메탄(CH4)이 유출되는 관정 주변에서 토양(비포화대) 가스 모니터링과 자료 해석 방법을 제시하고자 토양 가스의 성분변화를 약 3일간 측정하였다. 이를 위해서 포항 지역의 시험 관정 2개(TB2, TB3)의 주변 1 m 이내에서 방사상으로 토양 가스를 채취하고 현장에서 CO2, CH4, N2, O2의 농도를 분석하였다. TB2의 관정 정두(wellhead)에서 30 cm 떨어진 지점에서 CO2 플럭스도 측정하였다. 아울러 TB2 관정 정두의 가스 시료와 대기 시료도 채취하여 분석하였다. 모니터링 마지막 날 채취한 시료는 실험실에서 CO2의 탄소동위원소(δ13CCO2)를 분석하였다. 서로 12.7 m 떨어져 있는 두 시험 관정 중 TB3는 시멘팅이 되어 있고, TB2는 시멘팅이 되어 있지 않았다. 생지구화학 반응 기반(process-based) 해석을 적용한 결과, 비포화대 가스의 CO2, O2, N2 농도와 N2/O2 의 변화는 모두 CH4의 산화를 지시하는 선과 가스의 용해에 의한 농도의 변화를 지시하는 선 사이에 위치하고 있었다. 또한 TB2 정두에서 측정된 CH4은 대기의 CH4에 비해서 5.2배 높은 값을 나타나고 있었다. 시멘팅이 되어 있지 않은 관정(TB2) 주변 비포화대에서 나타난 높은 CO2 농도(평균 1.148%)는 CH4의 산화에 의해 증가한 것으로 판단된다. 반면, 시멘팅이 된 관정(TB3) 주변의 비포화대 CO2는 상대적으로 낮은 농도(0.136%)를 나타내고 있었다. 따라서 CH4가 산출되는 관정의 주변 토양가스(CO2 포함)는 관정의 완결 상태(시멘팅)에 크게 영향을 받는 것으로 판단된다. 본 연구는 천연가스 개발 관정 주변 토양의 환경 모니터링을 위한 전략 수립에 활용될 수 있으며, CO2 지중저장을 위한 주입정 및 관측정 주변 누출 감시에 활용될 수 있다. 또한 본 연구의 방법은 천연가스 저장소, 유류 오염 토양의 모니터링에 활용 가치가 있다.
New diamineplatinum(Ⅱ) complexes of cyclohexylidenemalonate (chm) ligand, A2Pt(OOC)2C=C(CH2)4CH2 (1, A2=ethylenediamine (en); 2, A2=propylenediamine (pn); 3, A=NH3; 4, A=isopropylamine (ipa)) have been prepared. Their oxidation with H2O2 has led to the corresponding dihydroxoplatinum(Ⅳ) complexes: cis, cis, trans-A2Pt((OOC)2C=C(CH2)4CH2)(OH)2 (5, A2=en; 6, A2=pn; 7, A=NH3; 8, A=ipa). The title complexes have been characterized by means of various spectroscopies and X-ray crystallography. 5 crystallizes in the monoclinic space group P21/a (Z=4) with a=12.098(7) Å, b=9.552(2) Å, c=16.258(4) Å, β=98.03(5)° and V=1860(1) Å3. The structure was refined to R=0.074. The local geometry around platinum atom is approximately octahedral with each hydroxide group in trans position. These platinum complexes are stable in aqueous solution. Pt(Ⅳ) complexes are readily reduced to the corresponding Pt(Ⅱ) complexes by ascorbic acid.
