테프론 코일과 저압 수은 램프를 사용, 간단하게 제작된 광화학 반응기를 이용한 HPLC 검출 방법을 연구하였다. 4종의 티오카바메이트 시료들을검출함에 있어 UV, 형광 및 전기화학 검출기 등에서 광화학 반응을 통한 액체 크로마토그래피 후컬럼 검출법의 유용성을 알아보았다. 액체 크로마토그래피를 통해 분리된 티오카바메이트류에 254nm의 UV을 조사할 경우 4종의 시료는 모두 광반응이 일어나 형광을 통해 분리된 티오카바메이트류에 254nm의 UV을 조사할 경우 4종의 시료는 모두 광반응이 일어나 형광을 나타내거나, 전기화학 검출기에 큰 검출 응답을 나타내었다. UV 검출법의 경우 광반응 생성물은 광반응전보다 검출감도는 감소하였으나 장파장쪽에서 검출이 용이하였다. 형광 검출법의 경우 광반응전 4종의 티오카바메이트는 전혀 검출되지 않았으나, 광반응 후 MPTC,CPTC는 Ph 4.0, 50% 아세토니트릴 이동상 조건에서 5.0~9.3ng의 검출한계를 나타내었다. 전기화학 검출법에서는 광반응전 시료가 매우 작은 검출 응답을 보였고, 광반응 후 시료는 5~20배 이상의 검출감도가 증대되었으며 13.3~0.02ng의 검출한계를 나타내었다. 이때 최적 검출조건은 50% 아세토니트릴 $-0.5{\times}10^{-2}$ M 인산 완충용액, pH 7.0 이었다. 또한 티오카바메이트의 광반응물과 OPA-MERC를 반응 코일내에 유도체를 형성시켜 형광검출기로 검출해냄으로써 광분해물에서 1차 아민이 생성됨을 알 수 있었다.
In this study, we quantitatively analyze the effect of ocean emission sources on the simulated O3 concentrations in South Korea using the community multi-scale air quality (CMAQ) model. To analyze changes in O3 concentrations by ocean emissions, two different CMAQ simulations considering ocean emissions (OE case) and without considering ocean emissions (NE case) were conducted during the Korea-United States air quality (KORUS-AQ) campaign period (May-June 2016). The changes in the simulated O3 concentrations due to the effect of ocean emissions (OE case-NE case) appeared mostly in the ocean areas (+1.201 ppbv). The effect of ocean emissions was positive during the daytime (+1.813 ppbv), but negative during the nighttime (-0.612 ppbv). Analysis using the integrated process rate (IPR) confirmed that the increase or decrease in O3 concentration by ocean emissions was mainly due to chemical processes. Further analysis using the integrated reaction rate (IRR) showed that the daytime increase in O3 concentration was mainly attributable to the increased O3 production via O + O2 + M → O3 + M reaction as photolysis of NO2 increased due to the added ocean emissions. The nighttime decrease in O3 concentration was mainly due to the increased O3 titration by NO (NO + O3 → O2 + NO2) due to the increased NO emission. These results indicate that the changes in the concentration O3 in the sea area by the effect of ocean emissions are mainly due to increased NOx emissions. However, there could be a number of uncertainties in ocean emissions data used in this study, thus continuous comparative research using the most updated data will need to be carried out in the future.
이 연구는 Methyl tert Btyl Ether(MTBE)의 광촉매반응을 통한 제거시에 다양한 음이온($Cl^-$, $NO_3{^-}$, $HCO_3{^-}$)들의 영향을 통계적 방법을 사용하여 조사하였다. 이 공정은 일반적으로 UV의 존재 하에 수용액상에 생성되는 Hydroxyl radicals(OH라디칼)의 생성에 기초하며, 이러한 라디칼들의 생성은 수용액 상의 무기 음이온들이 OH라디칼과의 반응에 의해 광분해를 방해한다. 이런 무기음이온들의 영향은 반응표면법(RSM)의 한 종류인 혼합물분석(Mixture analysis)를 통해 $Cl^-$, $NO_3{^-}$와 $HCO_3{^-}$의 독립변수들을 수학적으로 표현하였다. 분산분석(Analysis of variance; ANOVA)의 회귀분석항은 유의한 p값(p<0.0001)과 높은 결정계수($R^2$=99.28%, ${R^2}_{adj}$=98.91%)를 나타냈다. 그리고 등고선도(Contour plot)와 반응표면도(Response surface plot)는 $UV/H_2O_2$ 공정에 기초한 MTBE 광분해에 대한 무기 이온들의 영향을 나타내었다. 이 연구의 결과는 MTBE의 광분해에 대해 $Cl^-$와 $HCO_3{^-}$ 이온이 OH라디칼의 생성을 방해하는 것으로 나타났고 이 두 인자에 의한 상호작용이 관찰되었다.
