Polyurethane, PVA(polyvinyl alcohol)와 지렁이 분변토로 제작한 biomedia를 충진한 바이오필터(biofilter)를 이용하여 $H_2S$와 $NH_3$의 혼합 악취를 제거하였다. $NH_3$ 농도를 50 ppmv로 고정시킨 후, $H_2S$의 농도는 1~489 ppmv까지 증가시키며 제거효율을 살펴보았다. 또한 $NH_3$의 농도를 점진적으로 증가시켜 80, 100, 200, 300, 400, 500 ppmv 으로 설정하여 각각의 $NH_3$농도가 고정된 조건에서는 $H_2S$를 점차적으로 농도를 증가시켜주며 $NH_3$ 및 $H_2S$ 가스의 제거효율을 알아보았다. 혼합 악취가 공급되는 조건에서 $NH_3$의 유입 부하량은 입구농도가 50~300 ppmv 까지는 부하량 $11.14g\;N{\cdot}m^{-3}{\cdot}h^{-1}$이 증가함에 따라 제거용량도 비례하여 증가하였다. 입구농도가 300 ppmv 이상으로 증가함에 따라 유입 부하량은 증가하는 반면, 제거효율과 제거용량은 감소되는 것을 볼 수 있었다. 복합악취가 공급되는 조건에서 $H_2S$ 최대 부하량은 $40.27g\;S{\cdot}m^{-3}{\cdot}h^{-1}$이하이며, $NH_3$ 부하량이 $15.25g\;N{\cdot}m^{-3}{\cdot}h^{-1}$ 이하인 조건에서는 $NH_3$의 공급에 의해 $H_2S$의 제거효율은 큰 영향을 받지 않는 것으로 나타났다.
LAS(Linear Alkylbenzene sulfonate)를 $TiO_2$ 광촉매를 사용하여 분해시켰을 때 실험조건에 변화를 주어 반응시간에 따른 제거효율을 비교하는 실험을 수행하였다. pH 변화에 의해서는 산성과 중성 영역이 알카리성 영역에 비해 제거효율이 우수하였으며, 파장영역은 254nm > 312nm > 365nm의 순서로 나타났다. UV/$TiO_2$ 공정과 UV/$TiO_2$$H_2O_2$공정을 비교해보면 $H_2O_2$의 첨가에 의한 제거효율이 다소 우수함을 알 수 있었다.
본 연구에서는 필터를 이용하여 가스상 황화합물들을 필터 방식으로 제거하는 특성을 비교 분석하고자 하였다. 이를 위해, 이산화황으로 대표되는 산화황화합물과 황화수소를 위시한 5가지 환원황화합물 ($H_2S$, $CH_3SH$, DMS, $CS_2$, 와 DMDS)을 동시에 함유한 표준가스를 준비하였다. 그리고 이 가스를 연구대상으로 정한 글래스파이버 필터에 흘려주면서, 필터 통과 유무에 따른 농도차를 분석하였다. 이러한 자료를 토대로 황성분들의 제거특성을 각각의 황성분에 대비하여 해석하였다. 그 결과에 의하면, 이산화황은 필터에 의해 거의 완전하게 제거되지만, 환원황성분들은 각자의 반응성에 따라 상당히 차별화된 결과를 보였다. 반응성이 가장 강한 황화수소는 60% 가까이 제거되었다. 그러나 이에 반해, 분자량이 큰 성분들(DMS, $CS_2$, DMDS)은 필터에 제거되지 않고 거의 통과하는 것으로 나타났다.
