본 연구에서는 대량으로 배출되는 이산화탄소를 고정화하기 위해서 lab 규모의 3 L 광생물 반응기(1)를 bench 규모의 40 L와 pilot 규모의 188 L로 스케일-업 했을 때 이산화탄소의 고정화 특성을 살펴보았다. 균체성장속도 즉, $CO_2$ 고정화 속도는 광생물 반응기가 스케일-업 됨에 따라 감소하였으며, 단위면적당 $CO_2$ 고정화 양은 40 L 광생물 반응기에서 530 g $CO_2$/$m^2$-day으로 가장 높았다. 반면, 총 $CO_2$ 고정화양은 반응기의 용량이 커짐에 따라 증가하였으며, 188 L 광생물 반응기에서 28.05 g $CO_2$/day를 얻었다. 광생물 반응기의 운전에 있어서 $CO_2$ 고정화속도의 향상은 단위면적당 $CO_2$ 고정화 양 및 총 $CO_2$ 고정화양을 증가시킨다. $CO_2$ 고정화속도에 영향을 미치는 운전인자 중에 가장 중요한 것은 광원으로 반응기의 스케일-업시 광원의 개수 및 배열을 조절함으로써 용량이 커짐에 따라 저감되는 $CO_2$ 고정화속도를 증가시킬 수 있었다. 또한 향후 스케일-업된 광생물 반응기에서의 물질전달 현상에 관한 연구를 동반함으로써 보다 높은 $CO_2$ 고정화속도를 얻을 수 있을 것으로 판단된다.
본 논문은 페로니켈 슬래그를 이용하여 간접적으로 $CO_2$를 고정화시키는 기술에 대한 연구를 하였으며, 효율적으로 Mg를 추출하여 제조된 $Mg(OH)_2$의 $CO_2$ 고정화 최적 조건을 제시하고자 하였다. 실험 결과, 최적의 추출조건은 1 M $H_2SO_4$, 반응온도 333 K이었으며, 용출액에 NaOH를 첨가하여 pH값을 8까지 높일 경우, 침전물은 $Fe_2O_3$로 확인되었다. 또한 pH 값이 11까지 높아질 때, 그 성분은 $Mg(OH)_2$로 나타났다. 이렇게 제조된 $Mg(OH)_2$ slurry 용액을 $CO_2$ 고정화실험에서 준 2차 탄산화반응 모델을 통해 적용한 결과, 반응온도 및 초기 $CO_2$분압에 따라 초기 $CO_2$의 고정화 속도를 증진할 수 있는 반면 반응온도가 323 K 이상 높아질 경우, 고정화속도가 감소하는 것으로 나타났다. 또한 $CO_2$ 고정화반응 시 이온을 조사한 결과, $CO_2$를 고정화 할 수 있는 최적의 pH 조건으로 8.38 이상 유지해야 할 것으로 판단되었다. 종합적으로 본 연구에서는 페로니켈 슬래그를 이용하여 $CO_2$를 고정화하기 위한 최적의 조건을 도출하였으며, 향후 $CO_2$를 고정화 하기 위한 연구의 기초자료로 활용할 수 있을 것으로 판단된다.
수직 관형 반응기(기포탑)에서 담수성 미세조류인 Chlorella HA-1의 $CO_2$고정화 특성을 조사하였다. Chlorella HA-1의 배양액은 균체 자체에 의한 음영효과(self-shading effect)로 균체의 농도가 증가하면 빛의 투과 깊이는 급격하게 감소하는 것으로 밝혀졌다. 기포탑 반응기에서의 균체 생산성은 반응기의 직경에 반비례하여 가장 작은 직경 2 cm 반응기에서 균체 생산성과 $CO_2$고정화 속도가 각각 1.097 g/1와 1048 g CO$_2/\m^2$-day로 가장 높았다. 그러나 직경 2 cm 반응기의 경우 photoinhibition현상이 나타났으며 그 결과 최종 균체 농도는 직경 3.5cm반응기의 7.84g/l에 비해 30%낮은 5.65g/l이었다. 기포탑 반응기의 직경이 2 cm이상이면 $CO_2$ 고정화 속도가 급격하게 떨어지는 것으로 밝혀졌다. 이와 같은 $CO_2$ 고정화 속도의 감소는 광합성에 필요한 빛이 반응기 내부로 충분히 전달되지 않아 대부분의 미세조류가 $CO_2$ 고정화에 빛을 효율적으로 활용할 수 없었기 때문으로 생각된다. 기포탑 반응기에 공급하는 $CO_2$가스 유량을 증가시키면 미세조류의 생산성이 높아졌으며 반응기의 직경이 커질수록 생산성의 상승 효과는 뚜렷하였다. 이와 같은 균체의 생산성 향상은 균체가 명-암영역으로 활발하게 이동하여 빛의 활용 효율을 높일 수 있었기 때문으로 생각된다. 따라서 반응기내 미세조류가 명-암 영역으로 활발하게 이동하도록 하는 장치 또는 운전기술의 적용이 필요함을 보여준다.
