본 연구에서는 석탄광산 배수(CMD)를 전기정화법으로 처리 시 발생되는 슬러지를 흡착제로 금속광산 산성배수(AMD)중 중금속 처리 시 pH와 온도변화에 따른 중금속 흡착 거동을 연구하고자 하였다. 실험결과 CMDS의 pH$_{zero\;point\; charge}$:(pH$_{zpc}$)는 5로 나타났다. pH영향의 경우 구리, 아연, 카드뮴, 철은 pH 증가에 따라 제거율은 증가하였고, 구리의 경우 흡착량은 pH와 상관없이 0.64 mg g$^{-1}$ sludge로 나타났다. pH 5 이상일 때 기타 중금속 흡착량은 pH3일 때의 1.1 배로 나타났고 크롬의 경우 pH 7 이상에서 다소 증가하였는데 이는 크롬이 $Cr(OH)_{6}^{3-}$형태로 미량 용출되었기 때문이다. 온도의 영향에서 pH3일때 온도증가에 따라 중금속 흡착량은 증가하였고, 선택도Cd>Fe>Zn>Cu순으로 나타났다. pH 5이상에서 최대 흡착량(q$_{max}$)은 Cu와 Zn의 경우 각각 2.747mg g$^{-1}$와 2.525mg g$^{-1}$로 더 이상의 흡착이 일어나지 않아 온도의 영향을 받지 않은 것으로 판단된다.
입상 활성탄(GAC)에 대한 Acid Fuchsin (AF)의 흡착을 염료의 초기농도, 접촉 시간, 온도 및 pH 를 흡착변수로 실험하여 등온흡착과 동력학적, 열역학적 파라미터에 대해 조사하였다. pH 변화실험에서 활성탄에 대한 AF의 흡착은 pH 3과 11에서 모두 흡착이 증가하는 욕조형을 나타냈다. AF의 흡착평형자료는 Freundlich 등온식에 잘 맞았으며, 계산된 분리계수(1/n) 값으로부터 활성탄이 AF를 효과적으로 제거할 수 있다는 것을 알았다. 흡착공정은 유사 이차 반응속도식이 오차율 7.88% 이내로 잘 맞았다. Weber와 Morris 모델의 Polt에 따르면 두 단계의 직선으로 구분되었다. stage 2 (입자내 확산)의 기울기가 stage 1 (경계층 확산)의 기울기 보다 작아서 입자내 확산속도가 느렸다. 따라서 입자 내 확산이 속도지배단계인 것을 확인하였다. AF의 활성화 에너지(13.00 kJ mol-1)는 물리흡착공정(5 ~ 40 kJ mol-1)에 해당하였다. 활성탄에 의한 AF 흡착의 자유에너지 변화는 298 ~ 318 K에서 모두 음의 수치를 나타냈으며, 온도가 증가할수록 자발성이 더 높아졌다. AF 흡착은 흡열반응(ΔH = 22.65 kJ mol-1)으로 나타났다.
바이오 가스 플랜트의 혐기소화 공정에서 발생하는 바이오 가스는 중 유해가스인 황하수소($H_2S$)는 부식성 가스로 수천 PPM농도를 함유하여, 발전기나 가스보일러로 이용하는 경우에는 $H_2S$를 제거하는 탈황공정이 반드시 필요하다. 탈황방식에는 산화철 탈황(건식 탈황)과 생물 탈황이 현재 많이 사용되고 있어나 산화철 탈황은 산화철 pellet이 유화철에 변화하면 탈황능력이 저하되어 pellet을 교환해야 하며 많은 비용이 발생한다. 생물 탈황 방식은 유황산화세균의 서식활동조건(온도, 반응시간, 산소량)확보가 반드시 필요하여 높은 운전기술을 필요로 한다. 본 연구에서는 바이오가스 전처리 기술 중 활성탄 또는 약액을 이용한 기존의 탈황정제방식보다 흡착성능이 뛰어난 이온교환섬유를 이용하여, 황화수소($H_2S$)를 95% 이상 제거할 수 있는 고효율 섬유상 이온촉매 악취제거 시스템 개발을 수행하였다. 이온교환섬유는 방사선 조사를 이용하여 부직포에 라디칼을 인위적으로 형성시켜(그라프트 중합) 양이온 또는 양이온을 교환할 수 있도록 제조된 섬유상의 흡착제로, 이온교환 섬유의 화학적 이온교환과 물리적 흡착 및 탈착반응이 동시에 발생되고, 활성탄/실리카켈 보다 흡착능력이 2~4배 높다. 또한 이온섬유의 재생기능을 이용하여 장기적 다양한 악취($H_2S$, $NH_3$, 아민계, 메르갑탄류, 알데히드 등) 및 유해가스(VOCs, NOx, SOx) 등을 95% 이상 제거할 수 있다.
