주요 계란 난백 단백질과 그 가수분해물은 일부 금속 킬레이트 특성을 갖는 기능성 식품 성분으로 알려져 있다. 식이 oxalate를 제거하기 위해 계란 난백 단백질과 그 가수분해물을 이용할 경우 신장 결석을 예방하는데 도움이 될 것이다. 본 연구의 목적은 계란 난백 단백질인 ovalbumin, ovomucin, ovotransferrin과 이 단백질들의 효소처리를 통해 얻은 가수분해물의 biogenic oxalate chelating 활성을 측정하는 것이었다. 채소 중에서 시금치를 과일 중에서 스타푸르트(starfruit)를 선택하여 HCl처리를 거쳐 옥살레이트 추출물(oxalates extract)을 제조하였다. 계란의 난백 단백질 중, ovalbumin, ovomucin, ovotransferrin를 선택하여 이들의 가수분해물과 함께 옥살레이트 추출물과 별도로 혼합하여 3℃에서 24시간 반응을 위한 배양을 시켰다. 원심분리 후 상등액을 HPLC로 분석하여 단백질과 가수분해물의 biogenic oxalate chelating 활성을 비교 분석하였다. 사용된 모든 계란 난백 단백질과 그 가수분해물은 시금치의 oxalates에 대한 biogenic oxalate chelating 활성을 보였다. 그러나열대과일인 starfruit의 oxalates에 대한 킬레이트 활성에서는ovalbumin, hydrolyzed ovalbumin, ovomucin만이 활성을 보였다. 전반적으로, hydrolyzed ovalbumin은 시금치와 스타프루트 모두에서 oxalates chelating 효과가 가장 좋았다. 따라서 계란의 난백 단백질과 그 가수분해물의 옥살산 킬레이트 활성이 있었으며, 식이 옥살산에 대한 영양 개선을 위한 소재로 개발 가능성이 있다. 그러나, 다른 과일과 야채에 대한 옥살레이트 킬레이트 활성과 특정 생체 내 조건에서의 계란 단백질의 옥살레이트 킬레이팅 효과를 검증하기 위한 추가 연구가 필요하다.
기존의 연구를 통해 Fenton's reagent(FR)를 이용하여 MTBE의 제거가 가능하며, 그러나 중성 pH영역에서는 철이온이 수산화물로 침전되어 반응성이 낮아지므로 FR만을 이용한 처리는 높은 수소이온 농도조건(pH $3{\sim}4$)이라는 제약으로 인해 직접적인 토양 및 지하수의 MTBE 오염처리에 있어 여러 가지 어려움이 있다. 이에 본 연구에서는 효과적인 처리를 위하여 NTA, oxalate, acetate 등의 chelating agent가 철이온과 반응하여 생성된 착화합물을 이용하는 modified Fenton reaction을 도입하여 중성 pH영역에서도 철이온이 안정화되어 높은 분해효율을 나타낼 수 있도록 하였다. MTBE의 분해경향은 chelating agent의 종류와 농도, 철이온 농도 그리고 pH 변화에 따라 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 가장 적합한 착화합물을 선택하기 위하여 총 6개의 chelating agent(citrate, oxalate, succinate, acetate, NTA, EDTA)를 실험한 결과, 처리효율과 chelating agent의 생분해도, 독성 등을 고려하여 최종 3가지 종(oxalate, acetate, NTA)이 선정되어 이후의 실험에서는 위의 3종만을 chelating agent로 이용하였다. 동일한 실험조건($H_2O_2$ : 5%, chelating agent : 6 mM, $Fe^{3+}$ : 2 mM, pH 7)하에서의 적용성 평가한 결과, Fe-NTA가 반응시작 30분만에 99.9%의 가장 높은 제거효율을 나타내었다. Oxalate의 경우, NTA보다는 그 분해효율이 낮으나 다른 chelating agent보다 상대적으로 높은 효율(24시간 후 최대효율 : 91.3%)을 보여주며, acetate를 이용한 경우도 본 실험에서 좋은 결과(24시간 후 최대효율 : 75.8%)를 나타내었다. 또한, 적정 철이온의 농도는 oxalate가 chelating agent로 이용되면 철이온 농도가 3 mM일때 가장 큰 분해효율을 보이며, acetate의 경우는 5 mM까지 농도가 증가함에 따라 그 효율도 조금씩 증가하는 것으로 나타났다. 이와같이 MTBE의 in-situ remediation을 위한 modified Fenton 공정은 철이온을 중성 pH영역에서 안정화시켜 실제 토양에 적용하였을 때, 높은 분해효율을 얻을 수 있으며, 경제적인 자체 생분해도가 높은 저분자 유기산을 이용하였으므로 생물학적 처리와 연계를 가능하게 해주는 장점을 나타낸다. 또한 토양 내 존재하는 철광석을 촉매로 이용할 경우, 주입되는 철이온 없이도 $H_2O_2$에서의 hydroxyl radical 생성을 증가 시킬 수 있으므로 보다 경제적이고 친환경적인 처리기법을 도출해 낼 수 있다.