Compost is widely used as an organic additive to improve the bioremediation of diesel-contaminated soil. In this study, the effects of compost amendment on the remediation performance, functional genes, and bacterial community are evaluated during the bioremediation of diesel-contaminated soils with various ratios of compost (0-20%, w/w). The study reveals that the diesel removal efficiency, soil enzyme (dehydrogenase and urease) activity, soil CH4 oxidation potential, and soil N2O reduction potential have a positive correlation with the compost amendment (p < 0.05). The ratios of denitrifying genes (nosZI, cnorB and qnorB) to 16S rRNA genes each show a positive correlation with compost amendment, whereas the ratio of the CH4-oxidizing gene (pmoA) to the 16S rRNA genes shows a negative correlation. Interestingly, the genera Acidibacter, Blastochloris, Erythrobacter, Hyphomicrobium, Marinobacter, Parvibaculum, Pseudoxanthomonas, and Terrimonas are strongly associated with diesel degradation, and have a strong positive correlation with soil CH4 oxidation potential. Meanwhile, the genera Atopostipes, Bacillus, Halomonas, Oblitimonas, Pusillimonas, Truepera, and Wenahouziangella are found to be strongly associated with soil N2O reduction potential. These results provide useful data for developing technologies that improve diesel removal efficiency while minimizing greenhouse gas emissions in the bioremediation process of diesel-contaminated soil.
Vanadium-incorporated aluminophosphate molecular sieve $VO^{2+}-SAPO-5$ was studied by electron spin resonance (ESR) and electron spin echo modulation (ESEM) spectroscopies to determine the vanadium structure and interaction with various adsorbate molecules. It was found that the main species at low concentration of vanadium is a monomeric vanadium units in square pyramidal or distorted octahedral coordination, both in oxidation state (IV) for the calcined hydrated material and in oxidation state (V) for the calcined material. After calcinations in $O_2$ and exposure to moisture, only species A is observed with reduced intensities. It is suggested as a $VO(H_2O)_3^{2+}$ complex coordinated to two framework oxygen bonded aluminum. When calcined, hydrated $VO^{2+}-}SAPO-5$ is dehydrated at elevated temperature, a species loses its water ligands and transforms to $VO^{2+}$ ions coordinated to two framework oxygens (species B). Species B reduces its intensity, significantly after treatment with $O_2\;at\;600^{\circ}C$ for 5 h, thus suggesting oxidation of $V^{4+}\;to\;V^{5+}$. When dehydrated $VO^{2+}-SAPO-5$ contacts with $D_2O$ at room temperature, the EPR signal of species A is observed. Thus species assumed as a $VO^{2+}(O_f)_2(D_2O)_3$, by considering two framework oxygens. Adsorption of deuterated ethanol, propanol on dehydrated $VO^{2+}_{-}SAPO-5$ result in another new vanadium species E and F, respectively, which are identified as a $VO^{2+}-(CH_3CH_2OD)_3,\;VO^{2+}-(CH_3CH_2CH_2OD)_2$ complex. When deuterated benzene is adsorbed on dehydrated $VO^{2+}-SAPO-5$, another new vanadium species G, identified as a $VO^{2+}-(C_6D_6)$ is observed. Possible coordination geometries of these various complexes are discussed.
The Near-Edge X-ray Absorption Fine Structure (NEXAFS) technique and Differential Scanning Calorimetry (DSC) were utilized to investigate the reaction of CH4 and O2 on the MoO3/SiO2 catalyst. The NEXAFS results showed that the stoichiometry of the molybdenum oxide catalyst supported on silica was MoO3. MoO3 was reduced to MoO2 when the catalyst was exposed to CH4 at 773 K. NEXAFS results confirm that lattice oxygen is directly related to the process of CH4 oxidation which takes place on the surface of MoO3/SiO2 catalysts. DSC results show that the structure of MoO3 changes around 573 K and this structural change seems to improve the migration of oxygen in the lattice.
Characteristics of a plasma reactor for partial oxidation of methane, especially focused on the role and effectiveness of plasma chemistry, are investigated. Partial oxidation of methane is investigated using a rotating arc which is a three dimensional version of a typical gliding arc. Three different modes of operation were found. Each mode shows different reforming performance. The reason for the difference is due to the difference in relative role of thermal and plasma chemistry in overall process. A mode with high temperature results higher methane conversion and hydrogen selectivity in contrast to the mode with lower temperature where poor methane conversion and higher selectivity of $C_2$ species are observed. In this way, we can confirm that by controlling characteristic of process or controlling relative strength of plasma chemistry and thermal chemistry, it is possible to map an optimal condition of reforming process by rotating arc.
