Several studies investigating the behavior and environmental distribution of rare earth elements (REEs) have been reviewed to determine the geochemical processes that may affect their concentrations and fractionation patterns in groundwater and whether these elements can be used as tracers for groundwater-rock interactions and groundwater flow paths in small catchments. Inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS), equipped with an ultrasonic nebulizer and active-film multiplier detector, is routinely used as an analytical technique to measure REEs in groundwater, facilitating the analysis of dissolved REE geochemistry. This review focuses on the distribution of REEs in groundwater and their application as tracers for groundwater geochemistry. Our review of existing literature suggests that REEs in ice cores can be used as effective tracers for atmospheric particles, aiding the identification of source regions.
지표지질의 지구화학적 변화 추적과 고고학 유물의 원료(점토질 토양)의 기원지를 밝혀내기 위한 도구로서의 희토류원소의 역할을 확인하고자 하였다. 실험용 지질시료로는 화강암과 편마암 그리고 이들로부터의 화학적 풍화과정을 거친 풍화암과 풍화토양을 선택하여 이들의 화학조성변화를 비교하였고, 고고학적 응용을 위한 시료로는 점토질 토양과 이를 이용하여 제조한 토기 및 도기를 채취하여 이들의 화학조성변화를 비교하였다. 연구결과에 의하면, 일반적인 화학조성간의 상대적인 비교로는 암석-풍화암-토양 혹은 점토질 토양-토기-도기로의 변화에 따른 지구화학적 특성변화의 상관성이 없는 반면에 PAAS(Post Archean Australian Shale)로 규격화한 희토류원소 분포도는 거의 동일한 양상을 띄었다. 이는 희토류원소의 분포도가 다른 지구화학적 연구기법에 기법에 비해 퇴적물의 기원물질 혹은 고고학적 유물의 재료를 밝혀내는데 더 유용함을 지시해준다고 볼 수 있다.
The sediment geochemistry, including REE of surface and core samples in the western part off Jeju Island have been carried out in order to understand the provenance and hydrolic sorting. The sediment in the study area were primarily composed of coarse silt with a mean grain size of $2.8{\sim}82.8{\mu}m$. The ratios of TOC over total nitrogen (TN) showed that the study area sediments contained more organic matters of marine origin than those of terrigenous origin. The total A1203, Fe203, K20, MgO, and MnO contents and REE concentration of the fine sediments are higher than those of the coarse sediments. The higher Zr/Th and Zr/Yb ratios in coarse sediments relative to fine-grained detritus indicates sedimentary sorting. Grain size influence the REE concentrations of the study area sediment significantly. The < $63{\mu}m$ fraction of the sediment has higher REE concentration and different REE patterns when compared with those in bulk samples, due to the presence of REE-enrich heavy minerals. The REE distribution patterns of the western part of Jeju Island sediments are relatively enriched in most LREEs than the Yellow River sediment and depleted in the Changjiang River, but the LaN/YbN ratios are similar to the Changjiang sediment. The Eu/Eu* ratios ranged from 0.594~0.665(0.631) is much similar to the Yellow River sediment, possibly mixture of the sediments from these two rivers.
A new type of uranium occurrence in Korea was identified in pegmatitic and hydrothermally altered granite in the Daejeon area. The U-bearing parts typically include muscovite, pink-feldspar and sericite as alteration minerals. In this study, the geochemical characteristics and alteration age of the granitic rocks were examined to provide evidence for hydrothermally-enriched uranium. The K-Ar ages of muscovite coexisting with U-bearing minerals were determined as 123 and 128 Ma. The U-bearing rocks have relatively low ($CaO+Na_2O$), high $K_2O$ contents, and high alteration index values by major element geochemistry. The trace element geochemistry shows that the uraniferous rocks have significantly low Th/U ratios and strongly differentiated features. The rare earth element patterns indicate that the uraniferous rocks have a low total REE and LREE contents with depletion of Eu. Considering the geochemical variation of the granitic rock major, trace and rare earth elements, it can be concluded that uranium enrichment in pegmatites and altered granite should be genetically related to post-magmatic hydrothermal alteration of K-metasomatism after emplacement of the two-mica granite. This is the first report for geochemical characteristics of Mesozoic granite-related U-occurrences in South Korea. This study will help further research for uranium deposits with similarities in geological setting, mineralogy and age data between South China and Korea, and can also be expected to help solve the source problems related to high uranium concentrations in some groundwater occurring in the granitic terrane.