300MW 급 태안 IGCC 가스화 플랜트 및 기존 발전소에 CCS 를 설치할 경우에 대해 기술 타당성 검증을 목적으로 CCS 모델링을 수행하였다. CCS Case Studies 는 플랜트 운전부하에 따른 $CO_2$ 제거율, $H_2S$ 제거율, 소모동력 범위 등 플랜트 성능을 예측할 수 있다. Case Studies 결과를 활용하여 설계된 CCS 설비 용량이 운전범위에 적합한지를 판단할 수 있고 과잉 설계되었을 경우 플랜트 건설비를 절감할 수 있다. IGCC 가스화 플랜트에서 생산되는 합성가스의 $CO_2$ 분압, 목표 $CO_2$ 제거율, 경제성을 기준으로 적합한 CCS 공정을 판단한 결과 Selexol 공정이 선정되었다. Selexol 공정은 고압, 고농도의 산성가스 제거에 적합하며 다른 물리적 용매인 Rectisol 공정에 비해 건설비용이 경제적이고 화학 흡수제인 아민과 비교하여 운전 온도 범위가 넓다. CO, $H_2O$ 를 $CO_2$, $H_2$ 로 전환하는 Water Gas Shift Reaction (WGSR) 공정은 Co/Mo 촉매 반응기로 구성되었고 Selexol 공정은 $H_2S$ Absorber, $H_2S$ Stripper, $CO_2$ Absorber, $CO_2$ Flash Drum 로 구성되었다. WGSR+Selexol 모델링은 Wet Scrubber 후단의 합성가스 (40.5 bar, $136{\sim}139^{\circ}C$) 를 대상으로 하였다. WGSR+Selexol 공정 운전 조건 변화 [Process Design Case(PDC), Equipment Design Case(EDC), Turndown Design Case(TDC)] 에 따른 플랜트 모델링 결과를 비교분석 하였다. 주요 분석 내용은 WGSR 설비에서의 CO 의 $CO_2$ 전환 효율, Selexol 설비에서 $CO_2$ 제거 효율, $H_2S$ 제거 효율이다. 모델링 결과 WGSR 설비에서의 CO 의 $CO_2$ 로의 전환율 99.1% 이상, Selexol 설비에서 $CO_2$ 제거율은 91.6% 이상, $H_2S$ 제거율 100%이었다. CCS 설비 설치에 따른 플랜트 성능 영향을 분석하기 위해서 CCS 설비의 Chiller, Compressor, Pump 소비동력을 계산하였다. 모델링 결과 Chiller 는 2.6~8.5 MWth, Compressor 는 3.0~9.6 MWe, Pump 는 1.4~3.0 MWe 범위 이었다. 플랜트 로드가 50%인 TDC 소모동력은 플랜트 로드가 100%인 PDC 소모동력의 절반 수준이었다. 합성가스를 WGS+Selexol 공정을 통해 수소가스로 전환시키면 가스터빈 연료가스의 Lower Heating Value (LHV) 값이 평균 11.5% 감소하였다.
폐수처리장에서 발생하는 바이오가스 중의 황화수소를 처리하기 위하여 습식스크러빙 장치가 적용되었다. 유입 H2S의 농도가 5,000mg/L이상에서 DIWS 장치에 물만을 사용할 경우 25%의 제거율을 나타내어 후속으로 소각처리 공정이 도입되어야만 98% 이상의 제거율을 나타냈다. 유입 H2S의 농도가 5,000mg/L일 때 CH4과 CO2는 각각 8.7%와 28.6% 감소하여 배출되었다. DIWS 장치에 중화약품으로 Na2CO3와 NaOH를 사용하였을 때 pH가 11.2~11.5를 유지하면서 H2S는 97.2% 제거되었다.
모사 고온석탄가스로부터 황화수소를 제거하기 위해 망간계 탈황제(MT, MFT)에 대한 실험을 수행하였다. 망간계 탈황제의 황화수소 제거효율과 탈황제의 물리적 특성을 파악하기 위해 각각 고정층 반응기와 attrition tester를 사용하여 실험하였다. 마멸저항에 대한 실험결과, 벤토나이트를 5% 함유한 탈황제가 2%를 함유한 탈황제보다 마멸저항이 컸으며 또한 경화온도가 높을수록 마멸저항이 큰 것으로 나타났다. 반응온도, 황화수소농도, 그리고 공간속도가 황화수소 제거효율에 미치는 영향을 조사한 결과, MT와 MFT 탈황제 모두 $450^{\circ}C$에서는 황화수소를 5,100ppmv에서 20ppmv까지 제거할 수 있었고, $550{\sim}650^{\circ}C$에서는30~65ppmv까지 제거할 수 있었으며, 공간속도가 증가함에 따라 파과시간은 감소하였다.
