원전 일차계통 HyBRID 제염공정에서 발생되는 제염폐액에는 황산이온과 방사성 핵종을 포함한 금속이온 및 발암성 물질의 하이드라진을 포함하고 있어 이를 안전한 수준으로 처리할 수 있는 기술개발이 필요하다. 본 연구에서는 모의 제염폐액내 황산 및 금속이온의 제거와 하이드라진의 분해시험을 실시하여 황산이온, 금속이온 및 하이드라진을 효과적으로 제거할 수 있는 HyBRID 제염폐액 처리공정을 도출하였으며, 1 L 규모에서의 반복실험과 Pilot 규모(300 L/batch)에서의 평가시험을 통해 도출한 HyBRID 제염폐액 처리공정의 성능 재현성과 적용성을 검증하였다.
고준위폐기물의 심지층 처분을 위해 완충재인 벤토나이트가 반드시 필요하고, 지하 환경에서 이 물질의 장기적 특성 변화를 아는 것은 매우 중요하다. 본 실험에서 폐기물 금속용기의 구리코팅 성분이 부식되면서 구리이온 농도가 증가한다고 가정하였을 때, 완충재인 벤토나이트 점토(몬모릴로나이트)의 층간 양이온들의 이온교환 및 용출 특성 등을 실험을 통해 살펴보았다. 용존 구리와 벤토나이트와의 반응실험에서 팽창성 점토의 Na가 선택적으로 먼저 Cu에 의해 치환되었고 Ca는 상대적으로 시간을 두고 이온교환되었다. 그리고 구리로 치환된 몬모릴로나이트는 X-선회절 분석결과 원시료에 비해 층간간격이 다소 줄어든 특징적인 비대칭 회절형태로 관찰되었다. 이러한 실험결과는 지하처분조건에서 고유 벤토나이트 성질의 점진적인 변화를 간접적으로 지시하는 것으로, 향후 다양한 추가실험을 통해 처분장 완충재의 화학적 광물학적 특성 변화를 연구할 계획이다.
파이로처리 방사성 폐기물 처분 시스템에 대하여 골드심을 이용하여 개발된 확률론적 평가 프로그램을 이용하여 폐쇄후 방사선적 안전성 평가를 수행하였다. 처분장으로부터 핵종이 유출되어 다양한 처분 시스템 내 매질을 이동하는 것에 관련된 정상 시나리오에 대한 평가를 위하여, 평가 결과에 대한 민감도나 일반적으로 불확실성의 범위가 큰 입력자료 중 주요하다고 판단되는 파라미터를 9개로 선정하여 평가에 고려된 핵종 중 Tc, Sn, Pa, Cs 4개의 원소에 대하여 평가 결과를 논의해 보았다. 확률론적 안전성 평가와 함께 이들 각 입력 자료에 대한 최종 방사선 피폭선량에 대한 민감도도 분석하여 결과에 대한 각 입력 파라미터의 중요도도 비교하였다.
Park, Seung-Chul;Cho, Hang-Rae;Lee, Ji-Hoon;Yang, Ho-Yeon;Yang, O-Bong
Nuclear Engineering and Technology
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제46권6호
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pp.847-856
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2014
Spent resin waste containing a high concentration of $^{14}C$ radionuclide cannot be disposed of directly. A fundamental study on selective $^{14}C$ stripping, especially from the IRN-150 mixed bed resin, was carried out. In single ion-exchange equilibrium isotherm experiments, the ion adsorption capacity of the fresh resin for non-radioactive $HCO_3{^-}$ ion, as the chemical form of $^{14}C$, was evaluated as 11mg-C/g-resin. Adsorption affinity of anions to the resin was derived in order of $NO_3{^-}$ > $HCO_3{^-}{\geq}H_2PO_4{^-}$. Thus the competitive adsorption affinity of $NO_3{^-}$ ion in binary systems appeared far higher than that of $HCO_3{^-}$ or $H_2PO_4{^-}$, and the selective desorption of $HCO_3{^-}$ from the resin was very effective. On one hand, the affinity of $Co^{2+}$ and $Cs^+$ for the resin remained relatively higher than that of other cations in the same stripping solution. Desorption of $Cs^+$ was minimized when the summation of the metal ions in the spent resin and the other cations in solution was near saturation and the pH value was maintained above 4.5. Among the various solutions tested, from the view-point of the simple second waste process, $NH_4H_2PO_4$ solution was preferable for the stripping of $^{14}C$ from the spent resin.
