Depending on the Bio-gas sources, main component gases of $CH_4$ and $CO_2$ are shown to be variously present in amounts. For the anaerobic digester, The concentration of $CH_4$ and $CO_2$ in the gases are 60~70 and 30~35 vol%. For the landfill gas, $CH_4$ and $CO_2$ are 40~60 and 40~60 vol%. For the food wastes, $CH_4$ and $CO_2$ are 60~80 and 20~40 vol%, respectively. In this study, maximum conversion rates of $CO_2$ were obtained from the variety of concentrations of $CH_4$ and $CO_2$ by the catalysts of reforming reactions. Moreover, in order to get maximum producing amount of synthetic gas, experimental studies were performed to optimize the reaction variables. On the basis of $CH_4$, 243 ml, R [$CH_4/(O2+CO_2)$] value were varied from 0.8 to 1.35, in the study of $CH_4$ and $CO_2$ reforming reactions. It was shown that the optimal results were obtained for 1.35 of R value. And also, at $850^{\circ}C$ and 1 atm, the production rate of synthetic gas was 90% and the conversion rates of $CH_4$ and $CO_2$ were higher than 99% and 90%, respectively.
Alloying degree is an important structural factor of PtRu catalysts for direct methanol fuel cells (DMFC). In this work, carbon supported PtRu catalysts were synthesized by reduction method using anhydrous ethanol as a solvent and $NaBH_4$ as a reducing agent. Using anhydrous ethanol as a solvent resulted in high alloying degree and good dispersion. The morphological structure and crystallanity of synthesized catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), high resolution transmission electron microscope (HR-TEM). CO stripping and methanol oxidation reaction were measured. Due to high alloying degree catalyst prepared in anhydrous ethanol, exhibited low onset potential for methanol oxidation and negative peak shift of CO oxidation than commercial sample. Consequently, samples, applying ethanol as a solvent, exhibited not only enhanced CO oxidation, but also increased methanol oxidation reaction (MOR) activity compared with commercial PtRu/C (40 wt%, E-tek) and 40 wt% PtRu/C prepared in water solution.
목질계 바이오매스는 조성분간의 결합이 치밀하고 높은 함량의 리그닌을 포함하여 전처리 공정이 필수적이다. 전처리 용매 중 테트라하이드로퓨란(THF)은 유기용매로 재사용이 가능하다는 장점이 있다. THF는 가격이 저렴하고 다양한 반응 조건에서 선택적으로 리그닌을 제거하고 물 혹은 이온성 액체와 공용매로 사용된다. 수산화 나트륨(Sodium hydroxide)은 바이오매스 내 ether결합을 파괴하여 리그닌을 우선적으로 용해시키며 셀룰로오스와 헤미셀룰로오스의 표면적을 확장시키는 역할을 한다. 본 연구에서는 NaOH/THF 공용매 전처리 공정을 적용하여 효과적 리그닌을 제거를 위한 전처리 특성을 파악하고 후속 공정인 산촉매 전환 공정을 통해 최적의 레불린산 전환 수율을 얻었다. 전처리 공정은 NaOH/THF 공용매 비율을 16가지 부피 비율로 수행되었으며 반응조건은 180℃에서 60분으로 고정하였다. 최적의 공용매 조건은 NaOH(5 wt%)/THF 공용매 90:10(v/v%)이였으며 76.8% 글루칸을 수득과 함께 90.1%의 리그닌을 제거하였다. 전처리 후속 공정인 산촉매 전환 공정은 반응시간 30~90분, 반응온도 160~200 ℃로 수행하였을 때, 산촉매 전환 공정의 최적 조건은 180 ℃에서 반응시간 60분이었며, 이 때의 레불린산 전환수율은 84.7%이다.
