The steam reformer for hydrogen production from methane is studied by a numerical method. Langmuir- Hinshelwood model is incorporated for catalytic surface reactions, and the pseudo-homogeneous model is used to take into account local equilibrium phenomena between a catalyst and bulk gas. Dominant chemical reactions are Steam Reforming (SR) reaction, Water-Gas Shift (WGS) reaction, and Direct Steam Reforming (DSR) reaction. The numerical results are validated with experimental results at the same operating conditions. Using the validated code, parametric study has been numerically performed in view of the steam reformer performance. As increasing a wall temperature, the fuel conversion increases due to the high heat transfer rate. When Steam to Carbon Ratio (SCR) increases, the concentration of carbon monoxide decreases since WGS reaction becomes more active. When increasing Gas Hourly Space Velocity (GHSV), the fuel conversion decreases due to the heat transfer limitation and the low residence time. The reactor shape effects are also investigated. The length and radius of cylindrical reactors are changed at the same catalyst volume. The longer steam reformer is, the better steam reformer performs. However, system energy efficiency decreases due to the large pressure drop.
Nickel fiber mat was investigated as a potential structured catalyst for steam reforming of biogas in the temperature range of $600-700^{\circ}C$. The activity of as-received catalyst was very low owing to the smooth surface of fibers. Pretreatment of the catalyst by oxidation followed by reduction under methane partial oxidation condition significantly improved the catalytic activity, although degradation of the activity was found during the reaction due to oxidation and sintering. This deactivation was retarded by supplying additional hydrogen in the inlet gases or by coating $CeO_2$ over the catalyst surfaces.
It is of great importance to predict operating parameter characteristics of an integrated fuel processor by the increased life-time and system performance. In this study, computational analysis is performed to gain fundamental insights on transport phenomena and chemical reactions in reformer which consists of preheating, steam reforming, and water gas shift reaction beds. Also, a top-fired burner locates inside of the reforming system. The combustor is providing thermal energy necessary for the steam reforming bed which is a endothermic catalytic reactor. Two-dimensional numerical model of the integrated fuel processing system is introduced for the analysis of heat and mass transport phenomena as well as surface kinetics and catalytic process. A kinetic model was developed and then computational results were compared with the experimental data available in the literature. Subsequently, parameter study using the validated steam methane reforming model was conducted by considering operating parameters, i.e. steam to carbon ratio and temperature.
Kim, Dong-Wun;Kim, Kwang-Dae;Seo, Hyun-Ook;Dey, Nilay Kumar;Kim, Myoung-Joo;Kim, Young-Dok;Lim, Dong-Chan;Lee, Kyu-Hwan
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2011년도 제40회 동계학술대회 초록집
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pp.443-443
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2011
Atomic layer deposition (ALD) was used to deposit $TiO_2$ on Ni particles, and changes in the catalytic activity of Ni for $CO_2$ reforming of methane (CRM) were studied. In the presence of $TiO_2$ islands on Ni surfaces, the onset temperature of the CRM reaction was lower than that of bare Ni. During the CRM reaction, carbon was deposited on the surface, reducing the catalytic activity of the surface, but $TiO_2$ was able to remove the carbon deposits from the surface. When the Ni surface was completely covered with $TiO_2$, catalytic activity disappeared, indicating that tuning of $TiO_2$ coverage on Ni is important for maximizing the activity of the CRM reaction.
The activities of Ni(20wt%)/$La_2O_3$, Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$, and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst for $CO_2$ reforming of $CH_4$ were investigated in a fixed bed flow reactor under atmospheric condition. Catalyst characterization using XRD, TEM, SEM, BET analysis were also conducted. The catalytic activity of Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst has relatively superior to that of Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$ and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst. The good activity of Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst seems to depend on reduced $Ni^{\circ}$ phases of NiO($\rightarrow$ Ni + O), $LaNiO_3$($\rightarrow$$Ni+La_2O_3$), Ni crystalline phases, and decoration of Ni phases by lanthanum species is also an important factor. Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$ and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst due to surface acidity resulted in the deposition of wisker type and encapsulate carbon on the surface of catalyst, but Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst did not show carbon on the surface of catalyst up to 8.5hr reaction.