폐알칼리망간전지 분말에 대한 $Ni^{2+}$의 흡착 거동을 살펴보기 위하여 흡착제의 양, 홉착질의 초기농도 및 반응온도를 변화시켜 가며 그 특성을 조사하였다. $Ni^{2+}$의 흡착반응은 유사이차반응속도를 잘 따르는 것을 알 수 있었으며 $Ni^{2+}$의 초기농도가 증가함에 따라 유사이차반응속도상수($k_2$)는 감소하는 것으로 나타났다. 흡착평형을 표현하는데 널리 이용되는 Langmuir와 Freundlich 흡착 모델에 평형흡착 결과를 적용하였으며 Freundlich isotherm모델에 적합한 것으로 나타났다. 반응온도가 증가함에 따라 평형흡착량이 증가하여 흡착반응은 흡열반응의 양상을 보였으며 온도의 변화에 대한 실험결과로부터 ${\Delta}H^{\circ},\;{\Delta}G^{\circ}$ 그리고 ${\Delta}S^{\circ}$ 열역학적 변수를 도출하였다.
본 연구에서는 수용액 중의 불소이온을 제거할 수 있는 흡착제로서 란탄수산화물의 활용 가능서을 검토하였다. 란탄 수산화물을 대상으로 회분식 흡착실험을 수행하고, 그 결과를 바탕으로 pH 영향, 흡착속도, 흡착등온 및 흡착에너지 등을 살펴보았다. 란탄수산화물은 pH 8.8 이하의 산성영역으로 갈수록 불소 제거율이 증가하는 특성을 나타냈다. 란탄수산화물의 불소 흡착평형은 Langmuir isotherm 보다는 Fruendlich isotherm 모델과 더 일치하였다. D-R 모델로부터 구한 흡착에너지는 9.21 kJ/mol로 이온교환메커니즘을 나타내는 범위에 속하였으며, 흡착속도는 2차 속도모델과 일치하는 거동을 보였다. 열역학적 상수 ${\Delta}Go^{\circ}$, ${\Delta}H^{\circ}$와 ${\Delta}S^{\circ}$는 란탄수산화물의 불소흡착특성이 자발적이고 흡열반응임을 나타냈다. 란탄수산화물은 1N NaOH로 재생 가능하며, 실 지하수에 대한 흡착실험 결과, 란탄수산화물이 PA보다 불소에 대한 이온선택성은 물론 제거율이 높았다.
