Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.13
no.2
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pp.119-126
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2002
The methanol partial oxidation using commercial $CuO/ZnO/Al_2O_3$ catalysts in a plug flow reactor was studied in the temperature range of $200{\sim}250^{\circ}C$ at atmospheric pressure, It was achieved the high activities by Cu-based catalysts and the selectivity of $CO_2$/$H_2$ was 100% when $O_2$ was fully convened. The reactivity changes and their hysteresis with increasing/decreasing temperatures were observed due to the chemical state differences between the oxidation and the reduction on the Cu surface, It was suggested as the two-step reaction: the complete oxidation and the following steam reforming for methanol, which was indicated by the distributions of final products vs. the residence time. In addition, the complete oxidation step was shown to be extremely fast and the total reaction rate can be controlled by the steam reforming reaction.
Alumina-supported catalysts containing different transition metals such as Cu, Cr, Mn, Zn, Co, W were investigated for their activity in the selective oxidation of toluene. Catalytic oxidation of toluene was investigated at atmospheric pressure in a fixed bed flow reactor system over transition metals with $Al_2O_3$ catalyst. The result showed the order of catalytic activities for the complete oxidation of toluene was Mn > Cu> Cr> Co> W> Zn for 5wt.% transition $metals/Al_2O_3$. $Mn/Al_2O_3$ catalysts containing different amount of Mn were characterized by X-ray diffraction spectroscopy for decision of loading amount of metal to alumina. 5 wt.%$Mn/Al_2O_3$ catalyst exhibits the highest catalytic activity, over which the toluene conversion was up to 90% at a temperature of $289^{\circ}C$.
WGS reaction over Mo2C and ceria based catalysts was investigated to develop an alternative commercial Cu-Zn/Al2O3 catalyst for fuel processor and hydrogen station. The Mo2C catalysts were prepared by a temperature programmed method and the various metal supported cerium oxide catalysts were prepared by an Impregnation method. The catalysts were characterized by the N2 physisorption, Co chemisorption, XRD, TEM and TPR. It was found that Mo2C and 0.2wt% Pt-40wt%, Ni/CeO2 catalysts had higher activity and stability than the Cu-Zn/Al203 above $260^{\circ}C$. Moreover, CO conversion of more than 85% was observed at $280{\sim}300^{\circ}C$. But all catalysts were deactivated during the thermal cycling runs. The results suggest that these catalysts are an attractive candidate for the alternative Cu-Zn/Al2O3 catalyst for fuel processor and hydrogen station applications.
Park, Young-Kwon;Noh, Sang Gyun;Cho, Kyu Sang;Jeon, Jong-Ki
Korean Chemical Engineering Research
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v.44
no.4
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pp.363-368
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2006
This study selected the optimal catalyst for the process of producing $C_9$-alcohol by hydrogenating $C_9$-aldehyde, and carried out an experiment in order to establish the operating condition for maximizing the yield of $C_9$-alcohol. The BET surface area and the specific area of copper were most excellent in $CuO/ZnO/Al_2O_3$ (60:30:10 wt%) catalyst produced using acetate as a precursor of copper and $Na_2CO_3$ as a precipitant, and the catalyst also showed the highest performance in $C_9$-aldehyde hydrogenation. Using a trickle bed reactor loaded with optimized catalyst, we attained 94.1 wt% yield of $C_9$-alcohol under the condition of $175^{\circ}C$, 800 psi and $WHSV=3hr^{-1}$. According to the result of comparing with other catalysts used in the hydrogenation of aldehyde, the catalyst showed similar performance to that of Ni/kieselghur and higher than that of $Cu-Ni-Cr-Na/Al_2O_3$ and $Ni-Mo/Al_2O_3$. According to the result of examining the stability of the catalyst through a long-term catalysis test, the yield of $C_9$-alcohol decreased slowly after around 72 hours due to the increasing production of high boiling-point byproducts.
