C$.
Traversa, Enrico;Gusmano, Gualtiero;Allieri, Brigida;Depero, Laura E.;Sangaletti, Luigi;Aono, Hiromichi;Sadaoka, Yoshihiko
The Korean Journal of Ceramics
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제6권1호
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pp.21-26
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2000
Nanosized powders of trimetallic orthoferrites containing La and Sm in different ratios were synthesised by the thermal decomposition at low temperatures of the corresponding hexacyanocomplexes. The precursors and their decomposition products were analyzed by simultaneous thermogravimetric and differential thermal analysis (TG/DTA), x-ray diffraction (XRD) and Raman spectroscopy. Single phase trimetallic precursors and oxides were obtained. The crystal structure of the perovskitic oxides was orthorhombic, and the lattice parameters were affected by the ionic size of the rare earth elements present in the oxides. Raman spectroscopy showed a disorder effect in the vibrational bands with increasing the La content.
고상 반응법을 통해 $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_{3-{\delta}}$ 페롭스카이트계 산소투과 분리막을 제조하였으며, 미세구조에 따른 산소투과 특성 및 기계적 특성을 고찰하였다. 분리막의 미세구조는 소결온도 및 소결 유지시간을 달리함으로써 조절하였으며, 미세구조에 따른 평균 입경 및 상대밀도의 변화를 평가하였다. 입계 분율의 감소에 따라 산소투과유속이 증가하는 경향을 나타내었으며, 본 연구에서 고찰한 소결조건 중에서는 1300${\circ}C$에서 10시간 유지하여 제조한, 상대밀도가 높고 비교적 입경이 조대한 분리막 시편의 경우, 최대 0.37 ml/$cm^2$${\cdot}$min의 산소투과유속이 특정되었다. 파괴강도는 소결체의 상대밀도에 의존적이었으며, 파괴인성은 결정립의 크기에 따라 증가하는 경향을 나타내었다.
DC 스퍼터를 이용하여 은(Ag) 나노입자를 입도 0.2~3 ${\mu}m$ 크기를 갖는 페롭스카이트(Perovskite) $La_{0.7}Sr_{0.3}Co_{0.3}Fe_{0.7}O_{3-{\delta}}$(LSCF) 입자 표면에 코팅하여 복합재를 제조하였다. 제조된 LSCF/Ag 복합재에서 Ag 나노입자는 수 나노입자 크기로 형성되었으며 Ar가스 분위기에서 $800^{\circ}C$ 열처리 후에도 Ag입자가 응집되는 현상이 없어 안정적으로 증착되었음을 확인하였다. LSCF 표면에 Ag나노입자 코팅양이 2.11 wt.%까지 증가함에 따라 Fourier Transform Infrared Spectroscopy(FT-IR) 분광기의 파수가 크게 변하여 강한 결합이 형성되어 있으며, Ag 코팅 전후 결정 구조의 변화는 없으나 M$\ddot{o}$ssbauer 분광 분석으로 확인한 결과 $Fe^{4+}$ 이온이 감소하면서 $Fe^{3+}$ 이온이 증가하여 LSCF의 전자 가에 변화가 생김을 확인 할 수 있었다.
LaMnO$_3$에 Ca을 치환한 Mn계 perovskite 구조(ABO3)의 물질에서 초거대자기저항 현상이 발견된 이후 R$_{1-x}$$^{3+}$ A$_{x}$$^{2+}$MnO$_3$(R=La, Nd, Pr: 희토류금속, A=Ca, Sr, Ba, Cd, Pb; 2가 양이온)계의 Mn 산화물의 연구가 고감도 자기 저항 센서와 자기기록 등의 활용가능성을 중심으로 활발히 진행되고 있다. 자기적 특성이 뛰어난 초거대자기저항물질에 대한 미시적인 자성에 대한 연구는 그 메커니즘이 복잡하고 다양한 접근방식에 따른다. (중략)
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[게시일 2004년 10월 1일]
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