Toemen, Susilawati;Bakar, Wan Azelee Wan Abu;Ali, Rusmidah
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제35권8호
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pp.2349-2356
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2014
The recycling technology by the catalytic conversion is one of the most promising techniques for the $CO_2$ treatment of coal burning power plant flue gases. The conversion of $CO_2$ to valuable product of $CH_4$ can be used as a fuel to run the turbine for electricity generation. Through this technique, the amount of coal needed for the combustion in a gas turbine can be reduced as well as $CO_2$ emissions. Therefore, a series of catalysts based on cerium oxide doped with copper, nickel and manganese were prepared by impregnation method. From the characterization analysis, it showed that the prepared catalysts calcined at $400^{\circ}C$ were amorphous in structure with small particle size in the range below 100 nm. Meanwhile, the catalyst particles were aggregated and agglomerated with higher surface area of $286.70m^2g^{-1}$. By increasing the calcination temperature of catalysts to $1000^{\circ}C$, the particle sizes were getting bigger (> 100 nm) and having moderate crystallinity with lower surface area ($67.90m^2g^{-1}$). From the catalytic testing among all the prepared catalysts, Mn/Ce-75/$Al_2O_3$ calcined at $400^{\circ}C$ was assigned as the most potential catalyst which gave 49.05% and 56.79% $CO_2$ conversion at reaction temperature of $100^{\circ}C$ and $200^{\circ}C$, respectively.
이산화탄소의 농도를 줄이는 방법 중 하나로 전기화학을 이용하여 이산화탄소를 고부가 가치인 탄소로 전환하는 연구가 진행 중이다. 본 연구에서는 4.0 V, $600^{\circ}C$의 실험 조건에서 은, 니켈, 백금, 이리듐 전극을 사용하였다. 720분 동안 이산화탄소의 전환을 수행하였으며, 각 전극에서 생성된 탄소는 열중량 분석 및 XRD 분석을 수행하였다. 이산화탄소의 전환 및 생성 탄소의 양은 은, 백금, 니켈, 이리듐으로 나타났다. 열중량 분석을 통해 각 전극에서 생성된 탄소는 유사한 열 반응성을 가지며, XRD 분석을 통해 전극의 반응성에 따라 탄소의 결정성이 달라짐을 확인할 수 있었다. 은 전극은 전기화학적 전환 성능은 가장 높지만 약한 내구성을 보이며, 전극의 반응성 및 내구성을 고려하였을 때 백금이 4개의 재질 중에서 가장 적합함을 확인하였다.
The effect of Ce promotion over 1wt% $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ catalysts on the CO conversion and $CO_2$ selectivity was investigated in preferential CO oxidation (PrOx) to reduce the CO concentration less than 10 ppm in excess $H_2$ stream for polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC). Ce-promoted 1wt% $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ catalysts were prepared by incipient wetness impregnation method and the loading amount of Pt was fixed at 1wt%. The content of Ce promoter which has excellent oxygen storage and transfer capability due to the redox property was adjusted from 0 to 1.5wt%. Ce-promoted 1wt% $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ catalysts exhibit high CO conversion and $CO_2$ selectivity at low temperatures below $150^{\circ}C$ due to the improvement of reducibility of surface PtOx species compared with the 1wt% $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ catalyst without Ce addition. When Ce content was more than 1wt%, the catalytic activity was decreased at over $160^{\circ}C$ in PrOx because of competitive $H_2$ oxidation. As a result, 0.5wt% Ce is optimal content not only to achieve high catalytic activity and good stability at low temperatures below $150^{\circ}C$ in the presence of $CO_2$ and $H_2O$ but also to minimize the $H_2$ oxidation at high temperatures.
This study investigates the gasification of coal char by $CO_2$ under high pressures in a drop tube furnace(DTF). The rate constants are derived for the shrinking core model using the conventional method based on the set reactor conditions. The computational fluid dynamic(CFD) simulations adopting the rate constants revealed that the carbon conversion was much slower than the experimental results, especially under high temperature and high partial pressure of reactants. Three reasons were identified for the discrepancy: i) shorter reaction time because of the entry region for heating, ii) lower particle temperature by the endothermic reaction, and iii) lower partial pressure of $CO_2$ by its consumption. Therefore, the rate constants were corrected based on the actual reaction conditions of the char. The CFD results updated using the corrected rate constants well matched with the measured values. Such correction of reaction conditions in a DTF is essential in deriving rate constants for any char conversion models by $H_2O$ and $O_2$ as well as $CO_2$.