본 연구에서는(Fe$^{3+}$+chelating agent)/H$_2$O$_2$ 공정 [Fe(III) 1mM, ocalate 6mM, H$_2$O$_2$ 3%, pH 6]과 UV/(Fe$^{3+}$+chelating agent)/H$_2$O$_2$ 공정 [UV dose 17.4kWh/L, Fe(III) 1mM, oxalate 6mM, H$_2$O$_2$ 1%, pH6]에서 BTEX(benzene, toluene, ethylbenzene, xylene)를 분해하기위해 다양한 착제를 토입, 그 분해효율을 비교하였다. 착제의 종류는 catechol, NTA, gallic, acetyl acetone, succinic, acetate, EDTA, citrate, malonate, 그리고 oxalate,총 10가지 종류의 착제를 사용하였으며, 그 중,acetate를 착제로 사용한 경우, 가장 높은 분해효율을 나타내었다. 또한, UV를 조사한 경우, 모든 착제에 대한 BTEX의 분해효율이 UV를 조사하지 않은 (Fe$^{3+}$+chelating agent)/H$_2$O$_2$ 공정의 분해효율보다 높은 것으로 나타났다. 또한BTEX와 무연 휘발유의 첨가제로 사용되고 있는 MTBE(methl tert-butylether)의 혼합복합물(각각의 농도는 200mg/L)에 대해서도 acetate를 착제로 사용한 UV/(Fe$^{3+}$+chelating agent)/H$_2$O$_2$공정에서 높은 분해효율을 보였다. 이 경우, BTEX는 반응시간 180분 만에 완전 분해되었으며, MTBE의 경우, 85%의 분해효율을 보였다. 이러한 실험 결과는 acetate를 착제로 사용한 UV/(Fe$^{3+}$+chelating agent)/H$_2$O$_2$공정은 BTEX 분해효율뿐만 아니라, BTEX와 MTBE복합오염물의 분해효율도 증가시킬수 있음을 입증하고 있다.
Phytoextraction은 식물을 이용하여 환경 정화하는 한 기술로서 금속으로 오염된 토양을 정화하는 것이다. 토양에 존재하는 금속의 추출을 용이 하기 위해서 현재 다양한 킬레이트가 사용되고 있다. Phytoextraction이 경제적이고 친환경적인 장점이 있지만 고농도로 오염된 지역에서는 적용이 어려운데 이는 식물이 이러한 지역에서 살아남기 어렵기 때문이며 이러한 문제점을 해결하는 것이 본 연구의 목적이다. 연구 대상의 금속으로서 알루미늄을 선택하였고, 킬레이트는 아미노산인 시스테인과 히스티딘, 작은 크기의 유기산으로서 citric acid, malic acid, succinic acid, oxalic acid, 그리고 ethylenediamine (EDA)를 선택하였으며, EDTA는 비교 대상으로 본 연구에 사용되었다. 다양한 농도의 알루미늄를 포함하는 배지에 식물을 키우면서 여러 킬레이트가 식물의 뿌리 성장에 미치는 영향을 분석하였다. 알루미늄에 의한 식물의 성장 억제는 히스티딘에 의해서 약간 완화되었으며 시스테인, citrate, malate, oxalate, 그리고 succinate는 별 다른 영향이 없었다. EDTA와 EDA는 알루미늄에 의한 식물성장 억제를 강력하게 억제하였으며 이는 알루미늄의 식물 내 흡수를 억제에 의한 것이다. 따라서 알루미늄의 식물성장억제를 강력하게 완화시켜주는 EDA는 고농도의 알루미늄으로 오염된 지역에 식물의 성장이 가능하도록 유용하게 사용될 수 있을 것이다.
Phytoextraction is a method of phytoremediation using plants to remediate metal-contaminated soils. Recently, various chelating agents were used in this method to increase the bioavailability of metals in soils. Even though phytoextraction is an economic and environment-friendly method, this cannot be applied in highly metal-contaminated areas because plants will not normally grow in such conditions. This research focuses on identifying chelating agents which are biodegradable and applicable to highly metal-contaminated areas. Lead (Pb) as a target metal and cysteine (Cys), histidine (His), citrate, malate, oxalate, succinate, and ethylenediamine (EDA) as biodegradable chelating agents were selected. Ethylenediamine tetraacetic acid (EDTA) was used as a comparative standard. Plants were grown on agar media containing various chelating agents with Pb to analyze the effect on root growth. Cys strongly increased the inhibitory effect of Pb on root growth of plants, while, His did not affect on it significantly. The inhibitory effect of oxalate is weak, and malate, citrate, and succinate did not show significant effects. Both EDTA and EDA diminished the inhibitory effect of Pb on root growth. The effect of EDA is correlated with decreased Pb uptake into the plants. In conclusion, as biodegradable chelating agents, EDA is a good candidate for highly Pb-contaminated area.
