The kinetic isotope effects (KIE) are determined for the reactions of benzyl benzenesulfonates (BBS), ethyl benzenesulfonates (EBS) and phenacyl benzensulfonates (PAB) with deuterated benzylamine nucleophiles. The inverse secondary ${\alpha}$-deuterium KIE observed were somewhat smaller than those for the corresponding reactions with aniline nucleophiles. The primary $KIE_s$ obtained with PAB were slightly greater than those for the corresponding reactions with anilines, which suggested that the inverse secondary KIE is decreased due to a relatively earlier transition state for bond-making with little change in the hydrogen bonding strength to the carbonyl oxygen.
Kinetic studies of the reactions of N-methyl-Y-${\alpha}$-bromoacetanilides with substituted X-benzylamines have been carried out in dimethyl sulfoxide at $25.0^{\circ}C$. The Hammett plots for substituent X variations in the nucleophiles (log $k_N$ vs ${\sigma}_X$) are slightly biphasic concave upwards/downwards, while the Bronsted plots (log $k_N$ vs $pK_a$) are biphasic concave downwards with breakpoints at X = H. The Hammett plots for substituent Y variations in the substrates (log $k_N$ vs ${\sigma}_Y$) are biphasic concave upwards/downwards with breakpoints at Y = H. The cross-interaction constant $\rho_{XY}$ values are all negative: $\rho_{XY}$ = -0.32 for X = Y = electron-donating; -0.22 for X = electron-withdrawing and Y = electron-donating; -1.80 for X = electron-donating and Y = electronwithdrawing; -1.43 for X = Y = electron-withdrawing substituents. Deuterated kinetic isotope effects are primary normal ($k_H/k_D$ > 1) for Y = electron-donating, while secondary inverse ($k_H/k_D$ < 1) for Y = electronwithdrawing substituent. The proposed mechanisms of the benzylaminolyses of N-methyl-Y-${\alpha}$-bromoacetanilides are a concerted mechanism with a five membered ring TS involving hydrogen bonding between hydrogen (deuterium) atom in N-H(D) and oxygen atom in C = O for Y = electron-donating, while a concerted mechanism with an enolate-like TS in which the nucleophile attacks the ${\alpha}$-carbon for Y = electronwithdrawing substituents.
제주도 동부지역 대수층의 지하수에 대해 환경동위원소(산소-18, 중수소 및 삼중수소)의 조성 및 화학적특성을 구명하였다. 이 지역의 지하수에 대한 동위원소의 조성을 제주서부지역의 순수한 지하수와 연안의 해수와 비교한 결과 지하수에의 해수침투현상이 밝혀졌으며 음${\cdot}$양이온함량, 염소${\cdot}$중탄산염비 및 전기전도도 등도 이 결과를 뒷받침했다. 제주도 북동부지역의 지하수는 염분함량이 식수의 한계농도인 150ppm 이상으로 오염되었고 이러한 해수에 오염된 지하수의 경계는, 해안으로부터 3km 이상의 내륙에 위치한 대수층까지 침투되었다. 또한 남동부에서의 이 경계는 대략 700m 정도까지 침투된 것으로 사료된다.
지구물질에 존재하는 안정 동위원소의 평형상태에서의 분화(equilibrium isotope fractionation of stable isotope)는 물질의 진동 특성(vibrational properties)에 기인하며, 지구물질이 지구시스템 내에서 겪는 다양한 지질학적 과정들을 정량적으로 이해하는 데 도움을 준다. 본 연구에서는 H2O 분자의 clumped 동위원소의 특성을 양자화학계산을 이용하여 규명하였다. 특히, 산소 동위원소(16O, 17O, 18O)와 수소 동위원소(수소, 중수소, 삼중수소)의 조합으로 구성된 H2O 분자에 대한 산소와 수소 동위원소간의 clumping 세기를 정량적으로 계산하고, 온도 변화에 따른 clumping 세기 변화 패턴을 분석하였다. 최적화된 분자구조의 평형 결합길이(bond length)와 결합각(bond angle)은 분자의 질량수와 무관하며, 각각 0.9631-0.9633 Å과 104.59-104.62°로 일정하였다. H2O 분자의 3개의 진동 모드의 진동수는 동위원소 질량수가 증가함에 따라 감소하였으며, 산소보다 수소 동위원소의 변화에 더 큰 영향을 받는다. 진동수를 바탕으로 계산된 동위원소 치환반응의 평형상수 또한 수소 동위원소 질량수에 따라 더 큰 변화 양상을 보인다. 무거운 동위원소 조합의 clumping 반응의 평형상수는 로그값에서 강한 선형 상관관계를 지시한다. 세 동위원소 조합의 상대적인 clumping 강도는 HD18O에 대하여 각각 1.86배(HT18O), 1.16배(HT17O), 0.703배(HD17O)로 나타났다. Clumping의 세기인 Δ21 값은 온도의 증가에 따라 감소하며 이차 상관관계를 보인다. 이는 Δ21이 온도 환경 지시자로서 이용될 가능성이 있음을 지시한다. 본 계산 결과는 17O와 삼중수소를 포함한 clumped 동위원소 분배의 경향을 최초로 정립한 연구이다. 향후, 자연계에서 산소-수소 동위원소 조성의 기원을 보다 정량적으로 이해하기 위하여 비조화적(anharmonicity) 진동이 고려된 동위원소 분배계수의 계산 또한 필요하다. 상기한 연구 결과는 H2O 분자의 다양한 지표환경에서의 clumped 동위원소의 측정과 이를 기반으로 한 지질환경 변화 기작을 설명하는 데 사용될 것으로 기대한다.
