MCFC(molten carbonate fuel cell) power generation system is prime candidate for the utilization of fossil based fuels to generate ultra clean power with a high efficiency. In the MCFC power plant system, a combustor performs a role to supply high temperature mixture gases for cathode and heat for reformer by using the stack off-gas of the anode which includes a high concentration of $H_2O$ and $CO_2$. Since a combustor needs to be operated in a very lean condition and to avoid excessive local heating, catalytic combustor is usually used. The catalytic combustion is accomplished by the catalytic chemical reaction between fuel and oxidizer at catalyst surface, different from conventional combustion. In this study, a mathematical model for the prediction of internal flow and catalytic combustion characteristics in the catalytic combustor adopted in the MCFC power plant system is suggested by using the numerical methods. The numerical simulation models are then implemented into the commercial CFD code. After verifying result by comparing with the experimental data and calibrated kinetic parameters of catalytic combustion reaction, a numerical simulation is performed to investigate the variation of flow and combustion characteristics by changing such various parameters as inlet configuration and inlet temperature. The result show that the catalytic combustion can be effectively improved for most of the case by using the perforated plate and subsequent stable catalytic combustion is expected.
For developing a 100 kW MCFC power generation system, Several design parameters for a fuel cell stack and system analysis results by Cycle Tempo, a processing computer soft ware, were described. Approximately two substacks with 90 cells are required to generate 100 kW at a current density of $125\;mA/cm^2$ with $6000\;cm^2$ of cells. An overall heat balance was calculated to predict exit temperature. The 100 kW power is expected only under pressurized operation condition at 3 atm. Recycle of cathode gas by more than 50% is recommended to run the stack at $125\;mA/cm^2$ and 3 atm. Manifolds should be designed based on gas flow rates for the suggested operating condition. The fuel cell power generation system was designed conceptually with several choices of utilization of anode exhaust gas. To operate and evaluate the MCFC system, control and measurement system and operation mode are designed before 100 MCFC system construction. In system control schematics, OS, PLC and MMI were consisted and have roles for MCFC system control. For operation of 100 kW MCFC system, NS, PS PR mode were considerated step by step and simulated.
연료전지 발전 시스템은 비선형성을 내포한 다수의 제어 루로들로 구성된 매우 복잡한 형태의 시스템이다. 연료전지 발전 시스템의 제어를 위하여 연료전지의 스텍 모델이 개발되고 있으며 연료전지 발전 시스템의 간략화된 프로세스 흐름도도 제시되고 있다. 본 연구에서는 이러한 모델을 사용하여 연료전지 발전 시스템을 지능적으로 제어할 수 있는 I-SRG(Intelligent Setpoint Reference Governor)를 개발한다. I-SRG는 시스템의 제약조건과 성능목표에 대한 최적의 운전 설정치를 산출하고 각 제어 루프의 앞먹임 제어입력을 생성한다. I-SRG는 PSO(Particle Swarm Optimization) 알고리즘을 최적화 기법에 사용하고 신경회로망으로 구현되어진다. MCFC 발전 시스템의 전력 프로파일에 대한 추종 제어의 모의실험을 수행하여 제안된 I-SRG의 유용성을 보인다.
기존의 용융탄산염 연료전지용 연료극인 Ni-Cr전극은 제조과정이 복잡하며, 운전조건에서 전극의 소결과 creep현상으로 인하여 전극의 기공률과 두께가 감소하는 문제점이 있어 상용화에 걸림돌이 되고 있다. 이에 본 연구에서는 Ni-Cr계 전극보다 creep저항성이 우수하다고 알려져 있는 Ni-Al계 합금을 사용하였다. 또한 공정의 단순화로 비용을 절감시키기 위해, 소성과정을 제외하고 tape casting과 건조과정을 거친 green sheet를 단위전지에 장착하여 전처리 과정 중에 소결시키는 in-situ 소결법에 대해 연구하였다. 그러나 기존의 전처리 방법을 이용한 단위전지 평가에서 Ni-Al 합금의 상분리 현상으로 인해 기대하였던 creep저항성 향상을 확인하지 못했고, 운전중 Ni-Al합금 연료극에 단위전지의 구성요소인 matrix 기공크기보다 작은 기공(${\leq}0.4{\mu}m$)이 다량 생성되어 전해질 재분배를 일으켜 성능이 하락하는 문제점이 나타났다. 따라서 이러한 문제점을 해결하고자 전처리 조건을 변화시키며 실험을 수행하였다. 그 결과, 비활성 기체인 질소를 일정한 구간에 사용함으로써 기존 전처리에서 발생하였던 Ni-Al 합금의 상분리 현상을 억제할 수 있었으며 이로 인해 creep저항성 또한 향상시킬 수 있었다. 그러나 운전 중 생성되는 matrix기공크기보다 작은 기공(${\leq}0.4{\mu}m$) 형성비율은 억제할 수 없었다. 위의 전처리 조건을 가지고 단위전지 운전실험을 하였고, 전해질 함침비율을 조절함에 따라 성능을 향상시킬 수 있었으며 2000시간 동안 일정하게 유지함을 확인하였다. 이로부터 기존의 소성전극과 비교하여 많은 장점을 가지고 있는 in-situ 소결법의 가능성을 확인할 수 있었다.
