본 연구에서는 KOH를 첨착한 활성탄에서 황화수소의 흡착특성을 동특성 실험을 통해 관찰하였다. 특히 수분과 산소 농도가 흡착특성에 미치는 영향을 확인하였다. KOH를 첨착시킨 활성탄의 표면적, 세공부피 및 크기 분포 등의 기공 특성들은 질소 흡탈착 등온선을 이용하여 측정하였으며, 흡착량은 Langmuir와 Freundlich 등온식으로 모사하였으며 KOH를 첨착시킨 활성탄에서 황화수소의 흡착량은 Langmuir 등온식으로 잘 묘사되었다. 산소 농도의 증가는 KOH 첨착 활성탄의 황화수소 흡착성능에 큰 영향을 나타내었다.
본 연구에서는 실리카 원으로 tetraethylorthosilcate(TEOS)를 이용하고, template로 cetyltrimethylammonium bromide(CTMABr)을 사용하여 메조포러스 실리카(mesoporous silica)를 수열합성 하였다. 최적의 합성 조건을 알기 위해 template와 실리카의 몰비를 조절하였다. 메조포러스 실리카의 표면 성질과 구조는 XRD, SEM 그리고 BET를 이용하여 살펴보았다. 비표면적($S_{BET}$), 전체 기공부피(V$_T$), 그리고 평균 기공지름(D$_{BJH}$)을 포함하는 N$_2$ 등온 흡착 특성은 BET식을 이용하여 확인하였다. 또한, 메조포러스 실리카의 Pb(II)와 Cd(II)의 흡착 특성은 Zeta potential과 ICP를 이용하여 측정하였다. 그 결과, N$_2$ 등온 흡착으로부터 S$_{BET}$는 100$\sim$1,500 m$^2$/g이었으며, 평균 기공 크기는 2$\sim$4 nm이었다. 메조포러스 실리카의 Pb이온과 Cd이온의 흡착 특성은 용액의 pH변화에 의존하였고, 기존의 흡착제인 실리카겔보다 더 좋은 흡착 거동을 보였다.
석탄계 활성탄을 사용한 Reactive Red 120 (RR 120) 염료의 흡착특성을 활성탄의 양, pH, 초기농도, 접촉시간 및 온도를 흡착변수로 사용하여 조사하였다. 등온흡착평형관계는 Langmuir 식이 Freundlich 식보다 더 잘 맞았다. 흡착 메카니즘은 균일한 에너지 분포를 가진 단분자층 흡착이 우세하다고 판단되었다. 평가된 Langmuir 분리계수(RL = 0.181~0.644)로부터 이 흡착공정이 효과적인 처리영역(RL = 0~1)에 속하는 것을 알았다. Temkin 식과 Dubinin-Radushkevich 식에 의해 구한 흡착에너지는 각각 E = 15.31~7.12 J/mol과 B = 0.223~0.365 kJ/mol로 흡착공정은 모두 물리흡착(E < 20 J/mol, B < 8 kJ/mol)으로 나타났다. 흡착속도실험결과는 유사 1차 반응속도식에 잘 맞았다. CGAC에 대한 RR 120 염료의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자유에너지 변화값이 감소하였기 때문에 온도 증가와 함께 자발성이 높아지는 것으로 나타났다. 엔탈피 변화(12.747 kJ/mol)는 흡열반응임을 알려주었다. CGAC에 의한 RR 120의 흡착반응의 등량흡착열은 9.78~24.21 kJ/mol로 물리흡착(< 80 kJ/mol)임을 밝혔다.
알긴산은 일반적으로 미생물의 고정화에 널리 사용되는 biopolymer이다. 본 연구는 구연산 생산균인 Aspergillus niger를 calcium alginate로 고정화한 beads로 납의 흡착 특성을 조사하였다. A. niger beads는 $CaCl_2$를 사용하여 주사기로 제조하였으며 이 beads를 납제거에 이용하였다. 그 결과는 다음과 같다. 즉, A. niger를 구연산 생성배지에서 1일에서 7일까지 배양한 후 제조한 beads로 납흡착량을 측정한 결과는 3일간 배양된 곰팡이 beads에서 가장 높았다. 발아되지 않은 beads와 3일간 배양된 beads로 시간에 따른 납흡착량을 정량한 결과 30분까지는 그 흡착량이 동일하게 급격히 증가하였으며 그 후 발아되지 않은 beads는 더 이상 흡착이 일어나지 않았으나 3일간 배양된 곰팡이 beads는 시간이 지남에 따라 천천히 계속 흡착하여 1시간 후에는 480 ppm까지 흡착하였다. 납흡착시 최적 pH와 온도는 각각 6과 $35^{\circ}C$로 나타났다. 납용액 50 ml (500 ppm)이 든 250 ml 삼각플라스크에 beads $50{\sim}100$개가 최적이었으며 그 이상에서는 납흡착율이 감소하였다. 중금속에 대한 흡착율은 납> 구리> 카드뮴 순이었으며 0.1 M $CaCl_2$, 0.1 M NaOH 및 0.1 M KOH의 전처리의 효과는 없었으며 0.1 HCI로 곰팡이 bead의 납탈착하여 beads를 재사용이 가능하였다.