이산화탄소의 광물고정화는 자연계의 풍화 작용을 모사한 것으로 매우 안정한 반응이지만 반응 속도가 매우 느리다. 이러한 반응 속도 증가를 위하여 광물의 전처리가 필요하다. 본 연구에서는 이산화탄소 광물고정화 속도 증가를 위한 두 가지의 전처리 방법을 소개하고 고정화 효율 증가를 확인하였다. 열적전처리는 $630^{\circ}C$에서 행해지는데, 이는 이산화탄소가 고정화되는 것을 방해하는 사문석 분자 내의 -OH기의 제거한다. FT-IR 피크를 통해 -OH기가 제거되는 것을 확인할 수 있다. 화학적전처리는 사문석 내의 주요 광물고정화 성분인 마그네슘 성분을 $75^{\circ}C$의 추출 온도에서 황산을 이용하여 추출해내는 것이다. 황산의 수소이온이 사문석 내의 결합을 약화시켜 마그네슘이 추출되도록 한다. 이는 ICP-AES와 XRF를 통하여 추출량을 확인하였다. 전처리가 끝난 사문석을 이용하여 이산화탄소 광물고정화 반응을 진행시 열적전처리의 경우 43%의 이산화탄소 고정화 효율을 나타내는데, 전처리를 하지 않았을 때 27%의 효율에 비하여 증가하였음을 확인하였다. 하지만 이 경우 많은 에너지가 소비된다는 단점이 있다. 화학적 전처리의 경우 열적전처리에 비해 45 atm, $25^{\circ}C$라는 비교적 온화한 조건에서 진행되는데, 이산화탄소 고정화 효율도 전처리 전인 24%에서 42%까지 상승하는 것을 확인할 수 있다.
광합성 미생물의 고농도 배양에 의한 이산화탄소 고정능에 대한 기초 연구로써 관형 광생물반응기를 이용하여 이산화탄소 조성 및 초기균체농도에 따른 성장 경향을 보았다 배지의 pH가 지어되고 있는 조건하에서 20% 이산화탄소 혼합공기가 공급되는 조건에서도 성장이 이루어졌다 $45.5{\mu}E/m^2{\cdot}s$의 광강도에서 5% 이산화탄소 혼합공기 조성과 0.45 g/L의 초기균체농도에서 성장속도가 가장 우수하였으며, 비성장속도는 0.0258 $h^{-1}$를 나타냈고, 단위 시간당 균체생성량은 0.278 g/L . day 이다. 관형 반응기에서 최대균체농도는 2.03 g/L 까지 배양되었다. 배양된 균체의 원소성분분석을 통하여 Synechocystis PCC 6803의 분자식은 $C_{1.0}H_{2.022}N_{0.194}O_{0.443}S_{0.002}$로 계산되었고, 이산화탄소 고정화속도는 0.482g-$C0_2/L$ . day의 결과를 얻었다.
현재의 값비싼 광생물반응기를 대체하기 위하여 비닐백을 소재로 한 보급형 광생물반응기를 개발하고자 본 연구를 실시하였다. 앞선 연구에서 Spirulina platensis NIES 39의 최적배양조건을 확립하였으며, 이를 토대로 하여 이산화탄소 고정화 연구를 실시하였다. 이산화탄소 농도 및 유속에 따른 성장은 10% $CO_2$, 0.1 vvm의 조건에서 가장 높은 2.677 g/L의 건조균체량을 나타냈으며, 이산화탄소 고정화량($F_{CO_2}$)은 4.056 g ${\cdot}{CO_2}$/L, 이산화탄소 고정화속도($R_{CO_2}$)는 0.312 g $CO_2$/L/day로 나타났다. 반면, 이산화탄소 고정화 효율($FE_{CO_2}$)의 경우 5% $CO_2$, 0.1 vvm의 조건에서 나타난 데이터에 비해서 그 절반 수준인 52.372%를 나타내었다. 그리고 빛의 유무에 따른 이산화탄소 주입효과를 알아본 결과, 빛이 있는 조건에서 약 3 h 주기로 10 min간 주입하는 조건이 가장 우수한 성장 및 이산화탄소 고정화를 한 것으로 나타났으며, 빛이 없을 때는 이산화탄소 주입이 무의미하다는 결론을 얻을 수 있었다.
