아민 수용액을 이용한 CO2 포집 공정의 문제점은 재생에 따른 높은 에너지 요구량이다. 이러한 단점을 극복하기 위해서 본 연구에서는 디에틸렌트리아민(diethylenetriamine, DETA) 수용액에 이소프로판올(isopropanol, IPA)을 도입한 상분리 흡수제 적용에 따른 CO2 포집 특성을 고찰하였다. 20 wt% DETA 수용액에서 IPA 조성이 20 wt%를 이상이 되면 CO2를 흡수함에 따라 흡수제의 상이 CO2-농축상과 CO2-희박상으로 액-액 분리된다. 그 이유는 CO2와 DETA가 반응하여 형성된 염의 IPA에 대한 낮은 용해도 때문이다. DETA 수용액에서 IPA 조성이 증가하면 CO2-희박상의 부피에 대한 CO2-농축 상의 부피비가 증가하게 되고 이에 따라 CO2-희박상에서의 CO2 농축 정도가 높아지게 된다. 20 wt% DETA + IPA + 물 흡수제를 이용하여 흡수탑에서 CO2를 흡수한 결과 20 wt% DETA 수용액 흡수제에 비해 CO2 흡수능 및 흡수속도가 모두 높은 것으로 확인되었다. DETA + IPA + 물로 구성된 상분리 흡수제를 CO2 포집에 적용할 경우 상분리 따른 CO2 농축과 CO2-농축상의 부피 감소에 따른 재생에너지 저감을 기대할 수 있다.
The effect of temperature and absorption capacity on heat of reaction, which is one of the characteristic studies of $CO_2$ absorption, were investigated in a differential reaction calorimeter (DRC) by using piperazine (PZ) and 2-methylpiperazine (2-MPZ). For all absorbents, $CO_2$ loading capacity decreased with increasing the temperature, while the heat of reaction increased, it figured out that these had a linear correlation between $CO_2$ loading capacity and/or heat of reaction and the temperature. The heat of reaction of all absorbents increased with increasing $CO_2$ loading capacity, especially 2-MPZ rapidly increased at $70^{\circ}C$. The reason for increase in the heat of reaction was occurred the regeneration of $CO_2$, which is a reverse-reaction, simultaneously with the absorption.
화력발전소로부터 배출되는 이산화탄소를 분리하기 위하여 급수가 다른 아민을 혼합한 개선 흡수제를 개발하고자 하였다. 급수가 다른 1, 2, 3급 아민을 혼합한 후 이산화탄소 부분압에 따른 이산화탄소 흡수능을 조사하였다. 동일한 압력에서 이산화탄소 흡수능은 3DMA1P 30wt%>3DMA1P 27wt%+MEA 3wt%>3DMA1P 27wt%+DEA 3wt% 순으로 나타내었으며, 이는 3급인 3DMA1P에 2급인 DEA보다는 1급인 MEA를 혼합하는 것이 우수한 흡수능을 보이고 있다. 따라서 흡수능이 우수한 3급 아민에 흡수속도를 높이기 위하여 1급 아민을 혼합하는 것이 유리함을 알 수 있다. 최종적으로 준경험 기액 평형모델을 이용하여 실험 결과를 계산한 결과 실험치와 잘 일치하였다.
본 연구에서는 탄산화 반응을 이용하여 아민기를 가지는 다양한 친 이산화탄소 흡착제들을 모르타르에 적용함으로써 모르타르 내에 이산화탄소의 포집능을 증대시키는 연구를 하였다. 모르타르 내에 포집된 이산화탄소의 정도를 평가하기 위하여 열중량 분석, 페놀프탈레인법, FT-IR, XRD 및 FE-SEM의 분석법을 이용하여 연구를 진행하였다. 이산화탄소 흡착제를 사용하였을 때, 이산화탄소 흡수효율은 최대 58.5% 개선되었으며, 탄산화 깊이는 일반 모르타르에 비해 3배 더 증가하였다. 이는 대기 중의 이산화탄소가 친 이산화탄소 흡착제 수용액의 아민기와 반응하여 생성된 중탄산염 이온과 시멘트에서 용해되어 나온 칼슘 이온과 화학반응이 일어나면서 탄산칼슘의 형태로 모르타르 내에 저장된 것으로 확인되었다. 또한 함침에 의한 모르타르의 표면에 흡착제의 고정화는 이산화탄소의 흡착량을 증대시키는 것이 가능한 것으로 나타났다.
