본 연구에서는 Pt/V/TiO2 촉매 제조 시, V 담지 함량에 따른 NH3-SCO (selective catalytic oxidation) 반응 활성을 비교하였다. NH3 전환율 및 N2 선택성을 모두 고려하였을 때, V이 2 wt% 담지된 촉매에서 가장 우수한 성능을 나타내었다. 이에 따라 물리/화학적 특성과 반응활성과의 상관관계를 확인하였을 때, 격자산소종의 증가 및 (V3+ + VM4+) 비율의 증가가 활성인자임을 확인하였다. 또한 가장 우수한 촉매를 이용하여 SO2 내구성 실험을 진행하였을 때, 고농도의 SO2가 주입되더라도 영향이 미미함을 확인하였다.
V2O5-TiO2 catalysts were prepared by various methods. V2O5-TiO2 were prepared by sol-gel method with different drying conditions (aerogel and xerogel), and V2O5 supported on TiO2 obtained by sol-gel method with precipitation-deposition method and impregnation method. The performance of the V2O5-TiO2 catalysts was investigated for the selective oxidation of hydrogen sulfide in the stream containing both ammonia and excess water. All the catalysts showed good dispersion of vanadium and they had high H2S conversion with no or little production of sulfur dioxide. The V2O5-TiO2 aerogel catalyst prepared by sol-gel method with drying under super critical condition had the highest surface area which led to better catalytic activity compared to those by other synthesis methods.
Nile blue와 sodium periodate의 산화반응에서 촉매로 작용하는 rhodium(Ⅲ) 이온의 농도변화에 따른 형광세기를 측정하여 rhodium(Ⅲ) 이온을 정량하는 방법에 대하여 연구하였다. 반응계의 pH, nile blue, sodium periodate, trioctylphosphine oxide(TOPO)의 농??및 온도가 반응속도에 주는 영향을 조사하였다. 최적 실험조건에서 rhodium(Ⅲ) 이온의 직선범위는 100ng/mL~0.1ng/mL 이었고 검출한계는 0.01ng/mL이었다. 또한 본 방법으로 Rh(Ⅲ)이온을 정량할 때의 일부 방해이온 효과에 대해서도 조사하였다.
산업현장에서 배출되는 저온($150{\sim}250^{\circ}C$)의 배기가스에 포함된 질소산화물($NO_x$)을 제거하기 위한 공정으로써 산화 촉매와 암모니아 SCR 공정을 복합시킨 fast SCR 탈질공정에 대한 실험적인 연구가 수행되었다. Fast SCR 탈질공정을 위해서는 산화촉매를 이용 NO를 $NO_2$로 전환하는 것이 요구된다. 산화촉매 부피(Oxidation Catalyst Volume, OCV)에 따른 NO 전환율을 실험적으로 확인하였다. OCV 563000 h, 375000 h, 281000 h 각 경우에 NO 전환율은 37% : 45% : 51%이었다. 온도에 따른 fast SCR 탈질효율은 $NO_2/NO_x$ 비율 45%일 때 가장 높았다. $NO_2/NO_x$ 비율 45%, 온도 $200{\sim}250^{\circ}C$ 및 공간속도 $10000{\sim}30000h^{-1}$에서 standard SCR과 fast SCR 탈질효율을 비교한 결과, standard SCR은 공간속도 에 따라 온도별로 차이를 보였으나 fast SCR은 차이를 보이지 않았다. Fast SCR 반응을 고려한 탈질운전에서 공간속도 $10000h^{-1}$에서의 촉매부피와 비교하여 공간속도 $30000h^{-1}$으로 운전할 경우, NH3 SCR 촉매부피를 50% 이상 줄일 수 있음을 알 수 있었다.
The technique of $NH_3$ SCR (selective catalytic reduction) assisted by plasma oxidation has been applied to a 2,000 cc diesel engine. The present combined $deNO_x$ process consists of two steps. The first step is that about 50% of emitted NO from the engine is oxidized to $NO_2$ in a plasma oxidation process. The second step is that NO and $NO_2$ are simultaneously reduced to $N_2$ in the $NH_3$ SCR process. The engine test results showed that the $deNO_x$ rates of the present combined process are higher than those of conventional SCR process by 20%. Such a high performance of the combined process is noticeable especially, when the exhaust temperature are relatively low, i.e., $170-220^{\circ}C$. To provide a feasibility of the present technique the effects of operating conditions, such as an electrical input energy, an exhaust gas temperature, an initial NO concentration, and the amount of hydrocarbon addition, were discussed.
