The materials composed of the 3d series transition metals are introduced into the hydrocarbon steam-reforming reaction in order to enhance the $H_2$ production and abruptly depress the catalytic deactivation resulting from the strong sintering between the Ni component and the ${\gamma}-Al_2O_3$ support. The conventional impregnation method is used to synthesize the Ni/3d series metal/${\gamma}-Al_2O_3$ materials through the sequentially loading Ni source and the 3d series metal (Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Cu, and Zn) sources onto the ${\gamma}-Al_2O_3$ support. The Mnloaded material exhibits a significantly higher reforming reactivity than the conventional Ni/${\gamma}-Al_2O_3$ and the other Ni/3d series metal/${\gamma}-Al_2O_3$ materials. Particularly the addition of Mn selectively improves the $H_2$ product selectivity by eliminating the formation of $CH_4$ and CO. The $H_2$ production is maximized at a value of 95% over Ni(0.3)/Mn(0.3)/${\gamma}-Al_2O_4$(1.0) with a butane conversion of 100% above $750^{\circ}C$ for up to 55 h.
Lauan sawdust was gasified by steam reforming for hydrogen production from biomass waste. The fixed bed gasification reactor with 1m height and 10.2 cm diameter was utilized for the analysis of temperature and catalysts effect. Steam was injected to the gasification reactor for the steam reforming effect. Lauan sawdust was mixed with potassium carbonate, sodium carbonate, calcium carbonate, sodium carbonate + potassium carbonate and magnesium carbonate + calcium carbonate catalysts of constant mass fraction of 8:2 which was injected to the fixed gasification equipment. The compositions of production gas of gasification reaction were analyzed at the temperature range from $400^{\circ}C$ to $700^{\circ}C$. Fractions of hydrogen, methane and carbon monoxide gas in the production gas increased when catalysts were used. Fractions of hydrogen, methane and carbon monoxide gas were increased with increasing temperature. The highest hydrogen yield was obtained with sodium carbonate catalyst.
Arregi, Aitor;Lopez, Gartzen;Amutio, Maider;Barbarias, Itsaso;Santamaria, Laura;Bilbao, Javier;Olazar, Martin
Journal of Industrial and Engineering Chemistry
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v.68
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pp.69-78
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2018
A study has been carried out of the regenerability of a commercial Ni catalyst used in the steam reforming of the volatiles from biomass pyrolysis (gases and bio-oil), determining the evolution of the reaction indices (conversion, product yields and $H_2$ production) in successive reaction-regeneration cycles. The causes of catalyst deactivation (coke deposition and Ni sintering) have been ascertained characterizing the deactivated and regenerated catalysts by TPO, TEM, TPR and XRD. Catalyst activity is not fully recovered by coke combustion in the first cycles due to the irreversible deactivation by Ni sintering, but the catalyst reaches a pseudo-stable state beyond the fourth cycle, reproducing its behaviour in subsequent cycles.
In this study, synthesized Ni/CexZr1-xO2 catalysts were coated on the surface of honeycomb metalic monoliths to investigate catalytic activity in steam reforming of methane reactions. Supports with varying Ce/Zr ratios were synthesized to observe their behavior in the reforming reaction, and catalysts with Ni contents ranging from 5 wt% to 20 wt% were prepared to analyze the effect of Ni loading contents on catalytic activity. The catalysts were characterized by XRD, BET, TPR, and SEM. The TPR analysis indicated the formation of Ni-Ce-Zr oxide with a strong interaction between the active metal Ni and CeO2-ZrO2 support. The 15 wt% Ni/Ce0.80Zr0.20O2 catalyst exhibited the highest activity and stability in the steam reforming of methane reaction. Catalysts with enhanced activity and stability were synthesized by manufacturing composite materials using excellent oxygen storage and donor properties of CeO2 and the thermal properties of ZrO2.