화학유연재와 화학호제를 생산하는 공장의 폐수와 인근 토양으로부터 화학유연제, organopolsiloxane(OPS)을 분해하는 33종의 세균을 분리했다. 이들 중 활성이 뛰어난 5균주에 대하여 미생물학적 특성과 화학유연제의 제거효율을 검토했으며, 5균주 중 화학유연제의 제거효율이 가장 양호한 W3712균주의 동정을 실시했다. 선별된 분리균주 5균주는 $37^{\circ}C$에서 5일간 진탕배양하므로서 2,500mg/l 화학유연제를 65.2~67.9% 제거시켰다. 분리균주인 W3712, S3712와 S3723균주의 생육최적 pH는 7.0~7.5였으며, 그리고 W3712균주의 생육최적온도는 $37^{\circ}C$였으나, 다른 4균주는 $30^{\circ}C$에서 생육이 가장 양호하다. 분리균주 5균주는 배양초기 pH7.0에서 화학유연제를 가장 잘 제거했으며 5일간의 매양으로 62.0-65.6%의 제거효율을 나타냈다. 그리고 W2811균주, W2823균주, S371균주는 $30^{\circ}C$에서 화학유연제를 가장 잘 제거시켰으며, W3712균주는 $37^{\circ}C$에서 가장잘 제거시켰으며 제거효율은 66.5%였다. 특히,이들 균즈에 의한 화학유연제의 제거에 있어서 통기량은 별다른 영향을 미치지 않았다. 화학유연제의 제거능이 우수한 W3712균주를 Corynebacterium pseudodiphtheriticum W3712로 동정하고 명명하였다.
고농도의 황화수소 가스를 제거하기 위하여 철촉매인 $Fe^{3+}$ 을 생산할 수 있는 철산화 세균 A. ferrooxidans를 다공성 세라믹 담체에 고정화한 생물반응기와 황화수소가 $Fe^{3+}$ 와 화학반응에 의해 elemental sulfur로 제거되는 흡수탑 반응기로 구성된 2단계 생물학적 탈황공정을 연구하였다. 생물반응기는 4회 이상의 반복 회분식 배양을 통해 안정화 되었고, 정상상태에서의 평균 철산화 속도는 $0.89kg{\cdot}m^{-3}{\cdot}h^{-1}$ 이었다. 2단계 생물 탈황공정은 약 54일 동안 장기간 성공적으로 조업이 가능하였다. 흡수탑 반응기에서는 공간속도를 70 $h^{-1}$ 의 조건하에서 37.000 ppm의 고농도 $H_{2}S$ 제거 임계 부하량은 3.3 kg $S{\cdot}m^{-3}{\cdot}h^{-1}$ 로 우수하였다. 장기간 조업하는 동안 고정화 세포의 농도는 일정하게 유지되었다.
