본 연구의 목적은 트리글리세라이드 수소화 반응용 촉매로서 니켈, 실리카 및 알루미나로부터 제조한 Ni-SA 촉매의 적용 가능성을 semi-batch 반응기에서 검증하는 것이다. 실리카 및 알루미나 지지체 위에 공침법을 사용하여 니켈 전구체를 침전시켜서 Ni-SA 분말을 제조하였다. 이 분말을 수소분위기에서 환원시킨 후에, 유지경화유와 혼합한 후 냉각하여 Ni-SA 촉매 성형체를 제조하였다. 상업용 촉매인 Pricat 촉매와 본 연구에서 제조한 Ni-SA 촉매의 NiO 결정크기는 각각 $35{\AA}$와 $38{\AA}$으로 나타나서 두 촉매의 Ni의 분산도가 거의 유사함을 알 수 있었다. Ni-SA 촉매의 기공 부피와 기공 크기는 Pricat 촉매의 기공 부피와 기공 크기보다 훨씬 큰 것을 알 수 있다. 또한 Ni-SA 촉매의 평균 입자 크기는 Pricat 촉매에 비해 훨씬 작은 것으로 나타났다. 오일에 함침시켜서 태블릿 형태로 성형한 촉매를 사용하여 semi-batch 반응 장치에서 트리글리세라이드 수소화 반응을 수행한 결과, Ni-SA 촉매가 Pricat 촉매보다 반응 활성이 우수하다는 것을 알 수 있다. Ni-SA 촉매의 입자 크기가 Pricat 촉매의 입자 크기보다 훨씬 작고, Ni-SA 촉매의 기공 크기가 Pricat 촉매의 기공 크기보다 크기 때문에 반응 원료나 생성물의 확산 저항에 영향을 적게 받는다고 판단된다. 본 연구에서 제조한 Ni-SA 촉매는 트리글리세라이드 수소화 반응용 촉매로 상업적인 공정에서 사용 중인 Pricat 촉매를 대체할 수 있는 잠재력이 있음을 확인하였다.
The research was conducted in order to improve the hydrogen generation efficiency of the electrical plasma technology from tap water by using $TiO_2$ photocatalyst, mixed Cu - $TiO_2$ powder, and mixed Ni - $TiO_2$ powder as the catalysts. Experiments were performed with the pulsed power and nitrogen carrier gas. The result has shown that the hydrogen concentration with the presence of $TiO_2$ powder was created higher than that of without using photocatalyst. The hydrogen concentration with using $TiO_2$ was 3012ppm corresponding to the applied voltage of 16kV, while it without using the $TiO_2$ was 1464ppm at the same condition . The effect of $TiO_2$ powder was strongly detected at the applied voltages of 15kV and 16kV. This phenomena might be resulted from the co-effect of the pulsed power discharge and the activated state of $TiO_2$ photocatalyst. The co-effect of the mixed catalysts such as Cu-$TiO_2$ and Ni-$TiO_2$ (the mixed photocatalyst $TiO_2$ and transition metals) were also investigated. The experimental results showed that, Cu and Ni powder dopants were greatly enhancing the activity of the $TiO_2$ photocatalyst. Under these experimental conditions the extremely high hydrogen concentrations at the optimal point were produced as 4089ppm and 6630ppm, respectively.
공침전법으로 제조된 CuO-$CeO_2$ 혼합산화물 촉매에서 벤젠의 촉매연소 반응에 대해 연구하였다. CuO-$CeO_2$ 혼합산화물 촉매들은 침전제 및 CuO 전구체를 달리하여 제조하였고, XRD, BET, XPS 및 $H_2-TPR$에 의해 특성분석을 하였다. 침전제의 종류에 상관없이 CuO 피크가 $2{\Theta}=35.5^{\circ}$와 $38.5^{\circ}$에서 뚜렷하게 나타났다. $NH_4OH$를 침전제로 사용하여 제조한 Cu/(Cu+Ce)의 몰비율이 0.35인 촉매가 가장 높은 활성을 보여주었다. 또한, 수소로 전처리하면 벤젠 연소반응의 활성이 증가하였고, $400^{\circ}C$에서 수소로 전처리한 촉매가 가장 높은 활성을 보여주었다.