광합성 미생물을 이용하여 $CO_2$를 항산화성 카로티노이드를 다량 함유하고 있는 바이오매스로 전환하는 새로운 방법의 생물학적 $CO_2$ 저감 기술이 제시되었다. 본 연구에서 담수 녹색 미세 조류인 Haematococcus pluvialis가 광합성 미생물로 사용되었으며, 이 균주는 녹색의 성장 세포에서 적색의 포낭 세포로 전환될 때 2차 카로티노이드인 astaxanthin을 세포 내에 다량 축적하는 것으로 알려졌다. 균주의 이러한 특성을 이용하여 $CO_2$가 연속적으로 공급되는 광 반응기에서 자가 영양 배양 방식으로 $CO_2$ 고정화 및 그것을 통한 astaxanthin 생산 연구가 수행되었다. 녹색 성장 세포의 성장은 5% $CO_2$ 공급 환경 및 기본 NIES-C 배지에서 최대로 이루어졌다. 적색 포낭 세포로 효과적인 전환을 위해 5% $CO_2$ 주입과 강한 빛 조사로 이루어진 자가 영양 유도법을 적용하였으며, 이 공정을 통해 $9.6mg/L{\cdot}day$의 astaxanthin 생산성을 획득하였다. 이때 astaxanthin으로 전환되는 $CO_2$의 균주 내 고정화 속도는 $27.8mg/L{\cdot}day$로 나타났다. 본 연구를 통해 제시된 H. pluvialis를 이용한 자가 영양 배양, 유도 공정은 $CO_2$ 고정화뿐만 아니라 고부가 생리 물질 생산기능을 겸비하여 새로운 $CO_2$ 저감기술로 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
바이오디젤은 동식물성 기름과 메탄올의 트랜스에스테르화 반응에 의해 생산되는 지방산메틸에스테르(FAME, fatty acid methyl esters)로서, 트랜스에스테르화 공정에는 KOH, NaOH, $NaOCH_3$등의 균질계 화학촉매를 이용한 방법, 무촉매 공정인 초임계 메탄올 이용 방법, 그리고 효소촉매를 이용한 방법이 있다. 초임계 공정은 에너지 소비와 장치비가 커서 경제성이 떨어지는 것으로 보고되며 화학촉매 공정은 반응 효율이 높다는 장점을 가지고 있지만, 반응 및 정제단계가 복잡하고 정제과정에 폐수를 발생시키는 문제점을 가지고 있다. 고정화 효소를 사용하는 효소 공정은 에너지 비용의 절감, 후 처리 공정의 단순화, 고 순도의 글리세롤을 얻을 수 있는 장점이 있지만, 반응 속도가 느리고 효소 가격이 비싸다는 단점이 있어 현재까지 상업화되지 못하고 있다. 반응속도가 높고 재사용이 가능한 효소 촉매 공정 개발을 위해 본 연구에서는 Candida rugosa, Rizhopus oryzae 2종을 실리카에 동시 고정화하였다. 고정화 Lipase의 제조는 실리카겔을 과산화수소를 이용하여 전처리를 하고 Acetone과 3-APTES의 혼합용액을 첨가한 후 실리카겔과 (silanization)을 진행 하였다. 그리고 glutaraldehyde를 첨가 하여 공유 결합을 형성 한 후에 증류수를 사용하여 실리카겔을 회수하여 lipase(Rizhopus oryzae, Candida rugosa 10% 용액)를 고정화 하였다. 고정화 효소의 효소 활성을 측정한 결과 3000-3500 Unit(${\mu}mol/g{\cdot}min$)으로 측정되었다. 제조된 고정화 효소를 이용하여 Canola Oil을 바이오디젤로 전환하는 실험을 진행하였으며 생성물로부터 고정화 효소를 분리한 후에 상층의 에스테르층을 취하여 수세한 뒤 원심분리하여 FAME 함량을 측정한 결과 83%의 바이오디젤을 얻을 수 있었다. 그리고 효소 촉매 트랜스에스테르화 반응의 Enzyme, Water, Methanol 투입량의 반응 변수들에 대하여 반응표면분석법(Response Surface Methodology)을 적용하여 최적 반응조건을 도출하는 연구를 수행하였다.
Spirulina platensis NIES 39의 최적 배양 조건을 확립하고자 본 연구에서는 여러 광원에 따른 균체의 생장양상을 확인하여 보았다. 이를 기반으로 형광등 및 LED 광생물반응기를 개발하여 균체농도 증가, 이산화탄소 고정화속도 및 효율, 클로로필 생산에 대한 연구를 수행하였다. 배양에 공급되는 이산화탄소 농도 및 유속은 명 조건에서 약 4 h 주기로 10 min간 5% $CO_2$, 0.1 vvm임이 확인되었다. 내부조사형 형광등 광원 및 저전력형 SMD 타입 적색광 LED 광생물반응기는 최대 배양 건조 균체량이 1.411 g/L를 넘지 못하였지만, 조도를 높인 파워형 적색광 LED (색온도 12000 K)에서는 최대 건조 균체량이 1.758 g/L가 되었다. 이 경우 이산화탄소 고정화 속도 및 효율 또한 증가되었다. 총 클로로필 생산량은 균체량 증가에 비례하여 증가하였지만, 건조균체질량당 생산량은 청색광 LED조건(색온도 7500 K)에서 더 높은 수치를 보여주었다. 그리고 최대 균체생장조건(DCW)에서 이산화탄소 농도는 주입량(5% $CO_2/Air$, v/v) 대비 유실률은 0.15% 이내로 확인되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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