Spent fuel decladding device and dry voloxidizer is to separate the spent pellet from spent fuel rod cut by 250mm and to convert the spent pellet into powder form for reuse and/or disposal of the spent fuel. There are two methods in decladding and voloxidation of spent fuel, that is, wet method with chemical material and dry method with mechanical device. In this study, to examine the fuel rod decladding process and the pellet voloxidation process, the devices for the spent fuel decladding and the pellet voloxidation with dry method are developed. The decladding machine is designed to separate pellets from fuel rod by slitting device. And, the voloxidizer is designed to convert the spent pellet which is ceramic form into powder form by oxidation using the multi step mesh, vibrator, and air in the high temperature environment. The result of this study, such as operation condition et., will be utilized in the design of the machine for demonstration.
Voloxidation is a process for converting $UO_2$ into $U_3O_8$ while removing some volatile products in spent fuels (SF). Various oxidative gas conditions including air and mixture of Ar and $O_2$ could be adopted for the process. The gas flows into a reactor under high temperature ($>500^{\circ}C$) and components of SF are reacted with the gas. SF is composed of various components such as actinides, lanthanides, and alkali metals. Therefore, it is of significance to understand their behavior during the reactions for process development. However, due to the limit of available experiments, phase diagram analysis should be preceded. TPP diagram is constructed with respect to temperature-pressure-pressure. It shows a stable phase depending on partial pressures of gas components as well as temperature. In this work, we investigated TPP diagrams for actinides, lanthanides and other oxides to determine stable oxide forms under different gas conditions. The results would be used to set up a material balance under a pyroprocessing scheme of SF and compare the gas conditions for the optimization of fission products removal.
A new methodology, the crack-spallation model, has been developed to analyze gas-solid reactions dominated by crack growth inside of the solid reactant and spallation phenomena. The new model physically represents three processes of the reaction progress: (1) diffusion of gas reactant through pores; (2) growth of product particle in pores; and (3) crack and spallation of solid reactant. The validation of this method has been conducted by comparison of results obtained in an experiment for oxidation of $UO_2$ and the shrinking core model. The reaction progress evaluated by the crack-spallation model shows better agreement with the experimental data than that evaluated by the shrinking core model. To understand the trigger point during the reaction progress, a detailed analysis has been conducted. A parametric study also has been performed to determine mass diffusivities of the gas reactant and volume increase constants of the product particles. This method can be appropriately applied to the gas-solid reaction based on the crack and spallation phenomena such as the voloxidation process.
Metal oxides are known as stable materials during a thermal treatment. However, some oxides are readily evaporated at high temperatures. A voloxidation process is a head-end process for a pyroprocessing dealing with spent nuclear fuels (SF). In SFs, fission productions are in the form of oxides and some of them would be evaporated during the voloxidation process. Therefore, it is of importance to analyse the vapor pressures of metal oxides so that the material flows throughout the pyroprocessing could be estimated. In this work, vapor pressures of relevant metal oxides were calculated and presented to draw a baseline on the material flow of the pyroprocessing.
고연소도 경수로사용후핵연료를 이용하여 voloxidation 및 소결 열처리 공정으로부터 세슘의 시간에 따른 방출 거동을 실험적으로 평가하였다. 사용후핵연료 voloxidation 공정에서는 fragment 형태의 시편을 사용하여 최대 $1,500^{\circ}C$의 산화 및 환원 분위기에 따른 세슘 방출 거동을 상호 비교하였으며, 소결 공정에서는 압분체를 이용하여 4% H2/Ar 환원분위기 에서 열처리 온도 변화에 따른 세슘방출 특성 변화를 분석하였다. 산화 분위기에서 fragment 형태의 사용후핵연료로부터 세슘 방출 온도 구간은 $800{\circ}C{\sim}1,200^{\circ}C$였으며, 환원 분위기에서 압분체로부터 방출 온도 구간은 $1,100{\circ}C{\sim}1,400^{\circ}C$로서, 산화에 의한 사용후핵 연료의 분말화가 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 아울러 사용후핵 연료로부터 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 주요 인자는 사용후핵 연료내 세슘 화합물의 화학적 형태뿐만 아니라 결정립 및 핵연료 표면으로의 확산 속도에 지배를 받음을 알 수 있었다.