To check effects of operating variables on reaction characteristics of WGS catalyst for SEWGS process, water gas shift reaction tests were carried out in a pressurized fluidized bed reactor using commercial WGS catalyst and sand(as a substitute for $CO_2$ absorbent) as bed materials. Simulated syngas(mixed with $N_2$) was used as a reactant gas. Operating temperature was $210^{\circ}C$ and operating pressure was 20 bar. WGS catalyst content, steam/CO ratio, gas velocity, and syngas concentration were considered as experimental variables. CO conversion increased as the catalyst content and steam/CO ratio increased. CO conversion at fluidized bed condition was higher than that of fixed bed condition. However, CO conversion were maintained almost same value within the fluidized bed condition. CO conversion decreased as the syngas concentration increased. The optimum operation condition was confirmed and long time water gas shift reaction test up to 24 hours at the optimum operating conditions was carried out.
본 논문에서는 Sb를 촉매제로 이용하는 경우의 InGaN 나노구조의 성장과 구조적 특징 및 광학적 특성에 대해서 연구하였다. 결정성장에 있어서 촉매제의 사용은 성장 모드의 변화와 결정 결함의 감소 등을 위한 목적으로 많이 사용되어왔다. 본 연구에서는 혼합소스 HVPE(hydride vapor phase epitaxy) 사용하여 (0001) 사파이어 기판 위에 InGaN 나노구조를 성장하였고, 구조적 및 광학적 특성은 scanning electron microscope(SEM)과 photoluminescence(PL)를 통해 평가하였다. Sb이 첨가되지 않은 경우에는 InGaN 나노구조가 c-축 방향으로 정렬되는 경향을 보이지만 Sb이 첨가된 경우에는 InGaN 나노구조의 c-축 방향이 기판에 대해 평행하거나 경사진 방향으로 정렬되고 있는 것을 관찰할 수 있었다. In의 조성은 Sb 의 첨가 여부에 관계없이 약 3.2% 정도로 계산되었다. 이러한 결과들로부터 측면 배향된 나노입자를 활성층으로 하는 광소자에 적용할 경우 압전 전계를 완화할 수 있기 때문에 광소자의 발광 성능을 향상시킬 수 있을 것으로 기대된다.
루테늄촉매는 대기중에 노출되었을 때, 촉매활성정도가 떨어지게 된다. 루테늄 촉매의 촉매활성변화를 대기노출 일수에 따라 표면장력방법을 이용하여 정량적으로 확인하였다. 각 대기노출일수에 따른 루테늄 촉매를 이용하여 DCPD 중합 후 기계 및 계면물성변화를 확인하였다. 희석제와 10:1로 섞인 루테늄 촉매를 대기 중에 노출 시킨 후 각 일수에 따라 색깔 관찰하였다. 윌헴리 및 PTFE를 이용하여 표면장력을 구하고 이를 촉매활성 정도와 연관시켰다. 각 촉매를 이용하여 DCPD를 중합시키는 데 발열량을 실시간으로 측정하였다. 경화 후 p-DCPD에 대하여 인장강도를 측정하여 물성감소정도를 확인하였다. 또한, 유리섬유 간 마이크로드롭렛 풀 아웃 실험을 통하여 계면물성 또한 파악하였다. 표면장력방법을 통하여 촉매활성 정도를 확인하였을 때, 4일까지는 33 dyne/cm로 안정적이었지만, 6일 이후로 표면장력이 34 dyne/cm 이상 증가하는 것을 확인하였고, 이는 촉매의 산화와 연관시킬 수 있었다. 기계적 물성 확인하였을 때, 인장강도 및 계면강도 또한 6일 (인장강도: 38 MPa. 계면전단 강도: 26 MPa) 까지는 안정적이었지만 10일 (인장강도: 15 MP. 계면전단강도: 3 MPa) 이후로 물성이 급격하게 감소하는 것을 확인하였다.