본 실험은 산업 현장에서 광범위하게 사용하고 있는 유기용제인 Trichloroethylene (TCE)이 저장탱크누출, 작업장에서의 취급 부주의, 매립지 침출수 유출 등을 통해 토양과 지하수를 오염시킬 우려가 있는 물질이므로 토양내에서의 TCE의 흡착성향을 파악하기 위하여 본 연구를 수행하였다. 이를위해 토양의 유기물 함량과 석회 시용량을 달리하여 TCE에 대한 Freundlich 등온흡착식 상수 k와 n을 결정하였다. 유기물함량은 sewage sludge cake을 0ton/ha, 50ton/ha, 100ton/ha 수준으로 처리하고 S1, S2, S3라 명명하였다. 석회는 2ton/ha, 4ton/ha, 6ton/ha, 10ton/ha. 수준으로 처리하였다. sewage sludge cake을 수준별로 처리한 실험에서 구한 Freundlich 등온흡착식은 다음과 같다. (단, TCE 처리 농도범위가 0.5~2.5ng/g soil 일 경우임) S1 : x/m = 0.393 $C^2$, S2 : x/m = 0.436 $C^2$, S3 : x/m = 0.636 $C^2$위 식에서 보듯이 k값이 sewage sludge cake 처리수준이 증가할수록 0.393, 0.436, 0.636으로 증가하므로 TCE 처리농도가 같다면 sewage sludge cake 처리수준이 높은 토양일수록 TCE에 대한 흡착효율이 좋았다. 반면 석회시용 수준이 증가할수록 토양의 pH는 증가하였고 TCE 흡착능력은 감소하였다.
Amberlite XAD 고분자수지 및 고분자수지 대체흡착제인 rice bran, rice straw 그리고 sawdust에 대한 petroleum oil의 흡착량을 최저 흡착조건에서 뱃치법으로 측정하여 조사하였다. Rice bran과 rice straw에 대한 petroleum oil의 흡착량은 XAD계열수지의 흡착량의 약 50% 정도로 흡착성이 우수하였다. 또한 이들 대체흡착제의 흡착능을 증대시키기 위한 탄화시간은 $200^{\circ}C$, 30분이 최적 조건이었다. Sawdust의 경우에는 30% MeOH 매질에서는 흡착성이 매우 약한 반면 0.5M NaCl 매질에서는 XAD수지 흡착능이 약 1/2에 도달하였다. Rice bran과 rice straw는 외관상의 구조차이와는 관계없이 비슷한 흡착능력을 보였다. 따라서 rice bran과 rice straw들은 XAD계열 수지에 대한 대체흡착제로 충분한 흡착능력을 가지고 있는 것으로 보인다.
본 연구는 활성탄에 의한 congo red의 흡착 거동에 대해 회분식 실험을 통해 알아보았다. 흡착변수로 흡착제의 양, pH, 초기농도와 접촉시간과 온도를 사용하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich, Temkin 및 Dubin-Radushkevich 식에 적용하여 보았다. 평가된 Freundlich 분리계수(1/n)로부터 활성탄에 의한 congo red의 흡착공정이 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았고, Temkin 상수(B)와 Dubinin-Radushkevich 상수(E)로부터 물리흡착공정임을 알았다. 동력학적 실험을 통해 흡착공정이 유사이차반응속도식에 잘 일치함을 알았다. 입상활성탄에 대한 congo red의 흡착공정은 발열반응(${\Delta}H$=42.036 kJ/mol)이었고, Gibbs 자유에너지값(${\Delta}G$=-2.414~-4.596 kJ/mol)은 온도가 증가할수록 감소하였다.