LEE, DEUK KI;LEE, SANG SOO;SEO, DONG JOO;YOON, WANG LAI
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.26
no.5
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pp.445-452
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2015
A tubular packed bed reactor for the steam-$CO_2$ combined reforming of natural gas to produce the synthesis gas of a target $H_2/CO$ ratio 2.0 was simulated. The effects of the reactor dimension, the feed gas composition, and the gas feeding temperature upon the possibility of coke formation across the catalyst bed were investigated. For this purpose, 2-dimensional heterogeneous reactor model was used to determine the local gas concentrations and temperatures over the catalyst bed. The thermodynamic potential distribution of coke formation was determined by comparing the extent of reaction with the equilibrium constant given by the reaction, $CH_4+2CO{\Leftrightarrow}3C+2H_2O$. The simulation showed that catalysts packed in the central region nearer the entrance of the reactor were more prone to coking because of the regional characteristics of lower temperature, lower concentration of $H_2O$, and higher concentration of CO. With the higher feeding temperature, the feed gas composition of the increased $H_2O$ and correspondingly decreased $CO_2$, or the decrease in the reactor diameter, the volume fraction of the catalyst bed subsequent to coking could be diminished. Throughout the simulation, reactor dimension and reaction condition for coking-free operation were suggested.
Fixed-bed reactor Computational Fluid Dynamics (CFD) simulation of methanol steam reforming reaction was performed using the intrinsic kinetic data of the copper-impregnated hydrotalcite catalyst. The activation energy of the copper hydrotalcite catalyst obtained from the previous study results was 97.4 kJ/mol, and the pre-exponential was 5.904 × 1010. Process simulation was performed using the calculated values and showed a similar tendency to the experimental results. And the conversion rate according to the change of the reaction temperature (200 - 450 ℃) and the molar ratio of methanol and water was observed using the intrinsic kinetic data. In addition, mass and heat transfer phenomena analysis of a commercial reactor (I.D. 0.05 - 0.1m, Length 1m) was predicted through axial 2D Symmetry simulation using the power law model of the above kinetic constants.
Ni catalyst (Ni: 15 wt%) supported on precalcined SiO2 has been investigated in reforming reactions of methane to synthesis gas. The catalyst exhibited fairly good activity and stability in partial oxidation of methane (POM), whereas it deactivated in steam reforming of methane (SRM). Pulse reaction results of CH4, O2, and CH4/O2 revealed that Ni/SiO2 has high capability to dissociate methane. The results also revealed that both CH4 and O2 are activated on the surface of metallic Ni, and then surface carbon species react with adsorbed oxygen to produce CO and CO2 depending on the bond strength of the oxygen species on the catalyst surface.
Journal of the Korean Society for Precision Engineering
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v.28
no.1
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pp.108-114
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2011
Steam reformer was organized with steam reforming process and CO removing process. The steam reforming process needed high temperature, 600~900 $^{\circ}C$, for catalytic-reaction which was extract of hydrogen from steam and hydrocarbon. The effects of the evaporator configuration on its heat transfer characteristics were investigated both experimentally and numerically to pursue the miniaturization. In this study, three configurations were considered where the different structures were tested; empty, embossing and mesh filled. For the comparison of heat transfer performance of shape evaporator disk, numerical analysis using SC-Tetra code and experiment were carried out. In case of reformer system design, it should be considered heat transfer rate, differential pressure and fluid flow direction.
For a natural gas steam reforming, comparative studies of the performance in a conventional packed-bed reactor and a membrane reactor, a new conceptual reactor consisting of a reactor with series of hydrogen separation membranes, have been performed. Based on experimental kinetics reported by Xu and Froment, a process simulation model was developed with Aspen $HYSYS^{(R)}$, a commercial process simulator, and effects of various operating conditions like temperature, $H_2$ permeance, and Ar sweep gas flow rate on the performance in a membrane reactor were investigated in terms of reactant conversion and $H_2$ yield enhancement showing improved $H_2$ yield and methane conversion in a membrane reactor. In addition, a preliminary cost estimation focusing on natural gas consumption to supply heat required for the system was carried out and feasibility of possible cost savings in a membrane reactor was assessed with a cost saving of 10.94% in a membrane reactor.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.17
no.4
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pp.403-408
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2006
The plate reformer consisting of combustion chamber and reforming chamber for 25 kW MCFC stack has been operated and computational fluid dynamics was applied to estimate reactions and thermal fluid behavior in the reformer. The methane air 2-stage reaction was assumed in the combustion chamber, and three step steam reforming reactions were included in the calculation. Flow uniformity, reaction rate and species distribution, and temperature distribution were analyzed. In particular, temperature distribution was compared with the measurements to show good agreement in the combustion chamber, however, inappropriate agreement in the reformer chamber.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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