Stable isotope ratios of $^{18}O/^{16}O$ and $^{13}C/^{12}C$ and rare earth elements geochemistry of the Upper Triassic carbonates from the Baluti Formation in Kurdistan Region of Northern Iraq were studied in two areas, Sararu and Sarki. The aim of the study is to quantify the possible diagenetic processes that postdated deposition and the paleoenvironment of the Baluti Formation. The replacement products of the skeletal grains by selective dissolution and neomorphism probably by meteoric water preserved the original marine isotopic signatures possibly due to the closed system. The petrographic study revealed the existence of foraminifers, echinoderms, gastropods, crinoids, nodosaria and ostracods as major framework constituents. The carbonates have micritic matrix with microsparite and sparry calcite filling the pores and voids. The range and average values for twelve carbonate rocks of ${\delta}^{18}O$ and ${\delta}^{13}C$ in Sararu section were -5.3‰ to -3.16‰ (-4.12‰) and -2.94‰ to -0.96‰ (-1.75‰), respectively; while the corresponding values for the Sarki section were -3.69‰ to -0.39‰ (-2.08‰) and -5.34‰ to -2.70‰ (-4.02‰), respectively. The bivariate plot of ${\delta}^{18}O$ and ${\delta}^{13}C$ suggests that most of these carbonates are warm-water skeletons and have meteoric cement. The average ${\Sigma}REE$ content and Eu-anomaly of the carbonates of Sararu sections were 44.26 ppm and 1.03, respectively, corresponding to 22.30 ppm and 0.93 for the Sarki section. The normalized patterns for the carbonate rocks exhibit: (1) non-seawater-like REE patterns, (2) positive Gd anomalies (average = 1.112 for Sararu and 1.114 for Sarki), (3) super chondritic Y/Ho ratio is 31.48 for Sararu and 31.73 for Sarki which are less than the value of seawater. The presence of sparry calcite cement, negative $^{13}C$ and $^{18}O$ isotope values, the positive Eu anomaly in the REE patterns (particularly for Sararu), eliminated Ce anomaly ($Ce/Ce^{\ast}$: 0.916-1.167, average = 0.994 and 0.950-1.010, average = 0.964, respectively), and Er/Nd values propose that these carbonates have undergone meteoric diagenesis. The REE patterns suggest that the terrigenous materials of the Baluti were derived from felsic to intermediate rocks.
동위원소희석법은 스파이크(농축 동위원소)를 사용하여, 질량분석기에서 얻어지는 각 원소들의 동위원소 스펙트럼을 비교함으로써 정량화하는 방법으로서, 현재까지 개발된 정량분석 방법 중 가장 정확한 방법이다. 특히 열이온 질량분석기(Thermal Ion Mass Spectrometer)를 이용한 동위원소희석법은 현재까지 알려진 분석방법 중 가장 신뢰도가 높은 결과(1% 이내의 정도까지 가능함)를 얻을 수가 있다. 동위원소회석법에 의해 정량분석을 하고자 할 때, 가장 중요한 요인중의 하나로서 스파이크(농축 동위원소)의 선택이다. 회토류원소의 복합 스파이크용액을 만들 때의 개개의 회토류원소의 스파이크는 $^{138}$$La^{142}$ , $Ce^{145}$ /Nd, $^{149}$ /, $Sm^{151}$ , $Sm^{151}$Eu, $^{157}$ Gd, $^{163}$ Dy, $^{167}$ Er, $^{171}$ , $Yb^{176}$ Lu를 많이 쓴다. 이 동위원소희석법에 의한 정량분석이 가장 유용하게 쓰여지고 있는 지구화학적 연구분야는 암석이나 광물의 연대를 측정하고자 할 때의 관심원소의 정량 및 자연계시료의 회토류 원소의 미세구조를 들 수가 있다. 특히 희토류원소의 테트라드 효과를 연구하고자 할 때, 이 동위원소희석법은 아주 효과적인 방법이다.