Zinc (Zn) is an essential element required for growth and development of plants. However, Zn can be toxic to plants when it presents excessive amount. Phytoextraction is an economic and environment-friendly technique using plants to clean-up metal-contaminated soils. However, the technique cannot be applied in highly metal-contaminated areas because plants will not normally grow in such conditions. Therefore, this research focuses on identifying chelating agents which are biodegradable and applicable to highly metalcontaminated areas. Zn as a target metal and cysteine (Cys), histidine (His), malate, citrate oxalate, succinate, and ethylenediamine (EDA) as biodegradable chelating agents were selected. Plants were grown on agar media containing various chelating agents with Zn to analyze the effect on plant growth. Malate and His slightly increased the inhibitory effect of Zn on root growth of plants, whereas Cys, citrate, oxalate, and succinate did not show significant effects. However, EDA strongly diminished the inhibitory effect of Zn on root growth. The effect of EDA is correlated with decreased Zn uptake into the plants. In conclusion, as biodegradable chelating agents, EDA is a good candidate for growth of plants in highly Zn-contaminated areas.
Phytoextraction은 식물을 이용하여 환경 정화하는 기술로서 금속으로 오염된 토양을 정화하는 것이다. 토양에 존재하는 금속의 추출을 용이 하기 위해서 현재 다양한 킬레이트가 사용되고 있다. Phytoextraction이 경제적이고 친환경적인 장점이 있지만 고농도로 오염된 지역에서는 적용이 어려운데 이는 식물이 이러한 지역에서 살아남기 어렵기 때문이며 이러한 문제점을 해결하는 것이 본 연구의 목적이다. 연구 대상의 금속으로서 수은을 선택하였고, 킬레이트는 아미노산인 시스테인과 히스티딘, 작은 크기의 유기산으로서 citric acid, malic acid, succinic acid, oxalic acid, 그리고 ethylenediamine (EDA)를 선택하였으며, EDTA는 비교 대상으로 본 연구에 사용되었다. 다양한 농도의 수은을 포함하는 배지에 식물을 키우면서 여러 킬레이트가 식물의 뿌리 성장에 미치는 영향을 분석하였다. 수은에 의한 식물의 성장 억제는 시스테인과 EDA에 의해서 완화되었으며 히스티딘과 citrate는 별 다른 영향이 없었다. Malate, succinate, 그리고 oxalate는 수은에 의한 식물 성장 억제를 더 촉진시켰다. 따라서 수은의 식물성장억제를 완화시켜주는 시스테인과 EDA는 고농도의 수은으로 오염된 지역에서 식물의 성장이 가능하도록 유용하게 사용될 수 있을 것이다.
본 실험은 TNT 오염토양의 효율적 제거를 위한 화학적 처리기술 개발을 목적으로 다양한 Fenton reaction 적용성에 관해 고찰하였다. 기존 Fenton reaction은 낮은 pH 요구성을 가지는 단점이 있고 천연토양은 pH에 대한 buffering capacity를 가지고 있으므로 그 적용성이 미약하였다. 이에 중성 pH에서도 효율적으로 Fenton reaction을 유도할 수 있는 modified Fenton reaction을 본 실험에 적용하였다. 또한, 천연 토양 내 다양한 철광석을 철이온 대신 사용함으로써 철슬러지의 발생의 최소화를 위한 Fenton-like reaction의 적용 가능성에 대하여 검토하여 보았다. 실험결과는 오염토양의 기존 Fenton reaction 제거효율은 약 20시간 후 pH 3에서 93%이며 반면 pH 7에서는 21%임을 보였다. 한편, TNT 오염 수용액 처리에 철이온과 5종의 chelating agent를 투입한 실험에서는 24시간 반응 후 pH 7에서 NTA-Fe의 경우가 87%로 그 효율이 가장 우수하였고 citrate-Fe 46%, EDTA-Fe 71%, oxalate-Fe 64%, acetate-Fe 37%의 각각의 제거효율을 나타내었다. 