지렁이 분변토는 낙엽이나 땅 속의 썩은 뿌리 등을 먹고 장 내의 효소에 의해 부숙화시켜 섭취한 먹이의 80% 이상을 그대로 배설한 질소, 인산, 칼륨 등의 함량이 매우 높고 미생물량도 $10^8$ CFU 이상이 되는 천연비료이다. 또한, 분변토의 단립 구조는 통기성 및 투수성이 매우 우수하며, 비표면적이 크고 양이온 교환용량(2.30-4.60 mg/g-soil)이 높아 탈취 능력이 있는 것으로 알려져 있다. 따라서 본 연구에서는 분변토의 특성을 유지하고 내구성을 향상시켜주기 위해 폐 polyurethane form을 binder로 하여 담체를 제조한 후, 이를 충전한 바이오필터를 대상으로 악취가스 중 황화수소의 제거 성능을 평가하였다. 본 담체는 별도의 배지를 사용하지 않고 분변토 자체에 포함된 유기, 무기물질을 이용하고, 분변토 자체에 있는 미생물을 이용하여 황화수소를 제거할 수 있었다. 황화수소 주입직후부터 lag phase없이 100%의 제거효율을 보였다. 공간속도 50 $h^{-1}$인 경우 입구농도 450 ppmv까지 출구에서 황화수소가 검출되지 않았으며, 악취가스의 입구 농도가 증가함에 따라 바이오필터의 제거효율이 감소하여 출구의 황화수소 농도가 증가하였다. 이 후 950 ppmv까지 약 93% 이상의 우수한 제거효율은 보였고, 약 61.2 g $S{\cdot}m^{-3}{\cdot}h^{-1}$의 최대제거용량을 얻을 수 있었다. 90% 이상의 제거효율을 갖는 황화수소의 최대제거용량은 SV 50 $h^{-1}$에서 300 $h^{-1}$로 증가함에 따라, 61.2, 65.9, 84.7, 89.4 g $S{\cdot}m^{-3}{\cdot}h^{-1}$로 증가하다가 SV 400 $h^{-1}$ 에서는 약 59.3 g $S{\cdot}m^{-3}{\cdot}h^{-1}$로 감소하였다. 공간속도의 증가에 따른 최대제거속도$(V_m)$와 포화상수$(K_s)$를 Michaelia-Menten식으로부터 구한 결과, 각각 66.04, 88.96, 117.35, 224.15, 227.54 g $S{\cdot}m^{-3}{\cdot}h^{-1}$로 비례적으로 증가하였으며, 반면 포화상수는 79.97, 64.95, 65.37, 127.72, 157.43 ppmv으로 감소한 후 다시 증가하는 경향을 보였다.
분리 규주는 운동성을 갖는 그람 음성 간균으로서 catalase 양성 반응을 보였으며, citrate, mannitol, sucorse, frutose, trehaslos 등을 이용하였다. Biolog test 결과, 분리 균주는 burkholderia(Pseudomonas) cepacia 이 것으로 동정되었으며, 85.5%의 유사성을 나타내었다. 분리 균주의 최적온도와 pH는 각각 3$0^{\circ}C$, 7.0이었으며, pH 4.0-8.0의 넓은 범위에서 성장이 가능하였다. 그리고 분리 균주의 유기물의 영향을 알아 본 결과 thiosulfate 배지에 yeast extract를 유일한 탄소원으로 혼합하여 첨가하면 thiosulfate 와 yeast extract 중 하나가 성장 제한 인자 중 하나의 농도를 증가시키면 세포 성장에 따른 균체량이 증가하였다. 본 실험에서는 유기물로는 glucose 보다 yeast extract를 첨가했을 때가 증식 속도와 황산화 속도가 높게 나타났다. Thiosulfate 농도에 따른 분리균주의 황산화 속도와 최대 황산화 속도는 각각 0.56.h$^{-1}$과 0.18 g-S/L.h로 나타났다. 결과는 환산화 속도는 기질 농도가 증가함에 따라 완만하게 증가하여 0.12M에서 0.2 g-S.L.에 도달하였으나 0.16M에서는 급격하게 감소하였다. 분리균의 황하 수소 제거능을 조사하기 위하여 각 flow rate 에 따른 최대 제거 속도는 Vm과 K CIn/R과 CIn의 그래프를 이용하여 Hanes-Wolf 식을 통하여 구했다. 즉, 그래프 기울기와 Y절편으로부터 계산한 flow rate 12 L/h에서의 황화 수소에 대한 Vm과 Ks는 각각 6.25 g-S.㎤.h$^{-1}$과 22.88ppm이다 높은 flow rate에서의 제거 효율과 제거 용량은 역 경향이 나타났다. 이것은 mass transfer 효과 즉, 확산 제한에 기인한 것이지 미생물의 효소 활성의 제한에 의한 것은 아니다 (19), 따라서 biofilter 내로 고농도의 황화 수소가 유입 될 때 황화 수소 가스의 flow rate를 줄이든지 또는 적절한 제거 용량에 도달하기 위해 충진물의 부피를 증가 할 필요가 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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