Aluminum tri-butoxide was mixed with the water/ethanol solution and then chloroplatinic acid was added to the solution. The solution was dried at $100^{\circ}C$ for 15hrs to remove the solvent and water then it was calcined at $500^{\circ}C$. The catalyst was activated with a gas mixture. During the activation, the temperature was increased from $150^{\circ}C$ to $500^{\circ}C$. The necessary amount of urea was dissolved in 50mL water and injected. Aqueous urea solution was then mixed with the feed gas stream. At low temperatures, nitrogen containing compounds of urea decomposition are used as reductants in the reducton of $NO_X$. However at high temperatures the nitrogen containing compounds are oxidized to NO and $NO_2$ by oxygen instead of being used in the reduction. The activity of the catalyst was dependent on urea concentration in the feed stream when there was not adequate water vapor in the feed. The maximum conversion was shifted from $250^{\circ}C$ to $150^{\circ}C$ when water concentration was increased from 2 to 17%. It seems that the maximum temperature shifts to lower temperatures because the hydrolysis rate of HNCO increases with water, resulting in higher amounts of $NH_3$.
In a direct methanol fuel cell system (DMFC), one of the drawbacks is methanol crossover. Methanol from the anode passes through the membrane and enters the cathode, causing mixed potential in the cell. Only Pt-based catalysts are capable of operating as cathode for oxygen reduction reaction (ORR) in a harsh acidic condition of DMFC. However, it causes mixed potential due to high activity toward methanol oxidation reaction of Pt. To overcome this situation, developing Pt-based catalyst that has methanol tolerance is significant, by controlling reactant adsorption or reaction kinetics. Pt/C decorated with phosphate ion was prepared by modified polyol method as cathode catalyst in DMFC. Phosphate ions, bonded to the carbon of Pt/C, surround free Pt surface and block only methanol adsorption on Pt, not oxygen. It leads to the suppression of methanol oxidation in an oxygen atmosphere, resulting in high DMFC performance compared to pristine Pt/C.
$MnO_2$와 K 또는 Cu 담지 활성탄으로 이루어진 혼성촉매상에서 암모니아를 환원제로 사용한 NO의 저온 선택적 촉매 환원반응을 수행하였다. 반응물에 산소를 투입한 경우 NO의 제거율은 증가하였으며, 활성탄에 전이금속을 담지할 경우 탈질 효율이 증가한다. 수분이 존재하지 않는 경우 $MnO_2$와 K 담지 활성탄으로 이루어진 혼성촉매가 $120^{\circ}C$의 저온에서 가장 높은 탈질 효율을 보였으나, 수분이 존재할 경우 모든 촉매의 활성은 현저하게 떨어졌다. 수분 존재 시 $MnO_2$와 질산처리/열처리를 한 Cu 담지 활성탄을 물리적으로 1 : 1 (w/w) 비율로 혼합한 촉매가 $MnO_2$와 Cu 담지 활성탄을 단독으로 사용한 것에 비해 탈질효율이 더 우수하였다.
백금촉매의 분산을 향상시키기 위하여 카본블랙의 표면처리, 용매, 계면활성제 및 초음파분산기에 따른 효과를 고찰하였다. 카본블랙을 산화처리하여 카본블랙 표면에 친수성기인 작용기들을 도입함으로써 작용기들이 염화백금산 이온의 anchorage center역할을 하여 이 염화백금산을 환원시킬 때 백금입자(이온)의 이동이나 성장을 억제시켜 미립화 시킬 수 있다고 생각되었다. 혼합용매, 계면활성제, 초음파분산기 등을 이용한 경우, 염화 백금산이온이 anchorage center 역할을 하고 있는 작용기들에 까지 잘 스며들어감으로써 백금촉매의 분산성이 향상됨을 알았다. 혼합용매에 초음파분산기를 사용하여 공기산화시킨 카본블랙에 백금촉매를 담지시킨 결과, 분산성이 가장 우수하였으며 입자크기는 $30A^{\circ}$ 이하로 미립화 되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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