A full-sized model for the horizontally oriented metal cask containing 21 spent fuel assemblies has been considered to evaluate the internal natural convection behavior within a dry shield canister (DSC) filled with helium as a working fluid. A variety of two-dimensional CFD numerical investigations using a turbulent model have been performed to evaluate the heat transfer characteristics and the velocity distribution of natural convection inside the canister. The present numerical solutions for a range of Rayleigh number values ($3{\times}10^6{\sim}3{\times}10^7$) and a working fluid of air are further validated by comparing with the experimental data from previous work, and they agreed well with the experimental results. The predicted temperature field has indicated that the peak temperature is located in the second basket from the top along the vertical center line by effects of the natural convection. As the Rayleigh number increases, the convective heat transfer is dominant and the heat transfer due to the local circulation becomes stronger. The heat transfer characteristics show that the Nusselt numbers corresponding to $1.5{\times}10^6$ < Ra < $1.0{\times}10^7$ are proportional to 0.5 power of the Rayleigh number, while the Nusselt numbers for $1.0{\times}10^7$ < Ra < $8.0{\times}10^7$ are proportional to 0.27 power of the Rayleigh number. These results agreed well with the trends of the experimental data for Ra > $1.0{\times}10^7$.
물속에 우라닐이온(${UO_2}^{2+}$) 형태로 존재하는 산화우라늄을 철환원세균인 스와넬라균(Shewanella p.)을 이용하여 제거하는 실험을 수행하였다. 용액상의 우라늄 초기농도는 $50{\mu}M$ 이었으며 미생물과의 반응에 의해 점차 그 농도가 감소하였고, 약 2주 후에 거의 대부분의 우라늄이 제거되었다. 우라늄이 제거된 기작은 대부분 미생물 표면에 대한 흡착, 침전 및 광물화에 의한 것이었다. 투과전자현미경으로 관찰한 결과로는 미생물 표면에 흡착되어 점차 결정화되어가는 우라늄이 큰 광물로 성장하고 여러 미생물개체 및 유기분비물과의 결합을 통해 그 크기가 수 ${\mu}m$ 이상으로 커져가는 것을 확인하였다. 이러한 미생물에 의한 우라늄 광물의 성장 및 결합은 방사성폐기물처분장의 우라늄 거동에 큰 영향을 끼칠 수 있으며, 특별히 본 실험에서 관찰한 생지화학적인 금속환원미생물의 역할에 의해 지하 우라늄의 이동이 상당히 지연되는 효과를 거둘 수 있을 것으로 사료된다.
Electrorefining is a key step in pyroprocessing. The electrorefining process is generally composed of two recovery steps - the deposit of uranium onto a solid cathode and the recovery of the remaining uranium and TRU elements simultaneously by a liquid cadmium cathode. The solid cathode processing is necessary to separate the salt from the cathode since the uranium deposit in a solid cathode contains electrolyte salt. Distillation process was employed for the cathode processing. It is very important to increase the throughput of the salt separation system due to the high uranium content of spent nuclear fuel and high salt fraction of uranium dendrites. In this study, a mesh-covered crucible was investigated for the sat distillation of electrorefiner uranium deposits. A liquid salt separation step and a vacuum distillation step were combined for salt separation. The adhered salt in uranium deposits was efficiently removed in the mesh-covered crucible. The salt distiller was operated simply since repeated cooling - heating step was not necessary for the change of the crucible. The operation time could be reduced by the use of the mesh-covered crucible and the combined operation of the two steps. A method to preserve a vacuum level was proposed by double O-rings during the operation of the distiller with the mesh-covered crucible. After the salt distillation, the salt content was measured and was below 0.1wt% after the salt distillation. The residual salt after the salt distillation can be removed further during melting of uranium metal.
원자력발전소의 사용후핵연료(Spent Nuclear Fuel: SNF)에 대한 최종처분은 지하 심부의 지질학적 저장소에서 이루어진다. 사용후핵연료를 감싸는 금속처분용기는 주철과 구리 등으로 제작되어 방사성핵종을 장기간 격리할 예정이며, 공학적방벽과 천연방벽으로 구성된 다중방벽처분시스템에 의해 보호를 받도록 설계된다. 지하 심부의 환경(심층처분환경)은 점차 무산소의 환원환경으로 바뀌게 되며, 이러한 환경에서 구리처분용기의 부식을 일으킬 수 있는 유력한 물질 중 하나는 황화물이다. 황화물에 의한 응력균열부식은 구리처분용기의 안정성을 크게 저하시켜 처분장의 장기안전성에 큰 영향을 미칠 수 있다. 심층처분환경에는 황산염이 다양한 형태로 존재 또는 유입될 수 있으며, 황산염환원미생물에 의해 황화물로 전환되어 구리처분용기의 부식에 기여할 수 있다. 완충재와 뒤채움재의 유력한 후보물질인 벤토나이트에는 주로 석고(CaSO4)와 같은 산화형태의 황산염 광물이 포함되어 있다. 심층처분환경 내에 미생물이 생장할 만한 공간이 있고 유기 탄소 등 전자공여체가 충분히 공급된다면 미생물 활동에 의해 황산염이 황화물로 환원될 수 있다. 하지만 근계영역에서 생성된 황화물과 지권으로부터 유입되는 황화물 중 대부분은 완충재에 의해 차단되어 극히 일부만이 처분용기에 도달할 것이다. 처분환경에서 존재가능한 황화철 광물 중 하나인 황철석은 용해과정에서 황산염을 발생시켜 구리처분용기의 부식에 기여할 수 있다. 하지만 황철석의 극히 낮은 용해도로 인해 산화 생성물의 양은 매우 적을 것이고 포화된 벤토나이트의 낮은 수리전도도로 인해 처분용기로 산화 생성물의 이동은 제한될 것이다. 우리는 심층처분환경에서 황산염의 존재와 환원 그리고 황화물과 황철석의 형성 및 거동 특성 등에 관한 주요 연구 사례 등을 종합적으로 분석, 정리하였고, 고준위방사성폐기물 처분장의 장기안전성에 대한 황산염과 황화물의 영향을 이해하고자 하였다.