산업현장에서 발생되는 휘발성유기화합물은 생분해 가능한 화합물과 난분해성 물질이 혼합되어 있는 경우가 많으며, 저감기술을 단독으로 적용해서는 효과적인 제어가 불가능하다. 따라서 본 연구에서는 난분해성 물질이 혼합된 휘발성유기화합물을 처리하기 위하여, 자외선(UV) 광분해 장치와 미생물 고정화 복합고분자 담체가 적용된 바이오필터 기술을 결합한 통합시스템을 구성하고 반응 특성을 검토하였다. 대상 휘발성유기화합물로는 toluene과 TCE를 선정하였다. 자외선 광산화 단독실험 결과 TCE는 99% 이상의 제거효율을 나타내었으며 수용성 중간생성물 발생량도 크게 증가하였다. 그러나 toluene과 TCE를 혼합하여 유입시키면 자외선 광분해만으로는 유기화합물 제거율이 낮아졌다. 자외선 광산화와 바이오필터를 결합한 통합시스템 실험에서는 높은 toluene 제거효율을 얻을 수 있었으며, 전처리로 자외선을 조사한 후 toluene과 TCE의 처리효율도 함께 증가하는 것을 확인하였다. 이는 자외선에 의해 일부 산화된 toluene과 TCE가 미생물에 의해 보다 효과적으로 분해될 수 있음을 보여준다. 자외선 광산화 반응은 toluene이 상대적으로 적게 존재하는 상황에서 TCE 제거효율을 효과적으로 향상시킬 수 있었으며, 본 실험에서 확인한 TCE 최대 분해능은 $18.2g/m^3/hr$이었다. 그러나 toluene 유입농도가 높았던 조건에서는 toluene의 저해작용으로 인해 TCE 분해능 변화가 적었다. 다양한 운전조건에서 통합시스템의 반응효율과 운전 안정성을 향상시키기 위해서는 각 난분해성 물질 사이의 상호 저해작용에 대한 추가 연구가 필요하다.
본 연구에서는 펜톤반응, 광반응, 그리고 Fe$^{2+}$와 UV의 조합반응을 이용하여 항균제이면서 신종오염물질 중의 하나인 Triclosan (TCS)에 대한 분해 메커니즘을 해석하였다. 결과에 의하면 Fe$^{2+}$의 산화율은 $H_2O_2$와 UV-C에서 각각 30%와 28%로 차이를 보이지 않은 반면 UV-A의 경우 15%로 차이를 보였다. TCS의 초기 분해속도는 광반응(UV-C > UV-A)이 Fe$^{2+}$와 UV 조합반응과 펜톤 반응보다 높았으나 반응시간의 경과와 함께 Fe$^{2+}$가 포함된 조합반응에서의 분해속도 증가가 관찰되었다. 또한 반응중 메탄올의 첨가에 의해 모든 반응에서 영향을 받았고 펜톤반응의 경우 20분 동안 분해효율 90%에서 5%로 급감되었다. 이온성 부산물인 Cl$^-$의 생성율은 Fe$^{2+}$와 UV-C 조합반응에서 가장 높았으며(77% / 150 min) 메탄올이 첨가된 반응 초기에서는(15 min) 12%의 Cl$^-$ 생성을 보인반면 다른 반응들은 무시할 수준($\leq$2%)이었다. TOC의 제거 역시 Fe$^{2+}$와 UV-C의 조합반응에서 가장 높았으며 펜톤반응, Fe$^{2+}$와 UV-A 조합반응, UV-C 광반응, 그리고 UV-A의 광반응 순으로 낮았다. 그러나 펜톤반응의 경우 90분 후 부터는 반응이 거의 중지되는 것이 관찰되었는데 이는 $H_2O_2$에 의한 Fe$^{2+}$의 산화반응이 중지되었기 때문이다. 이에 반해 Fe$^{2+}$와 UV의 조합공정에서 반응은 지속되었다. 또한 초기 Cl$^-$ 생성은 Fe$^{2+}$와 UV-C의 조합반응에서 환원반응에 의한 TCS의 분해메커니즘을 가지고 있다고 할 수 있다. 환원에 의한 분해는 할로겐화유기화합물의 무기화에 매우 유리하므로 TCS의 대안적 처리방법으로 UV-C와 Fe$^{2+}$의 조합반응은 적용가능하다.
물리화학적 특성이 상이한 4종의 토양을 이용하여 제초제 imazapyr의 미생물에 의한 분해, 감광제에 의한 광분해 촉진 및 bioceramic 첨가에 의한 분해 촉진 시험을 수행하여 다음과 같은 결과를 얻었다. 토양 A와 active sludge로부터 분리한 7종의 미생물을 접종한 순수배양에서 뚜렷한 대사산물을 얻지 못했다. 또한 6종의 기지 미생물을 이용한 14일간의 배양실험에서 역시 대사산물을 얻지 못했다. 이 결과는 수중에서 imazapyr가 미생물에 의해서는 거의 분해가 되지 않음을 시사해 준다. Imazapyr를 처리하여 배양한 토양중 그 분해산물로는 imidazolinone ring의 개열에 의해 형성된 m/z 279의 2-[(1-carbamoyl-1,2-dimethylpropyl)carbamoyl]nicotinic acid를 얻었다. 또한 자연광하에서 행한 광분해 시험에서 감광제의 종류에 따라 분해율에 많은 차이를 보였다. 무처리의 경우에는 14.6%의 분해율을 보인 반면 PS-1의 100ppm과 200ppm에서 각각 66.0과 76.5%로 농도가 높을수록 높은 분해율을 보였고, PS-2와 PS-3에서 각각 26.7과 90.0%의 분해율을 보였다. Aromatic ketone계 감광제인 PS-2는 무처리와 큰 차이를 보이지 않았다. PS-1을 첨가한 광분해 시료에서 m/z 149의 광분해 산물을 검출하였으며, 그 생성경로는 imidazolinone환이 개열된 후 가수분해되어 2-carbamoyl-nicotinic acid ${\rightarrow}$ 2,3-pyridinedicarboxylic acid ${\rightarrow}$ 2,3-pyridine-dicarboxylic anhydride(m/z 149)로 추정되었다. 토양 C와 D에 $[^{14}C]$imazapyr를 처리하고 bioceramic을 첨가하였을 때 발생된 $^{14}CO_2$의 방사능은 각각 총 처리방사능의 2.03%와 1.12%인 반면 bioceramic을 처리하지 않은 구에서는 각각 1.88%와 0.82%로써 유의성 있는 차이는 보이지 않았으나 5주 이후에는 $^{14}CO_2$의 양이 점점 증가했다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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