지구온난화 원인물질인 이산화탄소의 신규 흡수제로 serine 칼륨염을 제안하였고, serine 칼륨염의 이산화탄소 흡수특성을 monoethanolamine(MEA)의 결과와 비교하고 평가하였다. 비분산적외선 방식의 $CO_2$ 분석기를 장착한 스크리닝 장치와 흡수평형 측정장치를 이용하여 각 흡수제의 $CO_2$ 흡수/탈거 성능을 속도론적 양적으로 분석하였다. Serine 칼륨염의 유효 $CO_2$ 부하능은 0.425로써 MEA의 0.230보다 거의 두 배나 높았으며, cyclic capacity는 각각 0.354와 0.298로써 serine 칼륨염이 더 우수하였다. 한편 serine 칼륨염의 반응속도는 $CO_2$ 부하능이 0.1 이상에서 급격히 감소하여 MEA의 절반을 유지하였다. 흡수속도 증대를 위해 반응 촉진제로 plperazme과 tetraethylenepentamine을 흔합한 결과 각 경우 포화 $CO_2$ 부하능이 13.7%, 18.7% 증대되었다. Serine의 카르복실기에 서로 다른 종류의 금속을 치환하였을 때 ($Li^+,\;Na^+\;K^+$), serine 칼륨염의 $CO_2$ 흡수량이 나트륨염과 리튬염에 비해 각각 29.2%, 35.0% 높았다. 비슷한 기본구조를 가진 아미노산인 valine과 isoleucine 칼륨염의 흡수실험 결과, 벌키한 side group의 영향으로 인해 흡수속도가 serine 칼륨염에 비해 다소 느렸다. 반응 중 발생하는 침전과 이의 긍정적 이용 방법을 문헌에 근거하여 제안하였다.
화석연료 사용에 의한 이산화탄소의 증가는 지구온난화의 주요인으로, 세계적으로 배출량을 줄이려는 노력을 기울이고 있다. 알카놀아민 수용액을 이용한 흡수법은 산성가스를 제거하기 위하여 폭 넓게 사용되고 있고, 특히 배가스로부터 나오는 이산화탄소의 제거에 효과적인 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 알카놀아민 수용액을 사용하여 이산화탄소 흡수시에 나타나는 흡수특성을 연구하였다. 기/액 평형 실험 장치를 사용하여 이산화탄소의 평형분압(${P_{CO_2}}^*$)과 이산화탄소 최초 1회 주입 후 평형에 도달하는 시간을 측정하여 $60^{\circ}C$에서 각각 흡수 용량과 흡수 속도를 계산하였다. 실험 결과 MEA 10wt%에서의 흡수용량은 낮은 온도($40^{\circ}C$)에서 우수하였고, 평형부하 0.5부근에서 이산화탄소가 포화되었음을 알 수 있었다. 흡수제에 따른 흡수용량은 AMP>DEA>MEA, 흡수속도는 MEA>AMP>DEA. 순으로 나타났다. 따라서 가장 우수한 성능을 가진 흡수제를 선정하기 위해서는 흡수용량과 흡수속도를 동시에 고려해보아야 한다.
이산화탄소 포집을 위해 가장 일반적으로 이용되고 있는 방법은 알카놀아민인 모노에탄올아민(MEA) 용매를 이용한 가역적 화학흡수이다. 이러한 MEA 용매는 $CO_{2}$와 반응성이 우수한 반면 다른 흡수제에 비해 연소배가스에 포함되어 있는 이산화탄소, 산소 및 기타 산성가스들에 의한 흡수제의 성능저하, 부식 및 열화현상을 유발하는 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 정유공정의 스팀 리포밍공정으로부터 열화된 MEA 시료를 이용하여 연구되었다. 일반적으로 사용되는 흡수제인 MEA 용매와 열화된 용매의 성능을 비교 분석하였다. MEA 30 wt% 흡수제와 열화물(DP) 20 wt% + PZ 10 wt% 흡수제의 경우 흡수용량이 각각 $0.5365mol_{CO2}/mol_{absorbent}$와 $0.5939mol_{CO2}/mol_{absorbent}$로 증진제(PZ)에 의해 흡수능이 향상되었음을 확인하였다. 반면 흡수속도는 MEA 30 wt% 흡수제가 $1.1610kg_{f}/cm^2{\cdot}min$로 열화물(DP) 20 wt% + PZ 10 wt% 흡수제의 $0.5310kg_{f}/cm^2{\cdot}min$보다 높게 나타났으나, 열화물 30 wt% 단독으로 사용하였을 때 $0.3525kg_{f}/cm^2{\cdot}min$보다는 향상되었다. 따라서 적합한 증진제의 선정을 통해 열화물도 $CO_{2}$ 흡수제로서 재사용할 수 있다는 것을 확인하였다.
