본 연구에서는 경수로 사용후핵연료로부터 다시 핵연료 물질로 재사용할 수 있는 우라늄과 초우라늄원소군을 분리/회수하기 위한 고온전해분리 공정(Pyroprocessing)의 기술적 타당성을 조사하였으며, 나아가서 핵비확산 측면에서 기존 핵연료주기기술의 대체기술로서 적합성이 있는지를 검토하였다. 먼저 고온전해분리 공정에 편입될 각종 단위공정을 조합하여 전체 공정을 구성하였다. 그리고 사용후핵연료에 들어 있는 여러 가지 물질들의 분리 과정에서, 본 연구에서 확보한 실험결과와 관련 문헌에 발표된 각종 분리도 자료를 바탕으로 문제의 원소군들 즉, 우라늄, 초우라늄원소군, 희토류, 귀금속류, 그리고 열발생원소군들이 공정흐름도에서 어떤 경로를 따라 흘러가는지 그 향방을 추적하여 보았다. 결과적으로 전체 공정의 물질수지 산출 결과에 의하면 우라늄과 초우라늄원소군(TRU)은 각각 98.0wt%, 97.0wt%가 제품으로 회수될 수 있으며 나머지 원소군들은 대부분 제거되어 방사성폐기물로 분리될 수 있음을 파악하였다. 게다가 초우라늄원소군 제품이 상당한 ${\gamma}$-방사선과 중성자선을 방출하고 있어 핵비확산에 유리하게 작용하고 있음을 알 수 있었다.
고정밀 전자소자의 오동작의 한 원인인 soft error는 원료물질에 함유된 U, Th과 같은 알파방출 불순물로 알려져 있으며 전자소자의 소형화, 고집적화에 따라서 이들 불순물의 규제함량은 기존의 분석법으로는 불가능할 정도로 낮아지고 있다. 연구의 목적은 다양한 전자소자의 밀봉소재로 사용되는 EMC (epoxy molding compound)의 주 원료인 고순도 실리카에 함유되어 있는 U, Th을 고감도 (ng/g이하)로 분석할 수 있는 방사화분석법과 감마선분광분석법의 개발이다. 지금까지 방사화분석법에 이용하던 PTS (pneumatic transfer system) 중성자 조사 설비로는 산업계에서 요구하는 분석 감도를 충족시킬 수 없기 때문에 의약용 혹은 산업용 RI 생산에 주로 사용되고 있는 HTS (Hydraulic transfer system) 중성자 조사 설비를 이용한 방사화분석 조건을 확립하였다. 또한, 공기중 라돈 ($^{222}Rn$)과 자핵종 (progenies)에 의한 불안정한 바탕방사능은 분석의 감도는 물론 정확도를 저하시키는 주 요인으로 작용하므로 질소가스 유입시스템을 제작하여 라돈에 의한 바탕방사능을 소멸 혹은 안정화시켰다. 그 결과 U과 Th의 분석한계를 각각 0.1 ng/g, 0.01 ng/g까지 낮출 수 있었다.
무기 이온교환제인 ammonium molybdophosphate(AMP)와 자성을 가지는 산화철(iron oxides, IO)을 혼합하고, 유기 지지체인 polyacrilonitrile(PAN)을 결합하여 AMP/IO-PAN 복합체를 합성하였으며 액체 방사성폐액 내 방사성 핵종의 처리 적용성을 평가하였다. 합성된 AMP/IO-PAN 복합체의 물성을 X-선 회절분석(XRD), 퓨리에 변환 적외선 분광분석(FT-IR), 주사전자현미경(SEM), 입도분석기(PSA), 비표면적 및 공극 분석, 자성 측정(MPMS) 분석을 통해 파악하고, 코발트, 스트론튬, 세슘에 대한 흡착 성능을 평가하였다. 10wt%의 산화철이 함유된 AMP/IO-PAN 복합체의 자성 측정 결과, 2.038 emu/g으로 나타났다. 10wt%의 산화철이 함유된 AMP/IO-PAN 복합체의 Langmuir 모델로 예측한 코발트, 스트론튬, 세슘에 대한 최대흡착량($Q^0$)은 각 0.097 mmol/g, 0.087 mmol/g, 0.655 mmol/g으로 나타났다. 0, 10, 20, 30wt%의 산화철이 함유된 AMP/IO-PAN 복합체의 Langmuir 모델로 예측한 세슘에 대한 최대흡착량($Q^0$)은 각각 0.702 mmol/g, 0.655 mmol/g, 0.602 mmol/g, 0.559 mmol/g으로 나타났으며, 첨가된 산화철의 양이 증가할수록 AMP/IO-PAN 복합체의 세슘 흡착량이 감소하였다.