원자력을 이용하는 시설 및 그와 관련한 연구개발실험실로부터 각종 화학폐수가 다량으로 발생되고 있으며 이들 폐수를 화학폐수 전용처리시설로 처리하고 있으나 최종 건조 케이크내에 함유된 우라늄의 농도가 규제면제농도인 10 Bq/g을 약간 초과하므로서 방사성폐기물로 분류하여 별도로 저장하고 있다. 화학폐수 처리후 침전된 슬러지내의 우라늄 농도를 분석한 결과 우라늄이 용액상이 아닌 침전물상에 존재함을 알았으며, 이들 우라늄을 침전물로부터 용액상으로 용해하기 위하여 강질산으로 용해시켰다. 그 결과 대부분의 우라늄이 슬러지의 침전물로부터 용액상으로 용출되었으며, 용해후 얻어진 슬러지 산용해액에 대해 IRN-77과 비드형으로 새로 제조한 다이포실 수지를 실 폐액처리에 적용하기 위한 흡착실험을 수행하였다. IRN-77과 다이포실 비드를 단독, 혼합 또는 단계적으로 사용한 결과, 80%이상의 우라늄 흡착효율을 얻기 위해서는 산용해액과 동등량 또는 그 이상의 다량의 수지가 소요되었다. 한편 침전 슬러지를 압착하여 부피가 더욱 축소된 탈수케이크를 산용해한 결과, 탈수케이크 대 질산의 비율이 3:2에서 우라늄의 함량을 최대 11 mg/L을 얻었으며 슬러지 용해시보다 적은 양으로 산용해가 가능하였다. 탈수 케이크 산용해액의 방사능 농도는 6.97E-01 Bq/ml 로서 기존의 자연증발처리시설에서 처리가 가능한 수준이었으며, 건조케이크의 비방사능은 11.2 Bq/g로서 최종 폐기물로 발생될 폐증발천의 비방사능이 4.3 Bq/g으로 평가되어 우라늄 동위원소의 규제면제치인 10 Bq/g 미만이므로 자체처분이 가능한 수준이었다. 결론적으로 화학폐수를 처리한 후 부피가 최소화된 탈수케이크에서 우라늄을 산용해시키고 최종 산용해액은 기존의 자연증발시설로 증발처리하면 방사성 건조케이크의 발생 없이 또한 자연증발천도 자체처분이 가능한 최적의 방안을 도출하였다.
과망간산염들, 즉 과망간산 칼륨, 과망간산 암모늄, 과망간산 바륨에서 망간의 중성자 포획으로 야기되는 화학적 효과를 고찰하였다. $^{55}$Mn(n, r) $^{56}$ Mn 반응에서 생성된 방사성 망간 화학종, 즉 양이온 56/Mn, $^{56}$ MnO$_2$ 그리고 $^{56}$ MnO$_4$$^{-}$의 분포에 미치는 용제의 pH효과를 여러 가지 흡착제들과 이온교환체, 즉 제올이프 A-3, 카올리나이트, 알루미나, 이산화망간 그리고 도엑스 -50을 이용하여 고찰하였다. 카올리나이트와 알루미나에서 방사성 MnO$_4$$^{-}$의 분포가 대표적인 pH값인 4, 7 그리고 9 각각에서 다른흡착제와 이온교환체보다 높게 나타나며 동일한 흡착제일경우에는 pH 4 는 및 pH 9에서가 pH 7에서보다 높게 나타난다. $^{55}$Mn(n, r) $^{56}$ Mn 반응에 의하여 과망간산염에서 생성된 반조망간원자들의 열-어니어링 거동 또한 고찰하였다. 열-어니어링에서 $^{56}$ MnO$_4$$^{-}$의 잔류율은 10$0^{\circ}C$ 및 13$0^{\circ}C$ 처리에서 온도가 높아질수록 증가함을 보였다. 망간염의 반조효과는 hot zone model로 설명하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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