Characteristics of a plasma reactor for partial oxidation of methane, especially focused on the role and effectiveness of plasma chemistry, is investigated. Partial oxidation of methane is investigated using a rotating arc which is a three dimensional version of a typical glidingarc. The rotating arc has both the characteristics of equilibrium and non-equilibrium plasma. Non-equilibrium characteristics of the rotating gliding arc can be increased by rotating an elongated arc string attached at both the tip of inner electrode and the edge of outer electrode. In this way, plasma chemistry can be enhanced and hydrogen selectivity can reach almost 100% that is much higher than thermal equilibrium condition. As a result, the present study enables the strategic approach of the plasma reforming process by means of appropriate reactor design to maximize plasma effect and resulting in maximized reaction efficiency.
이 논문은 폴리에틸렌 필름을 염소처리해서 부분방전에 대한 내산화폭성 및 염소처리필름과 ${\gamma}$선조사 필름의 분자운동에 대해 조사한 것이다. 1. 열소처리한 PE 필름의 표면을 연마해서 C-Cl 이 10 $\mu$m깊이까지 분포하고 있음을 알았다. 2. 염소화가 진전하면 결정화도가 감소하며 가교가 발생한다. 3. 염소화 PE는 부분 방전에 의해 생기는 오존의 산화를 억제하고, 자신은 결합했던 염소를 잃는다. 4. 염소처리를 행하며 PE 의 CH2 주쇄의 운동인 ${\gamma}$ 흡수가 염소치환에 의해 감소한다.
The catalytic oxidations of several cycloolefins in $CH_2Cl_2$ were been investigated using Mn(III)-, Fe(III)-porphyrin complexes as a catalyst and sodium hypochlorite as a terminal oxidant. Porphyrins were $(p-CH_3O)TTP,\;(p-CH_3)TTP,$ TPP, (p-F)TPP, (p-Cl)TPP and $(F_{20})TPP$ (TPP = tetraphenylporphyrin), and olefins were cyclopentene, cyclohexene and cycloheptene. The substrate conversion yield was discussed according to the substituent effects of metalloporphyrin. The conversion yield of substrate by changing the substituent of TPP increased in the order of $p-CH_3O$ < $p-CH_3$ < H < p-F < p-Cl, which was consistent with the sequence of $4{\sigma}$ values of TPP. The conversion of cycloalkene followed the order of $C_5\;<\;C_6\;<\;C_7$.
Nanomaterials have considerable potential to solve several key challenges in various electrochemical devices, such as fuel cells. However, the use of nanoparticles in high-temperature devices like solid-oxide fuel cells (SOFCs) is considered problematic because the nanostructured surface typically prepared by deposition techniques may easily coarsen and thus deactivate, especially when used in high-temperature redox conditions. Herein we report the synthesis of a self-regenerated Pd metal nanoparticle on the perovskite oxide anode surface for SOFCs that exhibit self-recovery from their degradation in redox cycle and $CH_4$ fuel running. Using Pd-doped perovskite, $La(Sr)Fe(Mn,Pd)O_3$, as an anode, fairly high maximum power densities of 0.5 and $0.2cm^{-2}$ were achieved at 1,073 K in $H_2$ and $CH_4$ respectively, despite using thick electrolyte support-type cell. Long-term stability was also examined in $CH_4$ and the redox cycle, when the anode is exposed to air. The cell with Pd-doped perovskite anode had high tolerance against re-oxidation and recovered the behavior of anodic performance from catalytic degradation. This recovery of power density can be explained by the surface segregation of Pd nanoparticles, which are self-recovered via re-oxidation and reduction. In addition, self-recovery of the anode by oxidation treatment was confirmed by X-ray diffraction (XRD) and scanning electron microscopy (SEM).
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[게시일 2004년 10월 1일]
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