본 연구는 암모니아와 물이 함께 존재하는 황화수소를 선택적 산화 반응을 통해 원소 황의 형태로 제거하는 기상 촉매 공정의 개발에 관한 것이다. 최적의 촉매를 개발하기 위해 여러 가지 금속산화물에 대한 반응성 실험 결과 $Fe_2O_3/SiO_2$ 촉매가 $240{\sim}280^{\circ}C$의 온도 범위에서 90% 이상의 $H_2S$ 전화율과 아주 낮은 $SO_2$ 방출을 나타내어 실제 공정에 적용하기에 가장 적합하였다. $Fe_2O_3/SiO_2$ 촉매 상에서 황화수소의 선택적 산화 반응에 대한 메커니즘 규명을 위하여 반응 온도, $O_2/H_2S$ 몰 비, 암모니아와 수증기의 분압이 촉매 활성에 미치는 영향에 관하여 고찰하였다. 전화율은 반응 온도가 $260^{\circ}C$에서 최대값을 보였고, $280^{\circ}C$ 이상에서는 전화율과 원소 황의 선택도가 모두 감소하는 경향을 나타내었다. $O_2/H_2S$ 비가 0.5에서 4로 증가하면 전화율이 증가하였으나 선택도는 크게 감소하였다. 암모니아 분압이 증가하면 전화율이 증가하고 $SO_2$ 발생은 감소하였으며 원소 황의 선택도가 증가하였다. 수증기가 함께 존재하면 전화율과 원소 황의 선택도는 감소하고, ATS의 선택도가 증가하였다.
공침-액상산화법으로 $Cu-CeO_2$ 촉매를 제조하여 선택적 산화반응에 대한 활성을 실험적으로 고찰하였다. $Cu-CeO_2$ 촉매는 일산화탄소의 선택적 산화반응에 우수한 활성을 보였으나, 구리의 담지량과 촉매 활성 사이의 일정한 상관관계를 찾을 수 없었다. 또한 구리의 담지량이 증가함에 따라 $CeO_2$의 세공 구조가 변하는 것을 확인할 수 있었으며 이는 Cu와 $CeO_2$가 고용체를 형성하기 때문으로 확인되었다. 촉매 전처리인 환원처리를 통한 Cu와 $CeO_2$의 고용체 형성이 촉매의 일산화탄소의 선택적 산화반응에 대한 활성을 증가시켰다.
The most desirable diesel oxidation catalyst (DOC) should have the properties of oxidizing CO, HC and SOF effectively at low exhaust gas temperature while minimizing the formation of sulfate at high exhaust gas temperature. Precious metals such as platinum and palladium have been known to be sufficiently active for oxidizing SOF and also to have high activity for the oxidation of sulfur dioxide $(SO_2)$ to sulfur trioxide $(SO_3)$. There is a need to develop a highly selective catalyst which can promote the oxidation SOF efficiently, on the other hand, suppress the oxidation of $SO_2$. In this study, a Pt-V catalyst was prepared by impregnating platinum and vanadium onto a Ti-Si wash coated ceramic monolith substrate. A prepared Pt-V catalytic converter was installed on a heavy duty diesel engine and the effect of fuel sulfur on particulate matter (PM) of heavy duty diesel engine was measured. The effect of fuel sulfur on PM of Pt-V was also compared with that of a commercialized Pt catalyst currently being used in some of the heavy duty diesel engines in advanced countries. Only 1 $\sim$ 3% of sulfur in the diesel fuel was converted to sulfate in PM for the engine without catalyst, but almost 100% of sulfur conversion was achieved for the engine with Pt catalyst at maximum loading condition. In the case of Pt-V catalyst, there was no big difference in conversion with the base engine even at maximum loading condition. The reason of SOF increase according to the increase of suflate emission was identified as the washing off effect of bound water in sulfate.
수열법으로 티타늄과 지르코늄이 함유된 MFI형 제올라이트를 조제하고, X선 회절법, FT-IR 및 $^{29}Si$ MAS NMR 분석을 수행하여 티타늄 및 지르코늄의 제올라이트 격자구조 내로의 도입을 검토하였다. 또한 벤젠 수산화반응과 n-hexane 산화반응을 촉매의 특성 검토를 위한 시험반응으로 이용하였다. 순수한 티타니아와 지르코니아 분말은 이들 반응에 대하여 전혀 활성을 나타내지 못하였으나, 티타늄 및 지르코늄 함유 제올라이트 촉매는 두 반응에 대하여 공히 높은 활성을 보였다. 이들 촉매의 활성은 사용한 용매의 종류에 의해 크게 영향을 받았으며, 전환율은 제올라이트 중의 티타늄과 지르코늄 함량의 증가와 더불어 증가하였다.
As the environmental regulation of vehicle emission is strengthened, investigations for $NO_x$ and PM reduction strategies are popularly conducted. Two current available technologies for continuous $NO_x$ reduction onboard diesel vehicles are Selective Catalytic Reduction (SCR) using aqueous urea and lean $NO_x$ trap (LNT) catalysts. The experiments were conducted to investigate the $NO_x$ reduction performance of SCR system which can control the ratio of $NO/NO_2$, temperature and SV(space velocity), and the model gas was used which is similar to a diesel exhaust gas. The maximum reduction efficiency is indicated when the $NO:NO_2$ ratio is 1:1 and the SV is 30,000 $h^{-1}$ in $300^{\circ}C$. Generally, ammonia slip from SCR reactors are rooted to incomplete conversion of $NH_3$ over the SCR. In this research, slip was occurred in 6cases (except low SV and $NO:NO_2$ ratio is 1:1) after SCR. Among 6 case of slip occurrence, the maximum conversion efficiency is observed when SV is 60,000 $h^{-1}$ in $400^{\circ}C$.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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