니켈 촉매 상에서 에탄의 수증기 개질 반응과 수성가스 전환반응 반응에 대한 반응속도 데이터를 얻기 위하여 반응온도와 반응물의 분압을 변화시키면서 반응 실험을 수행하였다. 반응속도 데이터를 사용하여 거듭제곱 속도식 모델(power law kinetic model)과 랭미어-힌쉘우드 모델(Langmuir-Hinshelwood model)의 매개변수를 구하였다. 또한 반응 속도 모델식을 적용하여 PRO/II를 이용한 공정 모사를 통해서 에탄의 수증기 개질 반응기 사이징(sizing)을 수행하였다. 에탄을 반응물로 하여 수증기 개질 반응을 수행한 결과, 단순한 거듭제곱 속도식 모델보다 표면반응에 의하여 반응속도가 결정되는 랭미어-힌쉘우드 모델이 보다 적합하였고, 수성가스 전환반응에 대한 반응속도식은 거듭제곱 속도식 모델이 적합함을 보였다. PRO/II 시뮬레이션을 통해서 수소 생산량에 필요한 반응기의 크기를 결정할 수 있었다.
메탄의 수증기 개질 반응에서 Ni 기반 촉매에 귀금속 Ru 및 Pd을 조촉매로 첨가하여 촉매의 활성 및 수소 생산에 미치는 영향을 분석하였다. 합성된 촉매는 허니컴 구조의 금속 모노리스 구조체 표면에 코팅하여 수증기 메탄 개질 반응을 수행하였다. 촉매의 특성은 XRD, TPR 및 SEM으로 분석하였으며 개질 반응 후 가스를 포집하여 GC로 조성을 분석한 후 메탄의 전환율, 수소 수율 및 CO 선택도를 측정하였다. 0.5 wt%의 Ru 첨가는 Ni의 환원 특성을 개선하였고, 99.91%의 메탄 전환율로 향상된 촉매 활성을 나타내었다. 또한, 다양한 공정 조건에 따른 반응 특성을 분석하였으며, 800 ℃의 반응 온도, 10000 h-1 이하의 공간속도(GHSV), 3 이상의 H2O와 CH4의 비(S/C)에서 90% 이상의 메탄 전환율과 3.3 이상의 수소 수율을 얻을 수 있었다.
Steam reforming of LPG was investigated over spc-Ni/MgAl catalyst in a temperature range of $600{\sim}850^{\circ}C$, feed molar ratio of $H_2O/C=1.0{\sim}3.0$, space velocity of $10,000{\sim}90,000h^{-1}$ and at atmospheric pressure. spc-Ni/MgAl catalyst was prepared by a co-precipitation method, whereas Ni/MgO and $Ni/Al_2O_3$ catalysts were prepared by an incipient wetness method. The characteristics of catalysts were analyzed by N2 Physisorption, CO chemisorption, XRD, TOF-SIMS, SEM and TEM techniques. The Ni/MgO and $Ni/Al_2O_3$ catalysts were deactivated by the formation of carbon. However, the spc-Ni/MgAl catalyst showed higher conversion and $H_2$ selectivity than the other catalysts, even though carbon was formed on the surface of the catalyst during the reaction under the tested reaction conditions.
The methanol partial oxidation using commercial $CuO/ZnO/Al_2O_3$ catalysts in a plug flow reactor was studied in the temperature range of $200{\sim}250^{\circ}C$ at atmospheric pressure, It was achieved the high activities by Cu-based catalysts and the selectivity of $CO_2$/$H_2$ was 100% when $O_2$ was fully convened. The reactivity changes and their hysteresis with increasing/decreasing temperatures were observed due to the chemical state differences between the oxidation and the reduction on the Cu surface, It was suggested as the two-step reaction: the complete oxidation and the following steam reforming for methanol, which was indicated by the distributions of final products vs. the residence time. In addition, the complete oxidation step was shown to be extremely fast and the total reaction rate can be controlled by the steam reforming reaction.
The use of biogas as an energy source reduces the chance of possible emission of two greenhouse gases, $CH_4$ and $CO_2$, into the atmosphere at the same time. Its nature of being a reproducible energy source makes its use even more attractive. This research if for the hydrogen production through the steam reforming of the biogas. The biogas utilized 3D-IR matrix burner in which the surface combustion is applied. The nickel catalyst was used inside a reformer. Parametric screening studies were achieved as Steam/Carbon ratio, biogas component ratio, Space velocity and Reformer temperature. When the condition of Steam/Carbon ratio, $CH_4/CO_2$ ratio, Space velocity and Refomer temperature were 3.25, 60%:40%, 19.32L/$g{\cdot}hr$ and $700^{\circ}C$ respectively, the hydrogen concentration and methane conversion rate were showed maximum values. Under the condition mentioned above, $H_2$ concentration was 73.9% and methane conversion rate was 98.9%.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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