본 연구에서는 생물흡착제인 미역을 사용하여 인공폐액내의 중금속의 흡착 특성을 조사하였으며, 다음과 같은 결론을 얻었다. 미역 폐기물을 이용하여 제조된 생물흡착제의 단일 중금속 흡착효율은 각 중금속 100 mg/L인 용액에 biosorbent 3g을 처리했을 때 Pb는 거의 100%였고, Cu와 Cd가 약 $85{\sim}86%$, Zn과 Cr은 약 $60{\sim}64%$, Co와 Ni은 약 57%, Mn은 약 48%였다. 복합중금속 흡착효율은 단일중금속 흡착효율에 비하여 Pb를 제외한 다른 중금속들은 크게 감소되었으나 biosorbent g당 전체 중금속 흡착량은 더 증가되었다. 온도, pH에 따른 중금속 흡착효율은 별 차이가 없었으며 전반적으로 pH는 pH $5{\sim}6$ 범위, 온도는 $20{\sim}30^{\circ}C$ 범위의 실온이 적당한 것으로 나타났다. 생물흡착제의 흡착평형은 모든 중금속이 1시간 이내에 이루어졌다. Freundlich과 Langmuir 등온흡착식을 구하여 실제폐수처리에 적용여부를 검토한 결과 Pb, Cu, Cr, Cd, Co 순으로 비교적 친화도가 큰 것으로 나타났고, Freundlich 등온 흡착식에 가장 잘 일치하였다. 모든 중금속의 Freundlich 지수 1/n값이 $0.1{\sim}0.5$ 범위에 포함되어 흡착이 용이하고, Pb, Cr, Cu, Cd 순으로 비교적 평형 흡착량이 큰 것으로 나타났으며, 이 결과는 Langmuir 흡착등온식의 결과와 거의 유사하였다. 따라서, 중금속 농도범위에 따른 한계범위를 설정하여 등온흡착식을 적용시키면 매우 높은 중금속 처리효율을 나타낼 것으로 판단된다. 생물흡착제가 중금속 흡착 후의 구조적인 특성을 조사하기 위하여 FT-IR분석 결과, 중금속 이온과 치환될 것으로 생각되는 functional group을 확인할 수 있었으며, 3,400/cm에서의 -OH group, 1,648/cm에서의 C=O bond,1,426/cm에서의 C-O bond그리고 850/cm에서의 S=O등이 전반적으로 중금속 흡착 후에 peak가 커지는 것이 관찰되었다. 생물흡착제의 재사용 가능성을 검토하기 위하여 최적의 중금속 탈착조건 검토하였는데, 탈착제 종류에 따른 중금속 탈착효율은 탈착제 종류와 중금속 종류에 따라 차이가 있었고, 전반적으로 NTA>$H_2SO_4$>HCl>EDTA 순으로 우수하였으며, 전체적으로 특정 중금속의 탈착효율이 떨어지지 않는 NTA가 탈착제로 가장 적합하였다. NTA농도에 따른 중금속 탈착효율은 NTA $0.1{\sim}0.3%$ 농도범위에서는 농도 증가에 따라 탈착 효율도 약간 증가되었으나 그 이상의 농도에서는 별 차이 없었다. 온도와 pH 변화에 따른 중금속 탈착효율은 Cr을 제외한 다른 중금속들은 크게 영향을 받지 않는 것으로 나타났으며 전반적으로 온도는 $30^{\circ}C$, pH는 2에서 높았다. 탈착제 접촉 반응시간에 따른 탈착효율은 10분 이내에 전체 탈착량의 80%이상이 탈착 되었으며 1시간 이후에는 거의 변화가 없었다.
휘발성 유기물질(VOC)은 많은 경로를 통해 발생되는데, 독성이 있을뿐 아니라 발암물질을 포함하고 있으므로, 이들 물질 제거는 매우 중요하다. 본 연구에서는 휘발성 유기물질 처리를 위해 활성탄을 사용할 경우 처리와 설계를 위해 흡착능력의 연구가 반드시 필요하다. 그러므로, 본 연구에서는 사용할 화합물에 대한 가스 상태의 등온흡착선을 물리적 특성과 액화상태의 등온흡착선으로 부터 예측하였다. 이를 위해 이용된 방법이 quantitative structure-activity relationships(QSAR) 방법이다. 가스 상태의 등온흡착선을 분자연결제수($^2{\chi}$)와 헨리의 계수, 또는 용해도와 가스 상태의 평형농도에 의해서 예측 할 수 있었다. 연구결과, Freundlich 모델을 근거로한 가스 상태의 등온흡착선은 ${\log}\;a_g=0.238\;^2{\chi}+0.573\;{\log}\;H_a+4.330(r^2=0.94)$ 이었다. 결과적으로, 저흡착능력 범위에서 Freundlich 이론을 근거로한 이 방법은 시간소비적 실험을 통하지 않고도 가스 상태의 등온흡착선을 예측할 수 있다는 것을 제시하고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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