바이오 가스로부터 바이오 메탄을 생산하기 위해 물리흡수제 특성평가 및 $CO_2/CH_4$흡수 연구를 진행하였고, poly-propylene(PP) 중공사막 막접촉기에 적용해보았다. 물리흡수제 중 propylene carbonate (PC)는 PP 중공사막과 가장 높은 $58.3^{\circ}$ 접촉각을 보였고, 5 wt% PC를 물과 혼합할 경우 $90^{\circ}$ 이상의 접촉각이 관찰되었다. 또한 $CO_2$ 흡수실험에서 PC/물 혼합 흡수제는 물 흡수량(0.121 mmol/g) 보다 높은 0.148-0.157 mmol/g의 흡수량을 보이며, 막접촉기에 가장 적합한 물리흡수제로 선정되었다. PC/물 혼합 흡수제를 막접촉기에 적용 후 얻어진 $CO_2$ 제거율(98.0-97.8%)과 $CH_4$ 순도(98.5-98.3%)는 바이오 메탄으로서 매우 높은 가능성을 보여주었다. 하지만 PC/물 혼합 흡수제의 경우에는 물 흡수제와 비교하여 성능 변화가 매우 미비하였다. 이는 물보다 우수한 PC 흡수능과 함께 그에 따른 막접촉기 탈기 막 모듈 및 시스템 개선과 공급 유량 조절을 통해 $CH_4$ 손실 최소화 등 공정 최적화가 필요한 것으로 분석된다.
화학흡수법은 $CO_2$와 $H_2S$와 같은 산성가스를 분리 회수하기 위한 유리한 방법으로 제시되어 왔다. 그러나, 이 방법은 열화에 의해 아민의 분해가 일어나고, 부식이나 오염과 같은 운전상의 문제들을 가지고 있다. 따라서, 본 연구에서는 AMP의 흡수능 향상을 위하여 사용하는 첨가제(HMDA, MDEA, piperazine)가 함께 존재하는 AMP 수용액에 대하여 온도(120, 160, $200^{\circ}C$)와 시간(30, 20, 7일간)에 따른 열화현상을 관찰하였다. $CO_2$와 $H_2S$를 각각 흡수시킨 AMP는 $120^{\circ}C$에서 30일간 경과시 순수 AMP에 비하여 105% 23% 더 열화되며, 첨가제 모두 온도 증가에 따라 급격히 열화되어 그 농도가 크게 감소하였다. $CO_2$를 흡수시킨 AMP 수용액의 경우 각 첨가제의 열화되는 양은 HMDA > piperazine > MDEA 순으로 나타나 MDEA가 열화에 가장 안정적임을 알 수 있었다.
도시가로수의 탄소흡수원 기능을 평가하기 위하여 가로수로 흔히 식재되는 9개 수종을 선정하여 수종별 탄소저장량과 연간 이산화탄소 흡수량을 산정하여 비교하였다. 수종별로 가로수 식재현황을 고려하여 대상지를 선정하고 흉고직경과 수령을 측정하였으며, 활엽수와 침엽수 상대생장식을 활용하여 가로수의 탄소저장량과 생장속도, 연간 이산화탄소 흡수량을 산정하였다. 튤립나무, 메타세쿼이아, 양버즘나무가 빠른 생장속도를, 벚나무, 은행나무, 느티나무, 회화나무, 단풍나무는 중간의 생장속도를, 소나무는 느린 생장속도를 가진 그룹으로 분류되었고, 속성수의 경우 전정관리와 환경요인의 영향을 크게 받는 것으로 평가되었다. 조사한 9개 대표수종의 1 그루당 평균 탄소저장량은 205kgC/tree로, 수종에 따라 최대 518kgC/tree(튤립나무)에서 최소 41kgC/tree(소나무)를 나타냈다. 또한, 수종별로 생장 전년에 걸쳐 수목 1 그루가 흡수한 이산화탄소량은 연간 평균 $7.6{\sim}99.1kgCO_2$/tree/y 의 범위로, 튤립나무의 흡수량이 가장 높고 메타세쿼이아, 양버즘나무의 순이었으며, 소나무가 가장 낮았다. 대표수종의 연간 이산화탄소 흡수량을 기초로 추정한 경기도 전체 도시 가로수의 연간 이산화탄소 흡수량은 경기도의 산림이 흡수하는 이산화탄소량의 약 0.67% 정도로 매우 작은 것으로 평가되었다. 그러나, 경기도에서는 매년 산림이 감소하고 시가화면적이 확대되고 있어 도심 내 탄소흡수원 확대는 점점 중요해질 것으로 보이며, 도심 내에서 수목은 열섬현상을 완화시키고 건물 냉난방에너지를 절감시킴으로써 간접적으로 이산화탄소 배출을 감소시키는 기능 또한 매우 중요한 의미를 가지고 있어 보다 다기능적인 관리가 이루어질 필요가 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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