Effects of climate change on groundwater system requires understanding the groundwater system in temporal and spatial scales through the long-term monitoring. In this study, the spatio-temporal variations of groundwater were analyzed through the continuous observation of water level, electrical conductivity (EC) and water temperature with automatic data-loggers and sampling in a Gwangneung catchment, Korea, for the four years from 2008 to 2011. Groundwater monitoring were performed at the nest-type wells, MW1 and MW2, located in upsteam and downstream of the catchment, respectively. During the survey period, both the total amount of annual precipitation and the frequency of concentrated rainfall have increased resulting in the elevation of runoff. Water level of MW1 showed no significant fluctuations even during the rainy season, indicating the confined groundwater system. In contrast, that of MW2 showed clear seasonal changes, indicating the unconfined system. The lag-time of temperature at both wells ranged from one to three months depending on the screened depths. Results of chemical analyses indicated that major water compositions were maintained constantly, except for the EC decreases due to the dilution effect. Values of the stable-isotope ratios for oxygen and deuterium were higher at MW2 than MW1, implying the confined system at the upstream area could be locally developed.
하수관거에 지하수가 침투하고 우수가 유입(I/I)되게 되면 하수의 양이 크게 늘어나 하수처리장의 부하가 가중되고, 하수의 처리효율도 크게 감소되기 때문에, 하수 중의 I/I를 알아내는 것은 매우 중요하다. 본 연구는 산소 및 수소 동위원소를 이용한 I/I 측정가능성 검토를 목적으로 수행되었으며, 이를 위하여 전주시 덕진공원 유역 내 관정 지하수 및 수로수, 상수도 등에 대하여 동위윈소적 조사를 수행하였다. 본 연구를 통하여 전주지역의 상수도는 전주에서 내륙으로 약 40 km 떨어진 고지대에 위치한 용담댐을 수원으로 하기 때문에 지역 강우와는 뚜렷이 다른 동위원소적 특성을 보이고, 시간에 따른 조성의 변화도 거의 없음을 알게 되었다. 하수는 기본적으로 상수도에서 발생하므로, 상수도와 지역강우를 양극단으로 하여 하수로 내 지역강우의 함량을 계산할 수 있다. 이러한 방법으로 덕진공원 유역 내하수로 1개 지점에서 지역강우의 함량을 계산한 결과, 강우가 시기에 따라 하수의 50%에서 90%를 차지하는 것으로 확인되었다. 이러한 계산결과는 오염농도가 높지 않은 하수의 수질을 통하여도 잘 뒷받침된다. 같은 방법으로 계산된 지하수내 상수도의 함량도 약 46%나 되었으며, 이는 상수도의 누수가 중요한 지하수원이 되고 있음을 지시하는 것이다. 이러한 동위원소 조성을 갖는 지하수는 하수로에 유입되어도 하수의 동위원소에는 크게 영향을 주지 않기 때문에 실제로 하수로에 유입되는 우수와 지하수의 량은 계산 결과보다 훨씬 클 것으로 예상된다.