또한, TNT 오염 수용액 처리에 3종의 철광석으로 Fenton-like reaction을 적용한 경우, pH 3에서 24시간 후 goethite 33%, hematite 40%, magnetite 40%의 처리효율을 보였고, pH 7인 경우 goethite 28%, hematite 34%, magnetite에서는 36%의 처리효율을 보였다. 게다가, 성능이 우수한 chelating agent 3종과 2종의 철광석을 이용한 복합처리 실험에서는 magenetite 경우 pH 7에서 NTA 79%, oxalate 59%, EDTA 14%의 제거효율이 측정되었고, hematite 경우 NTA 73%, oxalate 25% 그리고 EDTA 19%의 처리효율을 얻었다. 결론적으로 철광석과 modified fenton reaction의 복합처리의 경우 처리 기간 등의 운영인자를 확보할 경우 효율적으로 TNT 오염토양에 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
Advanced oxidation processes(AOPs)는 강력한 산화제인 hydroxyl radical(${\cdot}OH$)를 생성하여 오염물질을 산화시키는 기법이다. 본 연구에서는 DNAPL인 trichloroethylene(TCE)과 tetrachloroethylene(PCE)의 수리학적 특성을 고려하여 우수한 고도산화처리기법($UV/Fe^{3+}$-chelating agent/$H_2O_2$기법, $UV/H_2O_2$기법)의 적용성 평가를 실시하였다. TCE, PCE 처리에 있어 가장 높은 분해효율을 보인 기법은 $UV/H_2O_2$기법으로 pH 6의 중성조건에서 TCE의 경우 150분 만에 99.92%의 TCE 분해를 나타내었고($[H_2O_2]$ = 147 mM, UV dose = 17.4 kwh/L), PCE의 경우 반응 2시간에 99.99%가 분해되었다($[H_2O_2]$ = 29.4 mM, UV dose = 52.2 kwh/L). 또한, $UV/Fe^{3+}$-chelating agent/$H_2O_2$기법을 적용하였을 경우, TCE는 90분 만에 99.9% (UV dose = 34.8 kwh/L, $[Fe^{3+}]$ = 0.1 mM, [Oxalate] = 0.6 mM, $[H_2O_2]$ = 147 mM) PCE는 반응시간 6시간 만에 99.81% (UV dose = 17.4 kwh/L, $[Fe^{3+}]$ = 0.1 mM, [Oxalate] = 0.6 mM, $[H_2O_2]$ = 29.4 mM)의 빠른 분해경향을 보였다. 이러한 결과는 기존의 고도산화처리기법 중 modified Fenton 반응에 UV를 적용함으로서 반응 중 $H_2O_2$의 재생산을 증가시킬 수 있음을 보여주고 있다. 또한, Fe(III) 이온의 Fe(II) 이온으로의 환원을 용이하게 하여 기존 Fenton 반응에 비해 처리시간의 단축 및 분해효율의 향상을 기대할 수 있을 것이다. 그리고, oxalate나 acetate같은 저분자 유기산 착제의 적용으로 pH의 안정성과 분해효율의 향상이 가능하고, 철이온 및 oxalate나 acetate와 같은 물질이 자연상에 존재함에 따라 보다 경제적이고 친환경적인 실용적 처리기법 도출이 가능할 것이다.
Phytoextraction은 식물을 이용하여 환경 정화하는 phytoremediation의 일부분으로서 금속으로 오염된 토양을 정화하는 것이다. 토양에 존재하는 금속의 추출을 용이 하기 위해서 현재 다양한 킬레이트가 사용되고 있다. Phytoextraction이 경제적이고 친환경적인 장점이 있지만 고농도로 오염된 지역에서는 적용이 어려운데 이는 식물이 이러한 지역에서 살아남기 어렵기 때문이며 이러한 문제점을 해결하는 것이 본 연구의 목적이다. 연구 대상의 금속으로서 구리를 선택하였고, 킬레이트는 아미노산인 시스테인과 히스티딘, 작은 크기의 유기산으로서 citric acid, malic acid, succinic acid, oxalic acid, 그리고 ethylenediamine (EDA)를 선택하였으며, EDTA는 비교대상으로 본 연구에 사용되었다. 다양한 농도의 구리를 포함하는 배지에 식물을 키우면서 여러 킬레이트가 식물의 뿌리 성장에 미치는 영향을 분석하였다. 시스테인, 히스티딘, 그리고 citric acid은 식물의 성장을 억제하는 구리의 영향을 완화시켜 주었지만 EDA는 오히려 더 강화시켜 주었다. 또한 킬레이트의 식물성장에 대한 영향은 구리의 식물 내 흡수를 억제 또는 촉진에 의한 것이다. 따라서 구리의 식물성장억제를 완화시켜주는 시스테인, 히스티딘, 그리고 citric acid는 고농도의 구리로 오염된 지역에 식물의 성장이 가능하도록 사용될 수 있으며 EDA는 기존의 phytoextraction에 유용하게 사용될 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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