원자력 시설의 해체 시 발생되는 다양한 종류의 폐기물 중에서 배관류를 재활용하거나 처분하기 위해서는 배관 내부의 정확한 방사선학적인 오염 특성의 평가가 선행되어야 한다. 그러나 기존의 측정법인 survey-meter를 이용한 오염도의 직접 측정은 배관 내부와 같은 국소지역의 오염 특성을 정확하게 평가할 수 없으며, 간접법을 이용한 표면오염도 측정의 경우도 시료채취의 어려움뿐만 아니라 시료채취 시 작업자의 오염 가능성이 있기 때문에 적용성에 많은 문제점이 있다. 본 연구에서는 Monte Carlo 모사기법을 이용해 직경이 작은 배관 내부의 베타선 오염도를 측정하기 위하여 플라스틱 섬광체를 모사하였으며, 모사 결과에서 베타선 에너지를 효율적으로 측정할 수 있는 최적의 플라스틱 섬광체 두께 및 형상을 도출할 수 있었다. 이 전사모사 결과를 바탕으로 섬광체의 가공 및 배관 내부에서의 검출기 이송 문제를 고려해 검출기를 제작하였으며 그 특성을 평가하였다. 그 결과 배관 내부의 오염도 측정에 적합한 검출기 성능을 확인하였고, 파이프 내부처럼 국소 지역의 방사선학적 오염 특성 평가를 위한 검출기 개발 가능성을 확인하였다.
콘크리트는 원자력 시설의 차폐용 구조물로 광범위하게 사용되고 있는 재료이다. 하지만, 시설의 해체 시 양적으로 가장 많이 발생하는 방사성 폐기물이기도하다. 콘크리트는 중성자를 포획하여 다양한 방사성 핵종을 생성하기 때문에 해체 전에 시료를 채취하여 방사능 측정 및 평가를 수행해야 한다. 측정은 주로 HPGe 검출기를 이용하는데 시료의 정확한 방사능 판정을 위해는 기하학적 보정인자, 자가흡수 보정인자, 계측기의 절대효율 등 효과적인 보정인자를 측정치에 반영해야 한다. 보정인자는 기하학적 및 화학적 상태가 실제 시료와 동일한 표준시료를 이용해서 동일한 측정조건 하에서 획득한다. 하지만, 콘크리트는 다양한 구성물질과 높은 밀도로 전처리가 제한적이므로 콘크리트 표준시료를 제작하는 것은 매우 어렵다. 또한 코어드릴(core drill)을 사용하여 채취되는 콘크리트 시료는 체적선원이므로 직경에 대한 기하학적 보정과 밀도에 대한 자가흡수에 대한 보정이 필수적이다. 따라서, 최근에는 많은 연구자들이 표준선원을 제작 후 측정하는 대신 몬테카를로 전산모사(Monte Carlo simulation)을 이용하여 효과적인 보정인자들을 계산하는 연구를 수행하고 있다. 본 연구에서는 Monte Carlo code 중 하나인 Geant4를 이용하여 방사화 콘크리트에서 가장 많이 생성되는 핵종인 152Eu, 60Co에서 방출되는 감마선 에너지에 대한 콘크리트 코어시료의 직경과 밀도에 따른 보정인자를 산출하였다.
최근 비파괴검사 현장에서 검사 중 검사장치 내 방사선원의 위치를 확인하지 못하여 방사선 과피폭 사고가 종종 발생하고 있다. 본 연구는 방사선원의 노출여부나 위치 미인지로 인한 방사선 사고를 예방하기 위해 방사선원위치를 감시할 수 있는 섬광필름을 개발하는데 있다. 섬광필름은 방사선 비파괴 검사 장비의 가이드튜브 내에 존재하는 선원의 위치를 육안으로 탐지할 수 있는 신소재이다. 연구를 통해 섬광필름의 발광성능을 평가하고 최적의 필름 설계를 꾀하였다. 필름에 적용된 발광물질은 무기 섬광체를 이용하였고, 다양한 층을 갖는 형태의 필름을 제작하여 성능을 평가하였다. 필름의 발광성능은 광도계를 이용하여 측정하였고, 비파괴 검사장비는 Ir-192 감마선 조사기를 사용하였다. 실험결과, 섬광필름의 발광은 육안으로 선원의 위치를 감시할 수 있었으며, 선원의 이동에 따라서 발광영역도 동시에 이동하면서 형성되었다. 또한, 섬광필름에 반사층을 두는 것은 광 이용률의 증대시켜 발광성능을 높이는 데 매우 효과적이었다. 섬광체와 분산용제의 혼합비에 따라서도 성능변화가 나타났으며, 일반적으로 섬광체의 양이 높을수록 발광성능은 높게 나타났다. 그러나 분산 특성이 변화로 혼합비는 일정 농도 이하로 제한되었다. 섬광체 중에서는 $Gd_2O_2S(Tb)$ 무기섬광체가 가장 높은 발광성능을 보여주었다. 개발된 섬광필름을 비파괴 검사 장비에 적용하게 된다면 방사선종사자에게 보다 안전한 작업환경을 제공할 수 있을 것이다.