1995~1996년중 부곡 지열수 지역에서 채수한 유형별 자연수를 대상으로 수문지구화학 및 환경동위원소 연구를 수행하였다. 연구 지역에는 물리화학적으로 뚜렷히 구분되는 세 유형의 자연수, 즉 (1) 군접 I (지열수 지역의 중심부에서 산출되고 최대 $77^{\circ}C$의 용출 온도를 갖는 $Na-SO_4$ 유형), (2) 군집 II(외곽부에서 산출되며 다소 낮은 온도를 갖는 $Na-HCO_{3}-SO_{4}$ 유형) 및 (3) 군집 III(지표수나 천층 냉각 지하수로서 $Ca-HCO_3$ 유형)이 함께 산출된다. 군집 I은 Ia 및 Ib로 세분된다. 수문지구화학적 진화는 수 암 반응의 증가에 따라 군집 III$\rightarrow$II$\rightarrow$I의 순으로 진행되었다. 군집 II 및 III의 자연수는 비교적 낮은 수-암 반응, 특히 방해석 및 Na-사장석의 용해 반응에 의해 형성되었지만, 군집 I은 사장석, K 장석, 백운모, 녹려석, 황철석 등과의 높은 수-암 반응에 의해 형성되었다. 용존 황산염의 농도 및 황동위원소 조성은 지열수의 기원 및 전화를 해석하는데 중요한 정보가 된다. 용존 황산염은 퇴적 기원 황철석의 산화에 의해 생성되거나 (군집 Ib의 경우), 또는 열수의 상승 통로인 단열대에 존재하는 마그마 열수기원 황철석의 용해에 의해 생성되었다 (군집 Ia의 경우). 지열 저장지의 온도 규명을 위한 알칼리 이온 지옹계의 적용성은 화학조성을 변화시키는 요인들, 특히 마그네슘이 풍부한 지표수와의 혼합에 의해 제한된다. 그러나 다성분 광물/물 평형계에 대한 열역학적 계산 및 유체포유물 설험 결과, 심부 지열 저장지 (냉각중인 화성암체?)의 온도는 $125^{\circ}C$에 이르는 것으로 판단된다. 환경동위원소 (산소-수소, 삼중수소) 연구에 의하면, 자연수는 모두 상이한 충진 특성을 갖는 강우로부터 기원하였다. 특히 군집 Ia의 물은 심부 지열 저장지까지 심부 순환한 오래된 (40년 이상) 강우로부터 기원하였으며 지표부 물과의 혼합 정도도 낮다. 본 논문에서는 황산염이 풍부한 국내 지열수의 성인 및 진화에 관한 모델을 제시한다.
영천 도수터널 내 화강암 지역의 단열대를 따라 유출되는 지하수에 대하여 지화학 및 환경동위원소 연구를 수행하였다. Ca-HCO$_3$유형에 속하는 유출수의 화학 조성은 화강암을 구성하는 규산염 광물 및 열극 충진 방해석의 지화학적 용해 반응에 의해 설명되며, 그 수문지화학적 진화는 부분적 개방계에서 진행되었음을 보여준다. 환경동위원소 연구 결과, 유출수는 모두 강수 기원으로서 적어도 1953년 이전에 함양된(즉 체류 시간이 최소 45년 이상인) 지하수임을 지시해주며, 나아가 지표로부터의 거리와 단열대의 발달 상태에 따라 부분적으로 지표수의 혼입이 진행되고 있음을 지시한다. 지화학 반응 경로 모델인 CHILLER를 이용하여 본 지역 화강암 지하수의 수문지화학적 진화를 모델링 하였다. 그 결과, $Ca^{2+}$, $Na^{+}$, HCO$_3$$^{-}$ 및 pH는 규산염 광물 및 방해석의 용해 작용과 더불어 점차 증가되는 반면, $Mg^{2+}$ 및 $K^{+}$는 각각 몬트모릴로나이트와 백운모의 2차 생성과 더불어 감소됨을 보여준다. 2차 광물의 생성 순서는 적철석, 깁사이트, 카올리나이트, 몬트모릴로나이트, 백운모, 장석의 순이다. 모델링 결과는 유출수의 물리화학적 분석값과 2차 광물의 동정 결과와도 잘 일치한다. 따라서, 이러한 물-암석 상호 반응 모델링을 비교적 복잡한 암반 지하수의 수문지화학적 진화 해석에 타당성 있게 적용할 수 있음을 보여준다.