MCFC 발전시스템에서 연소기는 연료극의 배가스 중에 포함된 미반응 가스를 연료로 사용하여 공기극에 $H_2O$와 $CO_2$ 농도가 높은 고온의 혼합가스를 공급하는 역할을 한다. 하지만 이러한 배가스는 가연한계 이하로 내려가게 되어 통상적인 연소방식에 의한 완전연소가 어렵기 때문에 이를 해결하기 위하여 촉매연소기를 사용한다. 완전연소 및 이에 다른 공해물질의 저감 특성에 따라 최근 촉매연소는 환경친화적인 연소방식으로 주목받고 있다. 따라서 본 연구에서는 MCFC 발전시스템의 BOP 시스템에 적용되는 촉매연소기에 대한 실험연구를 수행하였다. 본문에서는 실험장치를 설명한 후 촉매연소 시스템의 설계변수, 즉, $H_2$ 연료 첨가에 따른 연료조성, 유입가스의 온도, 과잉 공기비, 촉매의 종류, 그리고 시동 스케줄에 따른 촉매연소 특성을 고찰하였다.
Fuel cell is a device that directly converts chemical energy in the form of a fuel into electrical energy by way of an electrochemical reaction. In the anode for a high temperature fuel cell, nickel or nickel alloy has been used in consideration of the cost, oxidation catalystic ability of hydrogen which is used as fuel, electron conductivity, and high temperature stability in reducing atmosphere. Most MCFC stacks currently operate at an average temperature of $650^{\circ}C$. There is some gains with decreased temperature in MCFC to diminish the electrolyte loss from evaporation and the material corrosion, which could improve the MCFC life. However, operating temperature has a strong related on a number of electrode reaction rates and ohmic losses. Baker et al. reported the effect of temperature (575 to $650^{\circ}C$). The rates of cell voltage loss were 1.4mV/$^{\circ}C$ for a reduction in temperature from 650 to $600^{\circ}C$, and 2.16mV/$^{\circ}C$ for a decrease from 600 to $575^{\circ}C$. The two major contributors responsible for the change in cell voltage with reducing operation temperature are the ohmic polarization and electrode polarization. It appears that in the temperature range of 550 to $650^{\circ}C$, about 1/3 of the total change in cell voltage with decreasing temperature is due to an increase in ohmic polarization, and the electrode polarization at the anode and cathode. In addition, the oxidation reaction of hydrogen on an ordinary nickel alloy anode in MCFC is generally considered to take place in the three phase zone, but anyway the area contributing to this reaction is limited. Therefore, in order to maintain a high performance of the fuel cell, it is necessary to keep this reaction responsible area as wide as possible, that is, it is needed to keep the porosity and specific surface area of the anode at a high level. In this study effective anodes are prepared for low temperature MCFC capable of enhancing the cell performance by using zirconium hydride at least in part of anode material.