$Al_2O_3$ has received wide attention with established use as a catalyst and growing application in structural or functional ceramic materials. On the other hand, the boehmite (AlO(OH)) obtained by sol-gel process has exhibited a decrease in surface area during phase transformation due to a decline in surface active site at high temperature. In this work, $Al_2O_3$-CuO/ZnO (ACZ) and $Al_2O_3$-CuO/CeO (ACC) composite materials were synthesized with aluminum isopropoxide, copper (II) nitrate hemi (pentahydrate), and cerium (III) nitrate hexahydrate or zinc (II) nitrate hexahydrate. Moreover, the Span 80 as the template block copolymer was added to the ACZ/ACC composition to make nano size particles and to keep increasing the surface area. The ACZ/ACC synthesized powders were characterized by Thermogravimetry-Differential Thermal analysis (TG/DTA), X-ray Diffractometer (XRD), Field-Emmision Scanning Electron Microscope (FE-SEM), Bruner-Emmett-Teller (BET) surface analysis and thermal electrical conductivity (ZEM-2:M8/L). An enhancement of surface area with the addition to Span 80 surfactant was observed in the ACZ powders from 105 $m^2$/g to 142 $m^2$/g, and the ACC powders from 103 $m^2$/g to 140 $m^2$/g, respectively.
Dimethyl ether(DME) was synthesized from synthesis gas by a one-step process in which a hybrid catalyst was used. The hybrid catalyst consisted of Cu-ZnO-$Al_2O_3$ for the methanol synthesis reaction and aluminum phosphate or $H_3PO_4$-modified $\gamma$-alumina for the methanol dehydration reaction. The prepared catalysts were characterized by XRD, BET, SEM, FT-IR and $NH_3$-TPD. From the XRD analysis, it was verified that the aluminum phosphate was successfully synthesized. The specific surface areas of the synthesized aluminum phosphates were varied with the ratio of P/Al. The hybrid catalyst in which P/Al ratio of the aluminum phosphate was 1.2 showed the highest CO conversion of 55% and DME selectivity of 70%. There was no remarkable decrease in catalytic activity with the phosphoric acid treatment of $\gamma$-alumina. However, when treated with concentrated phosphoric acid(85%), the catalytic activity and DME selectivity decreased.
Cho Wonihl;Choi Chang Woo;Baek YoungSoon;Row Kyung Ho
한국가스학회:학술대회논문집
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2005.10a
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pp.83-87
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2005
The kinetics of the direct synthesis of DME was studied under different conditions over a temperature range of $220\~280^{\circ}C$, syngas ratio $1.2\~ 3.0$ All experiment were carried out over hybrid catalyst, composed to a methanol synthesis catalyst (Cu/ZnO/$Al_2O_3$) and a dehydration Catalyst ($\gamma$-Al_2O_3$) The observed reaction rate qualitatively follows a Langmiur-Hinshellwood type of reaction mechanism. Such a mechanism is considered with three reaction, methanol synthesis, methanol dehydration and water gas shift reaction. From a surface reaction with dissociative adsorption of hydrogen, methanol and water, individual reaction rate was determined
Park, Young-Kwon;Park, Kwang-Cheon;Jeong, Kwang-Eun;Jeon, Jong-Ki;Ihm, Son-Ki;Lee, Dong-Keun
Applied Chemistry for Engineering
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v.8
no.1
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pp.140-145
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1997
Carbon dioxide hydrogenation reaction was carried out over hybrid catalyst composed of $Cu/ZnO/ZrO_2$, and MFI zeolites such as HZSM-5, H-Ga-Silicate and H-Fe-Silicate. The hybrid catalyst composed of $Cu/ZnO/ZrO_2$, catalyst and HZSM-5 showed the highest yield and selectivity to $C_2{^+}$ hydrocarbon, which seemed to be due to the largest amount of Br nsted acid sites. Higher yield to $C_2{^+}$ hydrocarbon was obtained over HZSM-5 with lower $SiO_2/Al_2O_3$ ratio and also with longer ion exchange time, which showed larger amount of Br nsted acid sites, respectively. When a metal ion was exchanged into HZSM-5, the highest yield to $C_2{^+}$ hydrocarbon was obtained with descending order $Ga/HZSM-5{\simeq}HZSM-5>Zn/HZSM-5$, i.e., with the amount of $Br\ddot{o}nsted$ acid sites.
Gold catalysts supported on metal-oxides were prepared by co-precipitation using the various metal nitrates and chloroauric acid as precursors, and effect of water addition on the catalytic activity in CO oxidation was investigated. Among the various supported gold catalysts, Au/$Co_{3}O_{4}$ and Au/ZnO catalysts showed the excellent activity for CO oxidation. Water in the reactant gas had a negative effect on the oxidation activity over Au/$Co_{3}O_{4}$ catalysts and a positive effect on that over Au/ZnO, which means the activity depends strongly on the nature of support. It was also confirmed that no significant change in the particle size of gold was observed after reaction both in dry and wet conditions. This fact suggested that the deactivated catalyst due to a carbonate species could be regenerated by water addition in the reactant gas.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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