Background: It is very difficult to distinguish between a radioactive contamination source and background radiation from natural radionuclides in the marine environment by means of online monitoring system. The objective of this study was to investigate a statistical process for triggering abnormal level of count rate data measured from our on-line seawater radioactivity monitoring. Materials and Methods: Count rate data sets in time series were collected from 9 monitoring posts. All of the count rate data were measured every 15 minutes from the region of interest (ROI) for $^{137}Cs$ ($E_{\gamma}=661.6keV$) on the gamma-ray energy spectrum. The Shewhart ($3{\sigma}$), CUSUM, and Bayesian S-R control chart methods were evaluated and the comparative analysis of determination methods for count rate data was carried out in terms of the false positive incidence rate. All statistical algorithms were developed using R Programming by the authors. Results and Discussion: The $3{\sigma}$, CUSUM, and S-R analyses resulted in the average false positive incidence rate of $0.164{\pm}0.047%$, $0.064{\pm}0.0367%$, and $0.030{\pm}0.018%$, respectively. The S-R method has a lower value than that of the $3{\sigma}$ and CUSUM method, because the Bayesian S-R method use the information to evaluate a posterior distribution, even though the CUSUM control chart accumulate information from recent data points. As the result of comparison between net count rate and gross count rate measured in time series all the year at a monitoring post using the $3{\sigma}$ control charts, the two methods resulted in the false positive incidence rate of 0.142% and 0.219%, respectively. Conclusion: Bayesian S-R and CUSUM control charts are better suited for on-line seawater radioactivity monitoring with an count rate data in time series than $3{\sigma}$ control chart. However, it requires a continuous increasing trend to differentiate between a false positive and actual radioactive contamination. For the determination of count rate, the net count method is better than the gross count method because of relatively a small variation in the data points.
RI 폐기물 내에 있는 낮은 방사능의 요오드의 함량을 결정하기 위해 산분해법과 BPGe 감마 선분광계를 이용하는 방법이 개발되었다. 분석에 앞서 모의시료인 제염지 내에 $^{131}I$이 일정량 첨가되었으며, 100 mL의 0.4 N $K_2Cr_2O_7$와 100 mL의 9 M $H_2SO_4$, 10 mL의 30% $H_3PO_3$, 1 mL의 $H_2O_2$를 넣고 산분해과정을 거치면서 증류된 용액을 응축하여 포집하였다. $CCl_4$의 용매추출에 의한 화학 분리과정을 거친 후 $AgNO_3$를 첨가해서 얻은 AgI 침전물을 여과하고 건조하여 측정하였다. 산분해 과정, 화학 분리과정, 여과 및 침전과정 등 세 단계로 나눠 회수율을 측정한 결과, 각각 94% 이상의 회수율을 나타냈으며, 본 연구의 측정조건에서 최소검출방사능은 0.6 Bq/g이었다.
본 연구는 한국원자력연구원에 있는 고에너지 양성자 선형가속기에서 발생된 100 MeV 양성자와 HPGe 감마선 측정시스템을 이용하여 179Re 방사성동위원소의 반감기를 정확하게 측정하였다. 결과적으로 얻어진 반감기는 19.64 ± 0.26 min이다. 현재까지 알려진 179Re 방사성동위원소의 반감기에 대한 과거 결과들과 비교했을 때 1960년도 발표한 B. Harmatz와 1975년도에 발표한 B. J. Meijer의 결과들은 중심값 자체가 본 연구에서 얻어진 결과보다 높게 측정되었다. 1966년에 발표된 K. J. Hofstetter의 경우 오차가 매우 큰이 특징이라고 할 수 있다. 이 결과는 본 연구의 결과와 오차범위 내에서 중심값은 매우 일치하는 경향을 보였다. 2009년도에 발표된 Coral M. Baglin의 19.5 min의 값과 오차범위 내에서 매우 일치하는 결과를 보여주고 있다. 얻어진 측정된 결과는 ENSDF(Evaluated Nuclear Structure Data File)의 결과와 비교하였다. 본 연구를 통하여 기존에 부정확했던 179Re의 반감기의 결과를 보다 신뢰성 있게 나타났고 비교적 최근에 발표된 Coral M. Baglin의 결과의 타당성을 확인 할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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