충북 초청지역에서 산출되는 탄산수는 낮은 pH(5.0~5.8), 높은 이산화탄소분압(about 1 atm, Pc $o_2$) 및 높은 총용존이온함량(<989 mg/L, TDS)을 보이며. 화학적으로 Ca-HC $O_3$ 유형을 갖는 특징을 보인다. 산소. 수소안정동위원소 및 삼중수소 결과에 따르면 초정탄산수는 천수기원이며. 지표수나 천층지하수와 상당히 혼합된 특성을 보여준다. 탄소동위원소결과($\delta$$^{13}$$C_{{\Sigma}CO2}$)는 탄산수(-8.6~-5.3$ extperthousand$, $\delta$$^{13}$C)는 심부기원으로부터 유래된 특성을 보여주며. 화강암지역 일반지하수 (-14.4~-6.8$\textperthousand$. $\delta$$^{13}$C)는 탄산수의 영향을 받았으며. 변성퇴적암지역 일반지하수(-17.9~-15.2$\textperthousand$. $\delta$$^{13}$C)는 토양기원탄소와 방해석과의 반응에 의해 조절된 특성을 보여준다. 황동위원소특성($\delta$$^{34}$$S_{SO4}$=+3.5~+11.3$\textperthousand$)은 탄산수와 지표수와의 혼합과정을 뒷받침해준다. 스트론튬동위원소비($^{87}$ Sr/$^{86}$Sr)는 탄산수(0.7138~0.7156)는 천매암중의 방해석(0.7281~0.7346) 또는 부악광산의 방해석(0.7184)과의 반응과는 무관함을 보여준다. 또한 질소동위원소($\delta$$^{15}$$N_{NO3}$)를 통하여 탄산수내 높은 함량의 질산염(최대 55.0 mg/L, N $O_3$) 기원으로서는 비료와 축산분뇨임을 확인할 수 있었으며. 질소순환과정에서 탈질산화작용이 수반되었을 가능성을 보여준다. 초정지역 탄산수에 대한 수리화학자료와 각종 동위원소자료를 근거로 초정지역 탄산수에 대한 가능한 직화학적 진화모델을 설정하였다. 탄산수는 심부기원의 $CO_2$의 공급으로 형성된 탄산수가 화강암과의 반응을 통해서 진화되었으며. 이러한 탄산수는 천부로 상승하는 과정에서 지표기원의 지하수와 상당히 혼합되어 형성되었음을 지시한다.시한다.
강원지역에서 산출되는 탄산천의 수리 화학적 특성과 모암과의 관계, 그리고 생성기원에 대해서 해석하고자 하였다. 이 연구에서는 기존의 연구결과에 대한 재해석도 포함되어 있다. 강원지역의 13개 지역에서 탄산수 시료를 채취하였다. 탄산수의 수리 화학적 특성을 보면 $P_{CO2}$ /는 0.787∼4.78 atm 범위의 높은 값을 보이고, 약산성 pH, 높은 전기전도도값(422∼2,280 $\mu$S/cm)의 특성을 보인다. 탄산수의 화학적 유형은 $Ca-HCO_3$형, $Na-HCO_3$형, Ca(Na)-HC $O_3$형으로 구분된다. 아울러 강원지역 탄산수는 다량의 철과 불소를 함유하는 것이 특징이다. 탄산수의 화학적 성분과 모암의 화학분석 자료를 종합하면 $Na-HCO_3$형의 탄산수는 설악산일대 흑운모-칼리장석 화강암의 영향을$ Ca-HCO_3$형의 탄산수는 편마암과 화강암내 방해석등에 영향을 받는 것으로 보인다. 암석내 Na, K, Ca, Mg 함량과 탄산수내 그들의 함량과의 관계가 비례함이 이를 뒷받침한다. 불소는 $Na-HCO_3$형의 탄산수에서 높은 값을 보이고 철 성분은 $Ca-HCO_3$형의 탄산수에서 더 높은 함량을 보인다. 불소는 흑운모(혹은 복운모)화강암내 운모의 OH를 치환한 F성분의 용해에 의한 것으로 해석된다. 동위원소와 암석성분 자료를 근거로 볼 때 모암의 광물화학성분이 탄산수의 화학적 유형을 결정한 것으로 보인다. 이를 확실히 뒷받침하기 위해서는 암종별 현미경적 관찰과 광물에 대한 화학성분 분석이 추가적으로 이루어져야 할 것이다. 탄산수의 $\delta$D과 $\delta^{18}$O 값은 순환수선에 도시되며, $\delta^{13}$C 값이 -0.3∼-6.2$\textperthousand$PDB 범위를 보여 국내 다른 지역 탄산수와 거의 유사한 범위를 보인다. 탄산수는 지하 심부의 $CO_2$ 가스가 지표부로 상승하면서 순환하는 지하수와 혼합된 후 반응하는 모암에 따라서 다양한 화학적 유형의 탄산수가 생성된 것으로 해석된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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