발효산업에 많이 사용되는 A. pullulans를 사용하여 독성 중금속인 납에 대한 제거량을 살펴보았다. 용액 중의 중금속을 제거할 때 A. pullulans가 다른 중금속에 비해 납에 대한 선택성이 우수하였으며 $40^{\circ}C$에서 최대 흡착량을 나타내었으며 또한 최적 pH가 9일 경우에 흡착량이 증가하였다. 초기납의 농도가 96 mg/l 인 경우에 단위 미생물당 흡착량이 120mg/g로 짧은 시간내에 많은 양의 납을 제거함을 알 수 있었다. 그리고 약 200 mg Pb/g cell dry weight 정도가 최대 납 흡착량인 것으로 나타났다. 그리고 미생물의 보존기간에 따라 세포외 고분자물질의 분비가 증가하여 납 흡착량을 증가시켰으며, Freundlich 모델에 잘 적용되었다. 그리고 살아있는 상태가 사멸된 상태에서 평형흡착량은 약 2배 정도 흡착능이 우수함을 알 수 있었으며, 그에 따라서 초기 흡착속도도 살아있는 상태가 사멸된 상태보다 훨씬 빠른 것을 알 수 있었다.
유리섬유/nylon 6 복합재료의 계면결합강도를 증가시키기 위하여 r-APS(r-Aminopropyltriethoxysilane)로 유리섬유의 표면을 처리 하였다. 이때 표면처리의 최적 조건을 찾기위해서 처리후 기기분석과 계면결합강도 측정 등을 하였다. 농도, pH, 처리시간, 온도를 변화시키면서 표면처리를 한 후 흡착량을 살펴본 결과 처리 농도에 의해서는 흡착량이 단조증가하였으며 처리시간에 따라서는 5분정도에서, 처리온도에 의해서는 30C 부근에서 최대 흡착량을 보였다. 또한 pH에 따른 흡착량은 silane의 고유 pH인 10.5부근에서 최대치를 나타냈다. FR-IR 분석에 의하면 NH2의 NH3 bending mode가 1607cm-1, 1575cm-1에서 나타났으며 SiOH의 SiO band는 960cm-1에서 나타났다. XPS를 통해서는 N ls와 Si 2p의 존재를 확인할 수 있었다. 표면처리된 유리섬유와 matrix인 nylon 6를 이용해 단섬유내장시편을 만들어 fragmentation test를 한 결과 계면결합강도는 약 5분의 처리시간과 1%(wt%)의 농도에서 최대값을 보였다.
코발트의 부식에 대한 시스테인(Cys), 메티오닌(Met), 히스티딘(His)의 부식억제 효과를 공기를 제거한 0.5 M HCl과 0.5 M $H_2SO_4$ 용액에서 연구하였다. 코발트에 대한 아미노산의 부식 억제효과는 혼합 부식억제 방식에 의하여 나타나지만, $H_2SO_4$ 용액에서는 산화반응 속도의 감소가 그리고 HCl 용액에서는 환원반응 속도의 감소가 더 큰 영향을 미쳤다. 코발트 표면에서 일어나는 아미노산의 흡착은 수정된 Langmuir 흡착 등온식을 따르며 HCl, $H_2SO_4$ 용액에서 흡착되는 히스티딘은 히스티딘의 {$-NH_3{^+}$}, {$-NH^+=$}와 코발트 표면의 {$Co-Cl^{-{\delta}}$}와의 정전기적 인력에 의한 물리흡착으로, 다른 경우는 Co의 빈 d-orbital과 시스테인 또는 메티오닌에 존재하는 S의 비공유 전자쌍 사이에서 일어나는 화학흡착으로 설명할 수 있었다.