생물학적방법으로 이산화탄소를 에너지원인 메탄으로 전환하고자 hydrogenotrophic methanogen이 우점화된 실험실규모의 연속운전 반응기를 이용하여 수소의 주입비율과 EBCT에 따른 실험을 진행하였다. 수소와 이산화탄소의 주입비율을 4:1과 5:1(mol/mol)로 달리한 실험결과 두 조건 모두 주입된 수소가 대부분 소모되며 99% 이상의 전환율을 보였다. 이산화탄소의 경우 4:1에서는 $74.45{\pm}0.33$%, 5:1에서는 $95.8{\pm}10.7%$의 전환율로 이산화탄소를 모두 전환시키기 위해서는 양론식에 비해 더 많은 양의 수소가 필요한 것으로 확인되었다. 이는 hydrogenotrophic methanogen의 생장유지에 필요한 에너지원인 수소가 사용된 것에 기인한 것으로 사료된다. 체류시간별로 처리효율을 확인한 결과, 임계처리용량은 EBCT 3.3시간에서 수소(99.9%)와 이산화탄소(96.23%)의 안정적인 전환율을 보이며 $1.15{\pm}0.02m^3{\cdot}m^{-3}{\cdot}day^{-1}$의 메탄생산속도와 $2.01{\pm}0.04kg{\cdot}m^{-3}{\cdot}day^{-1}$의 이산화탄소 고정화속도를 나타내었다.
As the costs of carbon-footprinetd fuels grow continuously and simultaneously atmospheric carbon dioxide concentration increases, solar fuels are receiving growing attention as alternative clean energy carriers. These fuels include molecular hydrogen and hydrogen peroxide produced from water, and hydrocarbons converted from carbon dioxide. For high efficiency solar fuel production, not only light absorbers (oxide semiconductors, Si, inorganic complexes, etc) should absorb most sunlight, but also charge separation and interfacial charge transfers need to occur efficiently. With this in mind, this talk will introduce the fundamentals of solar fuel production and artificial photosynthesis, and then discuss in detail on photoelectrochemical (PEC) water splitting and CO2 conversion. This talk largely divides into two section: PEC water oxidation and PEC CO2 reduction. The former is very important for proton-coupled electron transfer to CO2. For this oxidation, a variety of oxide semiconductors have been tested including TiO2, ZnO, WO3, BiVO4, and Fe2O3. Although they are essentially capable of oxidizing water into molecular oxygen, the efficiency is very low primarily because of high overpotentials and slow kinetics. This challenge has been overcome by coupling with oxygen evolving catalysts (OECs) and/or doping donor elements. In the latter, surface-modified p-Si electrodes are fabricated to absorb visible light and catalyze the CO2 reduction. For modification, metal nanoparticles are electrodeposited on the p-Si and their PEC performance is compared.
본 연구에서는 고압조건에서 $SO_2$를 원소 황으로 전환하기 위한 촉매환원반응이 수행되었다. $SO_2$ 환원을 위한 촉매로 Sn-Zr계 금속복합산화물 촉매를 사용하였으며, 환원제로 CO가 사용되었다. 촉매환원반응성을 조사하기 위하여 반응온도, 반응물의 몰비([CO]/[$SO_2$]), 공간속도에 따른 $SO_2$ 전화율과 원소 황 수율 그리고 COS의 선택도를 상압조건과 20기압조건에서 비교되었다. 상압조건에서 $SO_2$ 전화율은 반응온도가 증가될수록 함께 증가되었으며, $CO/SO_2$ 몰비가 높을수록 증가되었다. 또한 $SO_2$ 전화율의 증가와 함께 COS의 선택도도 함께 증가되어, 원소 황 수율은 오히려 낮아졌다. 그러나 20 atm의 고압조건에서는 높은 $SO_2$ 전화율과 낮은 COS의 선택도가 얻어졌다. 이와 같은 결과는 높은 압력으로 인한 반응속도의 증가와 함께 생성된 원소 황이 응축되어 CO에 의한 COS 생성이 억제되었기 때문이라 판단된다. 이와 같은 결과로부터 $SO_2$ 촉매환원반응으로 높은 황 수율은 고압조건에서 더 유리하게 얻을 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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