파이로 공정은 고속로와의 연계성과 핵확산 저항성 등의 장점으로 최근 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정은 전체적으로 습식과정을 배제하고 고온에서 진행되는 건식 기술들에 바탕을 두고 있다. 전기화학적 이론에 기초한 파이로 공정은 전처리 공정이 필요하며 고온 휘발산화 공정이 전해환원 공정의 전처리 공정으로 개발되고 있다. 다양한 기체 조건들이 고온 휘발산화 공정에 적용가능하며 이 과정에서 Cs의 거동의 이해는 전체 파이로 공정에서 폐기물 특성과 열부하 해석을 위해 중요한 요소이다. 본 연구에서는 Cs-Te-O 시스템에 대해 반응 평형을 기준으로 기체-고체 반응 거동을 해석함으로서 기체조건에 따른 화학성분들의 변화를 계산하였다. $Cs_2TeO_3$와 $Cs_2TeO_4$에 대해 Tpp 도표를 통해 화합물을 선정하였으며 산화분위기에서는 상대적으로 안정적임을 확인하였으며 고온 환원 분위기에서는 Cs와 Te가 모두 휘발 제거될 수 있음을 보였다. 본 연구는 파이로 공정의 첫 화학적 분배가 발생되는 휘발산화 공정에서 Cs 거동을 예측할 수 있는 기초 자료를 제공하였으며 전체 공정의 물질수지 등에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
A kinetic model for the oxidation of a $UO_2$ pellet to $U_3O_8$ powder has been suggested by considering the mass transfer and the diffusion of oxygen molecules. The kinetic parameters were estimated by a fitting of the experimental data. The activation energies for the chemical reaction and the product layer diffusion were calculated from the kinetic model. The oxidation conversion of a $UO_2$ pellet was simulated at various operating conditions. The suggested model explains the oxidation behavior of $UO_2$ well.
사용후핵연료의 건식 재가공을 위한 핵연료 원격 제조공정중 분말제조를 위한 산화 및 OREOX(산화 환원공정)열처리 공정으로부터 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C$ 핵분열기체의 방출거동을 정량적으로 평가하였다. 특히 사용후핵연료의 평균 연소도가 $27,000{\sim}65,000\;MWd/tU$ 범위내에서 연소도 변화에 따른 핵분열기체의 방출 분율은 측정한 실험결과와 ORIGEN 코드로부터 계산된 초기 inventory를 상호 비교하여 구하였다. $500^{\circ}C$ 1차 산화공정(voloxidation)에서 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C(^{14}CO_2)$의 시간에 따른 방출거동은 $UO_2$ 핵연료의 $U_3O_8$으로의 분말화 정도와 밀접한 관련이 있는 것으로 보이며, 입계(grain-boundary)에 분포된 핵분열기체가 대부분 방출되는 것으로 여겨진다. 산화분말을 이용한 OREOX 공정으로부터 핵분열기체의 높은 방출율은 $700^{\circ}C$의 환원공정에서 온도 증가에 의한 기체 확산 및 $UO_2$으로의 환원에 의한 U 원자 이동성 증가에 의존하며 주로 inter-grain 및 intra-grain에 분포된 핵분열기체가 방출된 것으로 판단된다. 일차 산화공정시 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C$ 핵분열기체의 방출 분율은 핵 연료 연소도가 증가함에 따라 높게 나타났고 방출 분율 범위는 총 inventory의 $6{\sim}12%$정도며, 산화분말의 OREOX 공정처리시 잔류 핵분열기체 대부분이 방출되는 것으로 보인다. 아울러 사용후핵 연료로부터 핵분열기체의 제거를 위해서는 고온 환원분위기보다는 산화에 의한 분말화가 더 효과적인 것으로 여겨진다.
The dry pulverizing/Mixing device is used to deal with the spent fuels for the safe disposal. The separated pellets from hulls by a slitting device are put and oxidized from UO$_2$ solid pellet to U$_3$O$\_$8/ powder in the device. The device have been developed based on a voloxidation method which is one of several dry de-cladding methods. We have benchmarked dry de-cladding methods, analyzed applicability to the advanced spent fuel management process, integrated and compared several configuration, and finally derived detailed specifications proper to requirements for the device. Also, thermal characteristics of the device such as thermal stress and strain have been analyzed by the commercial software, 1-DEAS, and the reliability of the results have been verified by the KOLAS(Korea Laboratory Accreditation Scheme). The UO$_2$ solid pellets are put in the device which has a capacity of 20 kgHM per a batch, heated up about 600$^{\circ}C$ in the air environment. Then, the UO$_2$ solid pellets are oxidized into the U$_3$O$\_$8/ powder, and the powder is collected in a special vessel. The device has been designed and developed as fellows: the multi-staged fine hole meshes are used to reduce the size of the powder gradually, heat and air(oxygen) are supplied continuously to reduce the reaction time, and slight vibration effect are applied to collect powder cling to the device.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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