석탄계 활성탄(CAC)에 의한 carbol fuchsin (CF) 염료의 흡착 특성을 pH, 초기농도, 온도 및 접촉시간을 흡착변수로 사용하여 조사하였다. CF는 수중에서 해리하여 양이온인 NH2+를 가지게 되는데, 염기성 영역에서 음전하를 가진 활성탄의 표면과 정전기적 인력으로 결합하였으며 최적조건인 pH 11에서 96.6%를 흡착하였다. 등온흡착은 Langmuir, Freundlich, Temkin 및 Dubinin-Radushkevich 모델을 사용하여 해석하였다. 실험결과는 Langmuir 식이 더 잘 맞았다. 따라서 흡착 메카니즘은 균일한 에너지 분포를 가진 활성탄 표면에서 단분자층으로 흡착된다고 예상되었다. 평가된 Langmuir의 무차원 분리계수 값들(RL = 0.503~0.672)로부터 활성탄에 의해 CF를 효과적으로 처리할 수 있다는 것을 알았다. Temkin 식과 Dubinin-Radushkevich 식에 의해 구한 흡착에너지는 각각 BT = 4.397~6.281 kJ/mol과 E = 1.456~2.319 J/mol이었다. 따라서 흡착공정은 물리흡착(BT < 20 J/mol, E < 8 kJ/mol)으로 나타났다. 흡착속도실험결과는 유사 2차 속도식에 더 잘 맞았다. CAC에 대한 CF 염료의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자유에너지 변화의 음수값이 증가하였기 때문에 온도 증가와 함께 자발성도 높아지는 것으로 나타났다. 양수 값의 엔탈피 변화(12.747 kJ/mol)는 흡열반응임을 알려주었다.
중금속 폐수 및 방사성 폐액 속에 포함된 납과 코발트를 제거하기 위해 생물흡착제로 Absidia coerulea와 Thraustochitrium sp.를 사용하여 흡착실험을 진행하였다. 납과 코발트 제거의 최적 pH 영역은 blank의 경우 각각 8.4~11.2, 10.5~11.5, Absidia coerulea는 6.5~11.4, 8.6~12.0, 그리고 Thraustochitrium sp.는 4.2~10.5, 8.9~11.6이었다. 초기 pH 5.0에서 1 g/L의 생물흡착제를 투입했을 때 Absidia coerulea와 Thraustochitrium sp.는 104와 125 mg/g dry biomass의 납을 제거할 수 있었으며, 초기 pH 6.0에서 코발트는 단지 2와 20 mg Co/g dry biomass만을 제거할 수 있었다. 초기 500 mg Pb/L, pH 5.0에서 최적 생물흡착제 투입량은 Absidira coerulea와 Thraustochitrium sp.가 각각 0.2 g/L이었으며, 초기 200 mg Co/L, pH 6.0에서는 3.0 g/L이었다 . Absidia coerulea와 Thraustochitrium sp.는 납에 대해서 높은 흡착능을 보였으나 코발트에 대해서는 비교적 낮은 흡착능을 보였다.
본 연구에서는 각종 산업시설에서 발생하는 $H_2S$를 처리하기 위하여 금속산화물 기반의 흡착제의 활성물질 최적화 및 입상형 흡착제 제조에 관한 연구를 진행하였다. 적용되는 흡착제는 금속산화물 중 높은 물리화학적 안정성과 비교적 큰 비표면적을 가지는 $TiO_2$를 이용하여 활성물질의 종류와 함량을 다르게 제조하였다. 이러한 흡착제의 물리화학적 특성과 흡착성능과의 상관관계를 확인한 결과 활성금속 중 대표적인 알칼리 물질인 KI를 첨착한 흡착제의 흡착성능이 가장 우수하였으며, 함량과 흡착성능의 관계는 비례하지 않고 volcano plot을 나타냈다. XRD, SEM, BET 분석을 통해 특정 함량 이상부터 활성물질이 표면에 노출됨을 확인하였으며, 비표면적은 $40{\sim}100m^2/g$, 기공의 부피는 $0.1{\sim}0.3cm^3/g$의 기공 특성을 가질 때 흡착성능이 가장 우수한 것으로 판단하였다. 실 공정 적용을 위해 흡착제를 입상형으로 성형 또는 세라믹 지지체에 코팅을 진행하였으며, 성형보다는 세라믹 지지체에 흡착제를 코팅하였을 때 우수한 흡착성능을 나타내는 것으로 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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