대전지역에 날아온 황사의 근원지를 규명하기 위해 희토류원소 지구화학적 연구방법을 적용하였다. 대전지역 황사의 채집은 2007년 3월 31일에서 4월 2일 그리고 5월 25일에서 5월 27일 사이와 같이 총 2회에 걸쳐 수집되었다. 그리고 비교를 위해 한국지질자원연구원 주변의 토양을 채취하였다. 연구결과, 대전 지역 황사먼지의 경희토류(La-Gd) 분포도는 편평한 양상을 갖고 있고 Gd을 기점으로 중희토류(Gd-Lu)는 결핍되어 있으며 Eu의 이상은 관찰되지 않는다. 토양시료의 경우 경희토류의 경우 약간 부화된 경향을 보여주고, 중희토류의 분포도가 현저하게 결핍되어 있으며, Eu의 약한 부(-)의 이상을 보여준다. 이와 같이 대전지역 토양시료와 다른 양상을 갖는 대전 지역 황사먼지의 희토류원소 분포도의 특성은 중국의 오도스 사막 남동부의 풍성퇴적물과 매우 유사하다. 초기연구결과를 토대로 볼 때, 대전지역 황사의 주 근원지는 중국의 오도스 사막 남동부일 가능성이 매우 높은 것으로 나타났다.
고대 도 토기와 같은 고고학 유물을 만든 원료(태토)의 기원지 규명에 적합한 지구과학적 인자를 도출하기위한 연구를 수행하였다. 연구방법은 경북 경주, 경산 및 경남 함안지역에서 생산되었거나 출토된 토기와 토기채취지역 주변에 분포하는 암석과 토양을 채취하여 이들의 광물조성 및 화학조성을 비교하였다. 연구결과에 의하면, 토기는 구워지면서 광물조성이 바뀌기 때문에 광물조성의 비교에 의한 태토 및 원암의 유추는 어려운 것으로 나타났다. 그리고 주성분조성을 이용한 일반적인 화학조성간의 상대적인 비교 또한 원암-태토(토양)-토기로 가면서 대부분의 화학조성비가 변하기 때문에 상호간의 상관성이 거의 없음을 확인하였다. 반면에 희토류원소 분포도는 암석-토양-토기로 진행되면서 상대적인 분포도가 주성분조성변화에 비해 거의 없고, 희토류원소의 하나인 Nd의 동위원소비에 의한 모델연대에서도 유사성을 보여주었다. 그리고 Nd 동위원소와 Sr 동위원소 또한 태토와 토기간에 연관성이 있음을 보여주었다. 이 연구결과 고고학적 유물의 재료를 밝혀내는데 있어서 희토류원소의 분포도와 Nd, Sr 동위원소의 지구화학적 특성이 다른 지구화학적 연구기법에 기법에 비해 더 유용하게 활용될 수 있음을 확인할 수가 있었다.
The igneous rocks in the Goseong area are composed of the volcanic rocks (andesitic lapilli tuff and rhyodacite), Bulgugsa granites (Hornblende-biotite granite and two pyroxene granite) and intrusive andesites. In the variation diagrams of the trace and rare earth element contents and elemental ratios as well as the REE patterns, the three igneous rock types show different variational trends and patterns. The geochemical features represent that the igneous rocks in the area were formed from three different magmatic pulses. Two independently carried out Rb-Sr isotope experiments for the Goseong granites show that the whole rock ages and Sr initial ratios of the granites are $66.4{\pm}6.2Ma$, $0.70517{\pm}22(2{\sigma})$ and $71.3{\pm}6.8Ma$, $0.70506{\pm}18(2{\sigma})$, respectively. These results suggest that the granites magma originated from the lower crustal materials of igneous origin intruded into the area during the late Cretaceous period. Masan hornblende-biotite granite emplaced at the vicinity of the Goseong area is very similar to the Goseong granite in its mineral compositions, major, trace and rare earth element contents and patterns. The intruding age (100 Ma) of the Masan granite is order than that of the Geseong granite, however. The similarity of the geochemical natures but the contrast of the intruding ages between the Masan and Goseong granites possibly indicate that the magma generation from the same source materials occurred at a temporal interval of ca. 30 Ma.
원소의 고순도분리는 동위원소계 연구의 기초가 된다. 이 기술보고에서는 Sm-Nd 연대측정법에 중요한 원소군인 Sm과 Nd의 원소분리에 자주 이용되고 있는 HDEHP를 이용한 테플론분말(란탄-레진)법과 Sm-Nd 동위원소계 및 La-Ce 동위원소계의 연구를 위한 원소분리법인 ${\alpha}$-HIBA(${\alpha}$-Hydroxy Isobutyric acid)법의 장단점을 한국지질자원연구원(KIGAM), 기초과학지원연구원(KBSI), 극지연구소(KOPRI) 및 일본 나고야대학과 같은 각 기관별 용리곡선을 통해 비교 소개하였다. 동위원소 지구화학연구를 위한 이 고순도의 원소분리법 비교는 Sm-Nd계 및 La-Ce계 동위원소 지구화학연구자의 실험법 선택에 많은 도움을 줄 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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