현재 융융탄산염 연료전지의 공기극으로 다공성의 lithiated NiO를 사용하고 있는데 이 재료의 경우 크게 두 가지의 문제점을 안고 있다. 첫 번째는 Ni이 전해질 내로 용해하는 것이고, 두 번째는 낮은 활성으로 인한 높은 공기극의 분극이다. Ni이 전해질로 용해되는 문제는 Co나 Fe를 코팅하여 공기극 표면에 $Li_x(Ni_yCo_{1-y})1-xO_2$나 $Li_x(Ni_yFe_{1-y})_{1-x}O_2$를 형성시켜 NiO의 전해질 내로 용해되는 것을 억제하는 방법이나 ZnO, MgO, $La_2O_3$ 등의 산화물을 NiO 표면에 코팅하여 전해질과 접촉을 막는 방식으로 해결하는 등 많은 연구가 이루어져 왔다. 하지만 연료극의 비해 상당히 높은 공기극의 분극으로 인해 큰 전압손실이 일어나 용융탄산염 연료전지 성능이 낮아지는 문제의 경우 이를 해결하고자 하는 연구는 상대적으로 많이 진행되지 못한 상태이다. 특히 현재 용융탄산염 연료전지의 장기수명화를 위해 기존의 작동온도인 $650^{\circ}C$ 보다 다소 낮은 온도인 $600{\sim}620^{\circ}C$에서 작동하려는 움직임이 있다. 작동 온도가 내려가면 전해질이 휘발되는 속도가 낮아져 전해질 부족에 따른 운전시간이 줄어드는 문제를 해결할 수 있어 장기 수명화를 위해서는 작동온도를 낮추는 것이 매우 유리하다. 하지만 작동 온도가 내려가면서 양 전극에서 일어나는 전기화학 반응 속도가 느려지기 때문에 각 전극에서의 활성화 분극으로 인한 전압손실은 더욱 커질 수밖에 없다. 특히 연료극의 수소산화반응 속도는 공기극의 산소환원반응에 비해 매우 빠르기 때문에 작동 온도가 내려감에 따라 연료극의 분극이 커지는 것에 비해 공기극의 분극이 급격히 커지게 된다. 따라서 운전온도가 낮아지는 상황에서는 낮은 작동온도에서도 성능감소가 적게 일어나 0.8V 이상 운전(150mA/$cm^2$, 단위전지 기준)이 가능한 공기극의 개발이 매우 필요한 실정이다. 이를 해결하고자 본 연구에서는 고체 산화물 연료전지의 공기극의 재료로 많이 연구되고 있는 혼합전도성 물질의 페로브스카이트 구조의 물질을 기존 NiO 전극에 코팅하여 새로운 공기극을 개발하였다. 페로브스카이트 구조의 물질로 대표적인 LSCF 물질을 사용하였으며 LSCF를 코팅한 공기극을 이용한 단위전지에서 150mA/$cm^2$의 전류를 흘려주었을 때 0.84V의 성능을 1000hr 유지하였다. 이는 기존의 NiO 전극을 사용했을 때보다 15~20mV 높은 값이다. 낮은 작동온도에서도 좋은 성능을 보였는데, 기존의 NiO 전극의 경우 $630^{\circ}C$에서 0.79V의 성능을 보인 반면 LSCF가 코팅된 공기극의 경우 $620^{\circ}C$에서 0.811V의 매우 좋은 성능을 보였다. 이는 LSCF의 산소이온전도성 및 전기전도성이 공기극에서의 분극을 낮추어 성능을 증가시키는 것으로 보인다.
Hydrogen production from commercial diesel fuels is an attactive option for energy generation purpose due to the low cost and good availability of diesel fuels. However, in order to utilize commercial diesel fuels, the sulfur contents must be removed down to approximately 0.1 ppm level to protect the fuel cell catalysts from poisoning. Commercial catalysts $CoMo/Al_2O_3$ and $NiMo/Al_2O_3$ were tested for HDS (Hydrodesulfurization) of model diesel and commercial diesel. The experimental conditions were $250-400^{\circ}C$ and LHSV (Liquid Hourly Space Velocity) $0.27-2.12hr^{-1}$. $NiMo/Al_2O_3$ was found to be more effective than $CoMo/Al_2O_3$ in removing sulfur from model diesel. Based on the experimental results of model diesel, commercial diesel fuel purchased from a local petrol station was tested for HDS using $NiMo/Al_2O_3$. The GC-SCD (Gas Chromatography Sulfur Chemiluminescence Detector) results showed that the DMDBT (Dimethyldibenzothiophene) derivatives were fully removed from the commercial diesel fuel proving that HDS with $NiMo/Al_2O_3$ is technically feasible for industrial applications.
국제해사기구(IMO)는 국제해운 분야의 온실가스(Green House Gas, GHG) 감축을 위하여 각국의 기술 개발 및 에너지 효율성 제고에 관한 정책 시행을 적극적으로 권장하고 있다. 이러한 IMO의 환경규제와 관련된 정책들은 해운 분야 전반에 큰 영향을 미치고 있으며, 선주들에게도 막대한 부담으로 작용하고 있다. 선박에서 발생하는 GHG 배출을 억제하기 위한 가장 합리적인 방안은 탄소제로배출(Zero Emission) 선박의 개발로 귀결된다. 즉 친환경 연료로 추진하는 연료전지선박(Fuel Cell Ship, FCS)의 개발이 IMO의 규제를 벗어날 수 있는 대안인 것이다. 아시아, 북미, 유럽 등의 각국에서는 독자적으로 PEMFC를 개발 및 생산하여 국제공인등록 기관으로부터 형식승인인증을 획득함으로써 국제표준화의 선점을 추구하고 있다. 현재 다양한 연료전지(Fuel Cell, FC) 중에서 선박용으로 권장하는 것은 크게 고분자전해질 연료전지(PEMFC), 용융 탄산염 연료전지(MCFC) 및 고체산화물형 연료전지(SOFC) 등의 세종류가 있다. 본 연구에서는 글로벌 FC 시장에서 지속적인 성장이 예상되는 PEMFC를 대상으로 하여 국내외 개발 동향, 제조업체별 규격, 성능 및 선박에 적용한 실증적 사례를 분석하였다. 그리고 PEMFC를 선박에 적용할 경우, 고려해야 할 사항과 개발 방향에 관하여 제안하고자 하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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